李敏
,
王冬娥
,
李佳鹤
,
潘振栋
,
马怀军
,
姜玉霞
,
田志坚
,
陆安慧
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62779-7
随着原油资源重质化和劣质化的加剧以及对清洁燃料油品需求的不断增加,将重质油加工成清洁燃料成为现代炼厂面临的挑战.悬浮床加氢是重质油转化为清洁液体燃料的先进技术,其核心难题是高效加氢催化剂的开发.MoS2在石油化工领域油品加氢提质研究中表现出非常好的催化加氢性能.MoS2晶体结构中有两种面:沿S-Mo-S层间的剥离面,又称基面,化学性质稳定;沿Mo-S的断裂面,又称棱面,具有大量的不饱和键,化学性质不稳定,可做催化活性中心.由于MoS2结构和形貌对其物理化学性能有重要影响,所以通过合理设计和调控MoS2的结构和形貌可增加暴露的催化活性位,进而改善其催化性能.本文以七钼酸铵和硫代乙酰胺为原料,水合肼做还原剂,采用不同表面活性剂(包括PEG,PVP,P123,SDS,AOT和CTAB)辅助的水热合成法制备了结构及形貌可控的MoS2,并提出不同表面活性剂条件下MoS2催化剂的生长机理,进一步研究了重油模型化合物稠环芳烃蒽的催化加氢性能.结果表明,在不同表面活性剂辅助的条件下分别制得了由MoS2纳米片组装而成的球形、块状和花状的MoS2产物;通过改变表面活性剂种类可调变MoS2纳米片的长度、堆积层数、层间距以及最终产物的形貌.在PEG或PVP辅助下得到了球形MoS2产物,其中MoS2纳米片长<15 nm,堆积层数<6.在PEG辅助下制备的球形MoS2粒径约为250 nm,尺寸均一且分散性好.在PVP辅助下MoS2粒径在200–450 nm,粒径分布范围宽且有明显团聚.在P123或SDS辅助下得到了团聚较明显的块状微米级MoS2产物.在P123辅助下得到的MoS2纳米片长<15 nm,层数<6.在SDS辅助下制备的MoS2纳米片长>20 nm,堆积层数>8.在AOT或CTAB辅助下得到团聚比较严重的花状微米级MoS2产物,其中MoS2纳米片长>20 nm,堆积层数>8.另外,水热反应过程中,高温高压的环境促进了反应体系中游离的NH4+插入到MoS2层状结构中,导致MoS2纳米片层间距增大.基于此,本文提出了不同表面活性剂辅助的水热过程中不同结构和形貌MoS2产物的形成机理.对不同结构和形貌的MoS2样品进行了悬浮床蒽加氢催化性能评价.结果表明,PEG辅助制备的MoS2催化剂具有最高催化加氢活性.该MoS2催化剂中纳米片层短,堆积层数少,暴露了更多的加氢活性位.单分散的球形MoS2颗粒粒径小,分散性好,有利于加氢活性位的充分暴露,进而表现出较好的催化性能.本文所采用的表面活性剂辅助的水热法为可控合成不同结构和形貌的过渡金属硫化物提供了有效指导和借鉴.
关键词:
二硫化钼
,
表面活性剂辅助
,
形貌可控
,
单分散
,
活性位
,
蒽加氢
郝广平
,
米娟
,
李多
,
曲文慧
,
吴挺俊
,
李文翠
,
陆安慧
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(11)60076-0
以间苯二酚和甲醛为前驱体,分别采用赖氨酸或氨水共聚体系制备了两种具有分等级孔道结构的块体含氮多孔炭.采用氮气吸附/脱附,透射电子显微镜,扫描电子显微镜及元素分析技术分别对其物理和化学性质进行了表征.在三电极体系和两电极体系下,研究了其作为超级电容器电极材料的电化学行为.结果表明:这两种氮掺杂块体多孔炭具有相似的孔道结构,但电容行为明显不同.其中赖氨酸体系制备的多孔炭氮含量比较高,表现出良好的电化学行为,其质量比电容可达199F·g-1,经过1000充放电循环比电容仅有1.6%的损失.
关键词:
炭
,
分等级孔
,
氮掺杂
,
超级电容器
,
电化学性质
张慧丽
,
任丽会
,
陆安慧
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60399-9
采用具有分等级孔道结构的SiO2(HMS)为载体,通过润湿浸渍引入少量CeO2,经焙烧得到CeO2/HMS复合载体,然后采用沉积沉淀法负载上Au纳米粒子,得到Au/CeO2/HMS三元复合催化剂.通过X射线衍射、程序升温还原和原位红外光谱等手段表征了催化剂的结构.结果表明,CeO2的存在可控制Au颗粒的沉积并稳定载体上的纳米Au颗粒.Au/CeO2/HMS上CO低温氧化反应完全转化温度为60℃.高度分散的Au0可以活化CO,CeO2颗粒则可以提供反应需要的氧.稳定性测试结果显示,反应48h催化剂活性维持不变.
关键词:
二氧化硅
,
一氧化碳氧化
,
金
,
二氧化铈
,
稳定性
陆安慧
,
郑经堂
,
王茂章
,
樊彦贞
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2000.01.005
ACFs的吸附性能主要取决于比表面积和孔隙结构,在不同相对压力下的吸附行为对应不同的孔隙结构.在一定范围内微孔是决定吸附能力大小的重要因素.以N2吸附等温线为依据,采用H-K法考察了不同比表面积ACFs在微观结构以及吸附性能上的差异.采用BET法计算比表面积,Hovath-Kawazoe方程表征微结构.研究表明ACFs含有大量的小于0.7 nm的极微孔,这些极微孔对吸附等温线的贡献较大,并且在吸附过程中赋予ACFs分子筛特性.同时发现随着ACFs比表面积的增加极微孔的分布相应变宽.
关键词:
表面积
,
吸附等温线
,
极微孔
,
孔分布
陆安慧
,
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2003.04.003
以多孔块状硅体为模板,通过一步浸渍、炭化、酸处理工艺,制备出结构可控、孔隙联通且具有多重孔隙的铸型炭体.分别采用氮吸附技术、高分辨透射电镜和扫描电镜对模板硅、硅碳复合物及相应炭体进行了结构表征.从微米尺度分析,该炭体是由高度联接的枝状结构单元为骨架构筑而成.与模板硅相比较,此炭体是硅体的正复本.从纳米尺度分析,这种炭体枝状骨架是由分布均匀且相互连接的中孔构成,此中孔及其孔壁对应于模板硅的孔壁及中孔,是多孔硅的负复本.此外构成中孔的炭骨架本体又含有大量炭化过程产生的微孔.因此该法合成的铸型炭具有孔隙高度发达和结构层层嵌套的特点.
关键词:
铸型炭体
,
浸渍
,
多重孔隙
陆安慧
,
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2003.03.003
采用纳米涂层技术,以介孔分子筛SBA-15为模板,在其纳米孔道内引入糠醇/草酸溶液,经原位聚合,炭化后制得炭/SBA-15复合物.采用化学法脱除模板后制得具有规则结构的中孔炭.高分辨TEM表征结果显示该中孔炭是由纳米炭管相互联接、堆积而成,且具有六方对称结构.氮吸附结果显示其比表面积高达2 000 m2/g,孔径呈双峰分布.孔径相对较大的孔隙来源于SBA-15孔道经纳米涂层后所保留的孔隙;孔径相对较小的孔隙来源于SiO2移除后遗留的纳米孔空间.该方法可应用于以其他多孔氧化硅为模板制备新型纳米复合物的研究过程.
关键词:
中孔炭
,
模板
,
孔径分布
郝燕
,
王帅
,
孙蔷
,
石磊
,
陆安慧
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60274-6
负载型贵金属纳米催化剂中的金属纳米粒子易发生团聚或流失,因此提高金属活性组分的分散性和稳定性很重要。我们报道了一种制备高分散钯纳米催化剂的方法,通过浸泡法将氯钯酸前驱体负载到苯并噁嗪聚合物上,再经过惰性气氛一步热解得到纳米炭球担载钯催化剂.催化剂性能通过温和条件下苯甲醇氧化反应进行评价.经过500°C热处理制备的催化剂,从TEM图可以看出Pd纳米粒子均匀分散在载体上,尺寸大小约为3 nm,这是由于载体和钯活性组分的配位作用有利于提高钯纳米粒子的分散性和稳定性.通过调控金属负载量及负载时间,尽可能地实现活性组分分布在载体外表面,制备的催化剂上最高TOF为690 h-1.此催化剂同时具有较好的循环稳定性,失活后的催化剂经过200°C焙烧即可实现再生.
关键词:
钯
,
纳米炭球
,
醇氧化
,
循环稳定性
