龚茂初
,
文梅
,
高士杰
,
章洁
,
林之恩
,
羊彦衡
,
陈耀强
,
许清淮
,
李孝维
,
郑林
催化学报
采用硫酸铝铵分解法制得γ-Al2O3超细粉末,系统研究了以[La(EDTA)]-为浸渍液时,La组分的添加对所得的Al2O3热稳定性的影响.结果表明,La组分的适量添加可抑制高温下Al2O3微孔的烧结和向α相的转变,从而提高氧化铝的热稳定性,使氧化铝在高温下保持较大的比表面积.添加x(La)=1%的样品在1 100℃焙烧32 h后其比表面积达98.0m2/g.还比较了以La(NO3)3为浸渍液对硫酸铝铵分解所得的Al2O3改性样品热稳定性的影响,发现此时La的添加未能提高样品的热稳定性.
关键词:
氧化铝
,
镧改性
,
热稳定性
,
硫酸铝铵
焦毅
,
王佳
,
秦莉晓
,
王健礼
,
朱权
,
李象远
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60541-5
考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在整体式担载型Pt基催化剂上RP-3裂解的总产气量比热裂解提高了39.7％; BaO或SrO助剂的添加又使其总产气量又分别提高了25.6％和37.0％;同时添加BaO和SrO的催化剂,其催化裂解总产气量则提高了96.5％.BaO和SrO助剂均可有效地抑制积炭的生成,而两者间的协同作用,进一步抑制了RP-3催化裂解过程中积炭的生成.
关键词:
催化裂解
,
积炭
,
碱土金属氧化物
,
吸热燃料
,
整体式催化剂
陈永东
,
陈耀强
,
梅大江
,
张丽娟
,
董文萍
,
曹红岩
,
陈宏
,
龚茂初
催化学报
考察了超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的催化性能,发现该催化剂经还原后对甲烷部分氧化反应表现出较高的催化活性. X射线衍射结果显示, Ni/Al2O3催化剂在超高温(1?200～1?400 ℃)下焙烧后生成了NiAl2O4, 且无相转移,进一步经950 ℃还原后催化剂中绝大部分Ni以单质Ni0形式存在. 透射电子显微镜测试结果表明,不同超高温焙烧的催化剂经950 ℃还原后Ni晶粒的大小无明显差异. 这说明超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化从Φ母呋钚钥晒榻嵛狽iAl2O4的可还原性以及还原后Ni0相似的晶粒尺寸. 同时还发现,焙烧温度越高,生成的NiAl2O4的还原温度越高.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
超高温焙烧
,
甲烷
,
部分氧化
,
还原
王永军
,
袁书华
,
史忠华
,
赵明
,
龚茂初
,
刘忠长
,
陈启章
,
陈耀强
催化学报
制备了高性能稀土储氧材料Ce0.5Zr0.4Y0.1O2和镧稳定的氧化铝(La-Al2O3), 并以此为基础制备了中偶汽油车尾气净化催化剂. 经老化前后的性能检测证实,稀土储氧材料具有优异的织构性能和储氧性能且高温稳定性优良;La-Al2O3具有优异的织构性能及优异的抗高温老化性能. 中偶催化剂对HC, CO和NOx具有优异的低温活性、抗高温老化性能和低的劣化系数. 捷达-MT型汽油车排放检测表明该催化剂能够满足欧Ⅲ排放标准.
关键词:
稀土储氧材料
,
镧稳定的氧化铝
,
尾气净化
,
中偶催化剂
,
整车试验
王苏宁
,
崔亚娟
,
兰丽
,
史忠华
,
赵明
,
龚茂初
,
方瑞梅
,
陈思洁
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60092-9
采用共沉淀法制备CeO2-ZrO2-La2O3-PrO2-Al2O3复合氧化物载体材料,以浸渍法制备了Pd-Rh, Pt-Rh和Pt-Pd-Rh型整体式催化剂.用N2吸附-脱附、程序升温还原、储氧量和X射线衍射对其进行了表征,并考察了老化前后催化剂的空燃比特性、空速特性和温度特性.结果表明,在三种催化剂中, Pt-Pd-Rh型催化剂表现出更优异的性能.在40000 h-1空速下,新鲜Pt-Pd-Rh型催化剂对C3H8, CO和NO的起燃温度T50分别为239,187和191oC,ΔT (T90-T50)分别为21,3和3oC.老化后, C3H8, CO和NO的T50分别为298,203和223oC,ΔT分别为22,5和13oC,且老化前后空燃比窗口较宽,适合于未来排放标准的摩托车尾气净化.
关键词:
摩托车尾气净化
,
整体式催化剂
,
铂-钯-铑
,
空燃比特性
,
空速特性
,
温度特性
龚茂初
,
林之恩
,
袁书华
,
文梅
,
陈耀强
,
郑林
,
许清淮
,
李孝维
催化学报
研究了氧化铝制备过程中的各种成胶条件(氨水滴加速度,pH值,温度和硝酸铝溶液的初始浓度等)对氧化铝热稳定性的影响,初步探讨了氧化铝的烧结机理. 结果表明,各种成胶条件均可在一定程度上影响氧化铝的比表面积、孔容和平均孔径. 选择适宜的制备条件能够阻止氧化铝在高温下烧结,改善氧化铝的孔结构,提高其热稳定性,从而制备出耐高温高比表面积的氧化铝.
关键词:
氧化铝
,
成胶条件
,
热稳定性
,
烧结机理
袁书华
,
王永军
,
史忠华
,
赵明
,
龚茂初
,
刘忠长
,
陈启章
,
陈耀强
催化学报
制备了具有高性能的稀土储氧材料Ce0.45Zr0.45Y0.05La0.05O2和耐高温大比表面积材料La-Al2O3, 并以此为基础制备了Pt-Rh型中偶压缩天然气汽车尾气净化催化剂. 催化剂对模拟尾气具有较高的催化活性和稳定性,在捷达-MT型压缩天然气汽车上的测试结果表明该催化剂能够满足欧Ⅲ排放标准.
关键词:
稀土储氧材料
,
镧稳定的氧化铝
,
压缩天然气
,
汽车尾气净化
,
中偶催化剂
,
整车实验
徐宝强
,
徐海迪
,
林涛
,
曹毅
,
兰丽
,
李元山
,
冯锡
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61102-0
CeTiOx具有高的 NH3选择性催化还原(NH3-SCR)活性和 N2选择性,被认为是具有应用前景的催化剂.但是, CeTiOx不抗碱金属中毒,在含有大量 K离子的生物质柴油的燃烧装置中中毒尤为严重,因而限制了 CeTiOx催化剂在生物质燃料装置上的进一步应用.本文通过在 CeTiOx催化剂中掺杂 Zr元素来提升其抗 K+中毒的能力.采用共沉淀法制备了 CeTiOx (CT)和 CeZrTiOx (ZCT)两种 NH3-SCR催化剂.将不同含量的硝酸钾(K+/Ce =0.1,0.2)负载在催化剂表面,焙烧处理后得到 K+中毒的催化剂(K0.1-CT, K0.2-CT, K0.1-ZCT和 K0.2-ZCT).通过测定各催化剂的催化活性来研究 Zr的添加对 CT催化剂抗 K+中毒能力的影响. NH3-SCR活性数据表明, CT和 ZCT催化剂都达到了接近100%的 NOx转化率,且两种新鲜催化剂的催化性能基本无差别.浸渍不同含量的 K+之后, ZCT催化剂明显优于 CT催化剂： K0.1-CT和 K0.1-ZCT上的 NOx转化率分别为90%和62%；而 K0.2-CT和 K0.2-ZCT上分别为48%和13%.可见,随 K+添加, ZCT催化剂活性降低更缓慢,表明 Zr的添加提高了 CT催化剂抗 K+中毒能力. BET数据显示,在新鲜催化剂中, Zr的添加增加了催化剂比表面积和孔体积； K+中毒之后, ZCT仍然表现出比 CT更好的织构性能. X射线衍射和拉曼光谱结果显示,随着 K+负载量的增加,锐钛矿 TiO2的衍射峰逐渐变得尖锐,说明无定形 TiO2逐渐结晶并不断长大,从而导致催化剂比表面积下降.与 CT相比,随着 K+负载量增加,催化剂晶型并没有明显变化.这说明 Zr的添加可以抑制锐钛矿 TiO2的结晶及长大.由此可见 Zr的添加可抑制因 K+中毒而引起的催化剂结构变化,所以仍能保持较高的 NOx转化率.透射电镜(TEM)结果表明,随着 K+负载量逐渐增加,催化剂的晶粒尺寸逐渐变大： CT, K0.1-CT和 K0.2-CT的平均晶粒尺寸分别为7,13和15 nm,而 ZCT催化剂晶粒尺寸增大并不明显,分别为5,8和10 nm.很明显, Zr的添加抑制了催化剂晶粒长大,从而提高了其结构稳定性能.综上可见,由负载 KNO3而引起的“熔盐效应”得到了有效抑制. X射线光电子能谱结果表明,随着 K+负载量增加, CeZrTiOx催化剂的 Ce3+/Ce4+值下降得比 CeTiOx更缓慢,说明加入 Zr之后,催化剂具有更多的晶格缺陷和氧空缺,因而有利于 NH3-SCR活性的提高. ；另外,催化剂酸性也是影响 NH3-SCR活性的关键因素. NH3程序升温脱附结果显示, Zr的添加可以使 CeTiOx催化剂在 K+中毒之后仍保持较高的酸性,即 Zr的添加抑制了 K+对催化剂表面酸性的巨大破坏作用.综上可知, Zr的添加提升了 CeTiOx催化剂抗 K+中毒能力.
关键词:
铈钛复合氧化物
,
氧化锆
,
抗钾中毒
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
陈山虎
,
姚艳玲
,
兰丽
,
曹毅
,
闫朝阳
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60445-2
Three types of Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 mixed oxides were prepared by H2O2-assisted precipitation using ZrOCO3, ZrO(NO3)2, and Zr(NO3)4 as precursors. The Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 three-way catalysts were prepared by the wet impregnation and characterized by the X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, nitrogen adsorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), temperature-programmed reduction (TPR), and oxygen storage capacity. XRD and Raman spectroscopy results showed that the use of ZrOCO3 or ZrO(NO3)2 gave a CeO2-ZrO2 mixed oxide with a cubic phase of high thermal stability, while an extra t″-phase was observed in the aged Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 catalyst prepared using Zr(NO3)4. The activities of the three catalysts were evaluated using simulated exhaust gas under working conditions. The Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 catalyst prepared using ZrOCO3 as precursor gave the best activities for C3H8, CO, and NO conversion. The use of ZrOCO3 as precursor was better suited for the formation of Ce3+and more favorable for the homogeneous insertion of Zr4+ and La3+ into the CeO2 lattice, which resulted in better thermal stability and enhanced redox properties of the Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 catalyst.
关键词:
oxygen storage material
,
oxidation-coprecipitation
,
thermal stability
,
redox property
,
three-way activity
陈永东
,
廖传文
,
曹红岩
,
刘志敏
,
王健礼
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90936
采用共沉淀法制备了一系列CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3储氧材料(其中CexZr0.9-xLa0.1O1.95与Al2O3的质量比为1;x=0,0.3,0.5,0.7和0.9),以其为载体,制备了一系列负载铁基整体式催化剂.考察了该系列催化剂催化甲烷燃烧反应性能,并用低温N2吸附-脱附、储氧能力测试、X射线衍射和H2程序升温还原等手段对载体和催化剂进行了表征.活性测试结果表明.当x=0.7时,催化剂活性最高,可在V(CH4)=1%和50000h-1条件下使甲烷465℃起燃,615℃完全转化.CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3样品同时具有较高的储氧能力、较高的比表面积和抗热老化能力.当x=0.5和0.7时,催化剂载体以CeZrLaAlO固溶体存在,抗老化能力最好,且x=0.7时,催化剂最易被还原.
关键词:
铁基整体式催化剂
,
甲烷
,
催化燃烧
,
氧化铈
,
氧化锆
,
氧化镧
,
氧化铝:储氧材料
