罗天烈
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邵建平
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谢晴
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陈景文
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李雪花
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.11.2016033002
燃烧及碳纳米材料的生产和处置过程中，均有可能产生富勒烯（ C60）等纳米颗粒物．这些纳米颗粒物进入大气后，主要存在于气溶胶中．由于本身的共轭结构C60可以吸收紫外可见光发生光氧化转化，研究C60在气溶胶中的光转化对于评价其环境归趋具有重要意义．本研究以环己烷、甲苯和二氯甲烷等溶剂模拟气溶胶表面液体层，采用模拟日光实验和密度泛函理论（ DFT）计算研究了C60在3种溶剂中的光化学转化．实验结果表明，C60在环己烷、甲苯和二氯甲烷中的光降解符合准一级动力学，光解速率常数分别为（0．80±0．01）×10－3、（3．80±0．02）×10－3、（14．80±0．20）×10－3 min－1．DFT计算结果表明，C60在3种溶剂中均可以通过光致产生1O2发生氧化反应．然而，仅在二氯甲烷中C60可以通过电子转移生成O·－2来促进C60的光转化．甲苯溶剂中激发态甲苯分子可以敏化C60产生C·－60从而加快C60的降解．理论计算结果有助于解释实验中C60在二氯甲烷中光解速率最快，在甲苯中光解速率比在环己烷中快的现象．
关键词:
C60
,
气溶胶
,
光转化
,
O·-2
,
密度泛函理论
