高志华
,
黄伟
,
阴丽华
,
谢克昌
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00909
利用完全液相法分别制备了CuZr和La,Mn促进的CuZr浆状催化剂,考察了催化剂在合成气一步合成二甲醚反应中的催化性能,并采用NH3程序升温脱附、X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和程序升温还原等对其进行了表征.结果表明,在利用完全液相法制备的La-Mn-CuZr催化剂中,La和Mn的加入可促进催化剂活性组分的分散,提高了催化剂的比表面积和ZrO2的表面缺陷,增加了高分散CuO和可还原CuO数量,增强Cu和Zr之间的相互作用,进而使催化剂活性大幅度提高.
关键词:
完全液相法
,
铜
,
锆
,
浆状催化剂
,
镧
,
锰
,
助剂
,
合成气
,
二甲醚
黄伟
,
李文辉
,
孙景晓
,
阴丽华
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00464
采用完个液相法制备了Cu-Zn-Al催化剂,研究了碳纳米管和碳微球的加入对该催化剂CO加氢合成低碳醇反应性能的影响,并用X射线粉末衍射、氮气吸附、氢气程序升温还原和氨气程序升温脱附一质谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,用完全液相法制备的Cu-Zn-Al甲醇合成催化剂具有一定的合成低碳醉和低碳烃的能力,这种能力归结于较大Cu0晶粒的产生一定量碳微球的加入可大大减小Cu0晶粒度,从而大幅度提高甲醇选择性.
关键词:
铜
,
锌
,
铝
,
完全液相制备法
,
低碳醇
,
碳纳米管
,
碳微球
谢克昌
,
黄伟
,
王晓红
,
阴丽华
催化学报
以热力学分析和动力学分析为基础,设计了几种实现CH4-CO2低温转化直接合成含氧有机物的混氢进料方式,通过实验对这些进料方式进行了初步探讨,并考察了甲烷活化及二氧化碳反应过程中混氢比例的影响. 结果表明,与CH4/CO2进料方式相比,几种混氢进料方式都能提高乙酸收率,但需要很好地控制二氧化碳加氢反应. 在甲烷活化过程中混氢,13.8%的氢气比例对甲烷的转化最有利,乙酸收率可达最高; 在二氧化碳反应过程中混氢,混氢比例为50%时乙酸收率最高. 催化剂的催化特性与其反应前后表面特征的变化相吻合.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
乙酸
,
含氧有机物
,
进料方式
黄伟
,
刘桂英
,
阴丽华
,
谢克昌
催化学报
在以往研究工作的基础上,针对交替进料方式存在的局限性,采用在两步进料的间隙通入惰性气体来实现"短接触"反应.结果表明,"短接触"可有效地抑制CH4CO2两步反应中副产物的生成,提高目的产物的选择性;对于CO2加氢反应,"短接触"可使含氧化合物的生成速率和选择性得到显著提高.同时,在"短接触"的CO2加氢反应中,醇是初级产物,其生成速率较快,链增长方式可用烯醇缩合机理解释,不受表面活泼碳氢物种的影响;烃是次级产物,其生成速率较慢,链增长方式可用表面活泼碳氢物种聚合机理解释."短接触"反应有可能成为CO2或CO加氢中提高醇收率和选择性的有效方法.
关键词:
铜
,
钴
,
二氧化钛
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
甲醇
,
乙醇
,
乙酸
,
两步反应
黄伟
,
王晓红
,
王建平
,
阴丽华
,
谢克昌
催化学报
通过对CH4低温活化与CO2加氢研究成果的分析,提出了在CO2加氢催化剂上CH4表面吸附物种与CO2低温转化直接合成含氧化合物的可行性,并进行了热力学分析和实验验证. 实验结果表明,CH4表面吸附物种与CO2在Cu-Co基催化剂表面相互作用能生成醇、醛、酸、酮和两种环戊烷衍生物Ⅰ和Ⅱ,产物分布随进料方式而有很大的变化,但无论哪种方式都有乙酸和环戊烷衍生物Ⅰ生成. 就乙酸收率而言,最佳反应条件为T=523 K,n(Cu)/n(Co)=5. FT-IR测试结果表明,反应后催化剂表面有CH x和CHxO生成.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
两步反应
,
铜钴基催化剂
,
乙酸
,
环戊烷衍生物
,
含氧化合物
