史小慧
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王蕊欣
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高保娇
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雷彩萍
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李艳华
高分子材料科学与工程
首先采用氯甲基化试剂1,4-二氯甲氧基丁烷对水杨羟肟酸(SHA)实施氯甲基化反应,制得氯甲基化水杨羟肟酸(CMSHA);然后以聚甲基丙烯酸羟乙酯(PHEMA)改性的硅胶微粒PHEMA/SiO2为载体,使其表面的醇羟基与CMSHA上的氯甲基基团发生亲向取代反应,制得水杨羟肟酸功能化的复合螯合吸附材料(SHA-PHEMA/SiO2).考察了取代反应的主要影响因素;并研究了SHA-PHEMA/SiO2对重金属离子的螯合性能.结果表明,CMSHA与PHEMA/SiO2之间的取代反应遵循单分子取代反应(SNl)的机理;较高温度下,强极性溶剂有利于反应的进行.SHA-PHEMA/SiO2对不同重金属离子表现出不同的螯合吸附能力,摩尔吸附容量的顺序为Cu2+＞ Zn2+ ＞Cd2+＞ Pb2+;SHA-PHEMA/SiO2对Cu2+离子的吸附动力学符合伪二级速率方程;其吸附行为同时遵循Freundlich和Langmuir模式.
关键词:
水杨羟肟酸
,
聚甲基丙烯酸羟乙酯
,
硅胶
,
亲核取代反应
,
螯合吸附
王蕊欣
,
雷彩萍
,
史小慧
,
王洪静
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.02.049
采用付-克烷基化反应,使水杨羟肟酸(SHA)键合到氯甲基化聚苯乙烯微球(CMCPS)表面,制得SHA功能化聚苯乙烯微球(SHA/CPS);再以SHA/CPS为配体,与过渡金属离子M(Co(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅱ))配位,制备了M-SHA/CPS配合物固体催化剂.研究了M-SHA/CPS在氧气非均相氧化乙苯中的催化行为.结果表明,M-SHA/CPS可有效地催化分子氧氧化乙苯.中心金属离子的电子结构对配合物催化性能有较大影响,其中Fe-SHA/CPS对乙苯氧化为EBHP的催化活性和选择性最高,在100℃下EBHP的含量高达14％.催化剂浓度、助剂四甘醇浓度和温度对Fe-SHA/CPS催化剂的活性和选择性有较大影响.此外,Fe-SHA/CPS具有较好的重复使用性.
关键词:
水杨羟肟酸过渡金属配合物
,
交联聚苯乙烯微球
,
固载
,
催化氧化
,
乙苯
