李金洲
,
张桂臻
,
何洪
,
展宗城
,
刘北北
,
訾学红
,
邱文革
,
戴洪兴
中国稀土学报
doi:10.11785/S1000-4343.20130506
从Pd纳米粒子溶胶出发,采用一步沉淀法和浸渍法分别制备了0.5%(质量分数)Pd/Ce0.6Zr0.4-xYxO2(x =0,0.03,0.05,0.1)负载型三效催化剂,考察了贵金属纳米粒子的负载方法以及Y的掺杂量对三效催化活性和水热稳定性的影响.结果表明,和浸渍法制备的催化剂相比,采用一步沉淀法制备的催化剂具有更高的三效催化活性.对于一步沉淀法制备的催化剂,Y的掺杂量对新鲜样品的三效催化活性影响不大,然而,900℃水热老化后,Y的掺杂量为0.05的Pd/Ce0.6Zr0.35Y0.05O2催化剂表现出最佳的催化活性,且其三效窗口也最为稳定.以上研究结果表明,一步沉淀法是一种从贵金属纳米溶胶出发制备纳米三效催化剂的有效方法,且在铈锫储氧材料中掺杂适量的Y元素可以进一步提高催化剂的三效催化活性和水热稳定性.
关键词:
纳米三效催化剂
,
一步沉淀法
,
钯纳米溶胶
,
钇掺杂铈锆固溶体
,
水热稳定性
,
稀土
邱文革
,
王昱
,
李传强
,
展宗城
,
訾学红
,
张桂臻
,
王锐
,
何洪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60389-6
考察了金属有机骨架材料CuBTC (BTC为均苯三酸)催化CO氧化的反应性能,发现CuBTC对CO氧化反应表现出良好的催化活性,且CuBTC样品的活化温度对其催化活性的影响很大.原位漫反射红外光谱、粉末X射线衍射、扫描电镜、热重分析和差示扫描量热结果表明,CO在CuBTC骨架中不饱和金属位点上的配位是加速CO氧化的主要原因,且这种不饱和金属位点越多,其催化活性越高.
关键词:
金属有机骨架材料
,
铜均苯三酸
,
一氧化碳
,
活化条件
,
气固催化
宋丽云
,
展宗城
,
刘晓军
,
何洪
,
邱文革
,
訾学红
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60035-8|
采用离子交换法制备了Cu-ETS-10钛硅分子筛催化剂,该催化剂对于NH3选择性催化还原(SCR) NOx反应具有较高的催化活性、N2选择性和抗SO2性能。结果表明, Cu-ETS-10钛硅分子筛具有丰富的微孔结构和较高的比表面积(288-380 m2/g);原子发射光谱、程序升温还原技术和原位红外漫反射等表征结果表明, Cu在Cu-ETS-10钛硅分子筛中具有多种存在形态,其中Cu2+物种为Cu-ETS-10的活性中心,其含量随Cu含量的增加而先增后降,与催化活性的变化趋势一致。
关键词:
钛硅分子筛
,
铜
,
氮氧化物
,
氨气
,
选择性催化还原
臧思淼
,
张桂臻
,
邱文革
,
宋丽云
,
张然
,
何洪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61083-X
选择性催化还原(SCR)是目前去除氮氧化物最有效的方法之一. V2O5/TiO2催化剂被广泛应用于氨法选择性还原氮氧化物(NH3-SCR)反应,但该催化剂存在工作温度高(300–400oC)及 SO2氧化率高引起设备腐蚀和管路堵塞等问题,开发低温 SCR催化剂具有重要意义.过渡金属氧化物(如 Fe2O3, MnOx和 CuO等)催化剂用于低温SCR先后见诸文献报道,但这些催化剂在 SO2和 H2O存在下易失活.近年来柱撑黏土(PILC)引起科学家广泛关注, Yang等首次将 V2O5/TiO2-PILC催化剂应用于 NH3-SCR反应,发现其催化活性高于传统 V2O5/TiO2催化剂.柱撑黏土基催化剂在 NH3-SCR反应中也显示出良好抗硫性能,但 V2O5/TiO2-PILC催化剂的抗硫机理至今尚未见深入研究.因此我们制备了一系列 V2O5/TiO2-PILC催化剂,采用原位漫反射红外等方法详细研究了其抗硫性能较好的原因.
首先采用离子交换法制备出 TiO2-PILC载体,之后采用浸渍法制备了不同钒含量(质量分数x/%=0,3,4,5)的xV2O5/TiO2-PILC催化剂.同时,制备了传统 V2O5/TiO2和 V2O5-MoO3/TiO2催化剂作为对比.活性评价结果显示,4V/TiO2-PILC催化剂具有最高的催化活性,其催化性能与传统钒钛催化剂相当.在160oC时, NO转化率可达80%以上.同时,4V/TiO2-PILC催化剂还具有较宽的反应温度窗口,在260–500oC范围内, NO转化率保持在90%以上.向反应体系中加入0.05% SO2和10% H2O后,在低温(160oC以下)时所有催化剂的反应活性都有一定提高,可能是由于 SO2的加入提高了催化剂的表面酸性.继续升高温度,4V/TiO2和4V6Mo/TiO2催化剂活性均明显下降,而4V/TiO2-PILC催化剂的活性则未出现明显下降.原位漫反射红外光谱结果显示, SO2在三种催化剂表面的吸附以表面硫酸盐或亚硫酸盐物种以及离子态 SO42–物种形式存在,而在4V/TiO2-PILC催化剂表面离子态 SO42–物种的量最少. X射线光电子能谱及 O2程序升温脱附结果显示,在4V/TiO2-PILC催化剂上,表面吸附氧(Oads)的量最少.综合上述分析可以得出,在 SO2气氛下,离子态 SO42–物种在 SCR催化剂表面的累积可能是导致其失活的主要原因,而离子态 SO42–物种的形成可能与催化剂表面吸附氧的量有关.
关键词:
选择性催化还原
,
二氧化钛柱撑粘土
,
氮氧化物
,
钒基催化剂
,
原位漫反射红外光谱
宋丽云
,
何洪
,
李坚
,
邱文革
中国稀土学报
doi:10.11785/S1000-4343.20170107
NOx选择性催化还原技术(NH3-SCR)是当前主流的NOx控制排放技术.近年来,Ce基催化材料在SCR催化剂的应用受到广泛的关注.目前有大量的文献报道了这方面的研究工作.本文围绕含Ce基催化材料结构、酸碱性、氧化还原能力等因素与SCR脱硝活性之间关系,系统综述Ce基SCR催化剂材料的制备,性能优化、机制和中毒方面的研究,并对其发展趋势进行展望.
关键词:
CeO2
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
酸中心
,
氧化还原能力
黄少强
,
邱文革
,
陈江涛
材料保护
doi:10.3969/j.issn.1001-1560.2004.10.009
表面镀银的非金属粉体材料可作为导电填料用于多种领域,为探索不同助剂和pH值对镀层质量的影响及原因,以玻璃微球为材料,用几种不同高分子化合物(PEG,CMC和明胶等)做助剂,在不同的pH值(7.5,9.5,11.5和13.5)条件下进行反应,得到了镀层质量随反应时间的变化曲线(镀速曲线),并对镀银产品进行SEM分析.结果表明,PEG和乙醇均使镀层质量有所提高,其中PEG作用最明显,而CMC和明胶的加入则起反作用;镀银液pH值为13.5左右反应可得质量较好的镀层,并从机理方面对此进行了阐释;混合助剂在pH=13.5时以PEG和EtOH组合作助剂可得高质量的镀层.
关键词:
化学镀银
,
非金属粉体
,
导电填料
,
高分子化合物
,
SEM
邱文革
,
黄少强
,
陈江涛
材料保护
doi:10.3969/j.issn.1001-1560.2005.08.010
为了制备高导电性电磁屏蔽材料,对玻璃纤维和3种不同粒度(400,1 000,2 500目)的SiO2微粒表面的化学镀银工艺进行了研究,并对镀层表面状况及镀银产品的导电性进行了测试.结果表明:所用镀银液配方合理;镀银玻璃纤维表面镀层均匀,镀层与基底材料结合牢固.SiO2粒度对镀层质量影响很大,当粒度达400目时,表面镀银层呈明显的非晶态,表明粒度大小影响表面活性进而影响镀层质量.镀银后的玻璃纤维和400,2 500目的SiO2微粒导电性良好,其体积电阻率分别为8.51×10-4,6.10×10-4,5.04×10-4 Ω·cm.镀银玻璃纤维(由于其大的长径比)和粒度分布范围广的SiO2微粒(容易填充紧密)都具有更好的导电性,有望用于制备高导电性电磁屏蔽材料.
关键词:
化学镀银
,
玻璃纤维
,
SiO2微粒
,
电磁屏蔽材料
,
体积电阻率