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超声浸渍对费托合成Co/Zr/SiO2催化剂性能的影响

周晓峰 , 陈庆龄 , 陶跃武 , 翁惠新

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60234-3

采用超声浸渍法制备了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂,考察了超声波功率对催化剂费托反应性能的影响,并运用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温脱附、H2程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂进行了表征,结果表明,超声波处理可以增大催化剂的比表面积,减小金属Co的粒径,并使其较为均匀地分散于载体表面,其中以高功率超声波作用最为显著;Co(NO3)2水溶液在高功率超声波场中,随着超声时间的延长,溶液pH值降低,使得Co-SiO2相互作用减弱,抑制了硅酸钴的生成.经高功率超卢波处理的催化剂,活性金属Co在载体上分散度和还原度较高,因而催化剂的活性和稳定性较高,在493K,2MPa,H2/CO=2.0和GHSV= 1000h-1反应条件下,CO初始转化率可达95.5%,反应48h时,CO转化率为90.9%.

关键词: 费托合成 , 超声浸渍 , 真空 , , , 氧化硅

铋钼复合氧化物表面上激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸

陶跃武 , 钟顺和

催化学报

用共沉淀法制备了Bi和Mo的复合氧化物固体材料.运用XRD,IR,TPD和激光促进表面反应(LSSR)技术研究了其晶体结构、表面构造、化学吸附特性和激光促进异丁烷选择氧化反应性能.结果表明:Bi-Mo-O复合氧化物含有α-Bi2Mo3O12和少量γ-Bi2MoO6晶相;其表面上存在着Lewis碱位(MoO和Mo—O—Bi键中的O)及Lewis酸位(Bi3+);异丁烷的两个甲基H分别吸附在两个相邻的Lewis碱位Mo=O上,形成双位分子吸附态;在常压和200℃条件下,用一定频率的激光激发Mo=O键1000次,异丁烷的转化率可达11.2%,其反应产物是异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中甲基丙烯酸的选择性为90%.根据实验结果,探讨了激光促进异丁烷选择氧化为甲基丙烯酸的表面反应机理.

关键词: 铋钼复合氧化物 , 激光促进表面反应 , 异丁烷 , 选择氧化 , 甲基丙烯酸

钒钼复合氧化物表面上激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸

陶跃武 , 钟顺和

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.01.005

用共沉淀法制备了V和Mo的复合氧化物.运用XRD、IR、TPD和LSSR技术研究了其晶体结构、表面构造、化学吸附特性和激光促进异丁烷选择氧化反应性能.结果表明:V—Mo—O的主体物相为Mo4V6O24,它具有MoO3和V2O4交替排列的层状结构;其表面上存在着Lewis碱位Mo=O和Mo—O—V键中的O2-及Lewis酸位V4+;异丁烷的2个甲基H分别吸附在2个相邻的Lewis碱位Mo=O上形成双位分子吸附态;在常压和200℃条件下,用一定频率的激光激发Mo=O键1000次,异丁烷的转化率为6.5%,其反应产物是异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中甲基丙烯酸的选择性为78%.根据实验结果,探讨了激光促进异丁烷选择氧化为甲基丙烯酸的表面反应机理.

关键词: 异丁烷 , 选择氧化 , 激光促进表面反应 , 钒钼复合氧化物 , 甲基丙烯酸

V2O5-MoO3-SiO2表面复合氧化物催化剂的制备与表征

陶跃武 , 凌云 , 钟顺和

催化学报

采用表面改性法制备了V2O5-SiO2,MoO3-SiO2,V2O5-MoO3-SiO2复合氧化物催化剂,并用TPR和IR技术研究了催化剂的表面结构及V=O,M0=O的活性,同时用化学吸附IR技术研究了催化剂样品对异丁烷的化学吸附性能.实验结果表明:这些复合氧化物催化剂对异丁烷都有较高的化学吸附能力;SiO2能缓解表面Lewis碱位V=O和Mo=O的氧化能力,有利于选择氧化.

关键词: 五氧化二钒 , 三氧化钼 , 二氧化硅 , 复合氧化物催化剂 , 表面改性 , 选择氧化

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