刘晓玲
,
王艳
,
王旭金
,
张亚飞
,
巩雁军
,
徐庆虎
,
徐君
,
邓风
,
窦涛
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60454-3
采用 HCl 溶液和/或水热处理 HEU-1分子筛,利用 X 射线衍射、N2吸附-脱附、X 射线荧光光谱、NH3程序升温脱附、吡啶吸附傅里叶变换红外光谱和铝固体核磁共振等对脱铝处理的 HEU-1分子筛进行了表征,并考察了脱铝 HEU-1分子筛上正己烷的催化裂解性能.结果表明,采用 HCl 溶液处理 HEU-1分子筛,能有效脱除非骨架铝,可调变样品的弱酸中心;而水热处理 HEU-1分子筛,能有效脱除骨架铝,可调变样品的强酸中心.水热处理和 HCl 溶液处理有效结合可以达到同时调变HEU-1分子筛的酸类型和酸密度的目的.脱铝 HEU-1分子筛上正己烷催化裂解反应结果表明,氢转移反应被明显抑制,丙烯选择性提高.600°C 水热处理后再用 HCl 溶液处理的 HEU-1分子筛于625°C 反应时丙烯选择性由未改性的21.9%提高到35.2%,活性稳定性也由不足10 h 提高到40 h.
关键词:
HEU-1分子筛
,
脱铝
,
水热处理
,
盐酸溶液处理
,
催化裂解
,
丙烯
鲁婷婷
,
高攀
,
徐君
,
王永睿
,
闫文付
,
于吉红
,
邓风
,
慕旭宏
,
徐如人
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60300-4
以四乙基氢氧化铵为有机结构导向剂，采用超浓水热方法，从氟离子体系合成出手性多形体A(简称A形体)富集的全硅beta沸石。在同样的初始混合物中引入铝源后，所合成的beta沸石中A形体含量明显降低，产物为普通的硅铝beta沸石。用粉末X射线衍射、元素分析、热重-差热分析、氮气吸附、扫描电子显微镜和固体魔角自旋核磁共振等表征手段对全硅beta沸石和硅铝beta沸石进行了详细的表征，并研究了其晶化过程。结果表明，铝源的引入可以加速beta沸石的晶化，得到的硅铝beta沸石晶体粒径明显减小。在硅铝beta沸石的晶化过程中生成了五配位铝物种，五配位铝物种可能是导致产物中A形体含量降低的原因。
关键词:
beta沸石
,
手性
,
A形体
,
富集
喻志武
,
王强
,
陈雷
,
邓风
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60287-2
采用各种固体核磁共振(NMR)技术详细研究了H-MCM-22分子筛中Brφnsted/Lewis酸的协同效应.二维1H双量子魔角旋转(DQ-MAS) NMR结果表明,在脱铝H-MCM-22分子筛中Brφnsted酸位(骨架桥式羟基)和Lewis酸位(非骨架铝羟基)之间是空间邻近的,暗示着可能存在B/L酸协同效应.二维27A1 DQ-MAS NMR结果揭示了各种铝物种之间的空间邻近性,表明B/L酸协同效应优先发生在H-MCM-22分子筛超笼中的骨架T6位铝和非骨架铝物种之间.2-13C-丙酮探针分子实验发现,因B/L酸协同效应而导致脱铝H-MCM-22分子筛酸性明显增强,氘代吡啶探针分子实验也证实在H-MCM-22分子筛的超笼中发生了B/L酸协同效应.上述结果将有助于我们理解在脱铝H-MCM-22分子筛上发生的多相催化机理.
关键词:
H-MCM-22分子筛
,
脱铝
,
酸性
,
Brφnsted/Lewis酸协同效应
,
双量子魔角旋转核磁共振
