万颖
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王正
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马建新
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周伟
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张益群
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邬敏忠
催化学报
利用程序升温反应考察了10%H2O存在时Cu-Al-MCM-41催化剂上的NO选择性还原反应,同时结合XRD, N2吸附等温线, NMR, TPD和TPR等技术对催化剂的化学吸附性能和结构特征进行了表征. 活性测试结果表明,在含水气氛中进行NO选择性还原反应时催化剂的活性下降较小,且是可逆的,400 ℃时催化剂的活性可维持300 min以上. 通过多种表征可知,分子筛骨架未发生坍塌,催化剂活性变化的原因是H2O的存在抑制了NO和C3H6在催化剂活性位上的吸附,同时在反应过程中形成了一定量的CuO物种,导致催化剂表面活性中心数减少.
关键词:
Cu-Al-MCM-41分子筛
,
水蒸气
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一氧化氮
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丙烯
,
选择性还原
严菁
,
马建新
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周伟
,
邬敏忠
催化学报
添加Co或/和K助催化剂可在不同程度上改善Pt/γ-Al2O3催化剂对富氢气氛下CO选择性氧化的性能. 利用H2-TPR,CO-TPD和FT-IR等表征手段,探讨了不同助催化剂的作用机理. 结果表明,Co/Pt/γ-Al2O3能显著降低富氢气氛下CO选择性氧化的温度,主要原因是Co与Pt的相互作用使Pt的电子性能发生了改变,从而削弱了Pt对CO的吸附,使催化剂表面CO的线式吸附消失; Co的添加还促进了易分解的碳酸氢盐物种的生成,同时未完全还原的CoOx物种可提供活性氧促进CO的转化. 助催化剂K一方面促进了Pt向CO反馈电子,从而活化吸附的CO,提高了催化剂的低温活性;另一方面促进了难分解的甲酸盐物种的生成,从而抑制了部分活性位,需要更高的反应温度,而较高温度下会发生氢气氧化反应的竞争,使CO选择性氧化反应的活性和选择性受到影响. 同时添加K和Co的催化剂中,K可促进CoOx的还原,使Co与Pt的相互作用变弱,即减弱了Co对Pt的助催化作用, 因此虽然其选择性有所改善,但活性介于单独添加Co或K的催化剂之间.
关键词:
一氧化碳
,
选择性氧化
,
氢气
,
铂
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氧化铝
,
负载型催化剂
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钴
,
钾
,
助催化剂
,
燃料电池
