姜莉
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祝一锋
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项益智
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李小年
催化学报
在液相状态下,吸热的甲醇水相重整制氢反应和放热的苯乙酮液相加氢反应可使用相同类型的催化剂,并在相近的反应温度和压力条件下进行. 据此,提出利用甲醇水相重整制氢原位还原苯乙酮制备α-苯乙醇,将两个反应偶合形成一种新的苯乙酮加氢还原方法,即苯乙酮液相原位加氢还原法. 通过这种偶合,在Raney Ni催化剂作用下实现了羰基的高选择性还原(α-苯乙醇选择性可达95%), 同时水相重整过程中甲醇的转化率和氢的选择性也得到明显提高. 实验结果表明,反应条件是影响苯乙酮原位加氢反应性能的重要因素;优化反应的温度、压力、苯乙酮浓度和原料配比可以提高甲醇水相重整制氢选择性和羰基加氢选择性.
关键词:
液相
,
甲醇
,
重整
,
苯乙酮
,
加氢
,
苯乙醇
,
偶合
,
Raney镍
王鸿静
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项益智
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徐铁勇
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周汉君
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马磊
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李小年
催化学报
利用等体积浸渍法制备了一系列不同助剂修饰的Pd/AI2O3催化剂,并考察了催化剂对苯酚液相原位加氢制环己酮反应的催化性能.结果表明,Ba-Pd/AI2O3对苯酚液相原位加氧反应有较优的催化性能.当w(Ba)=3%时,苯酚转化率可比Pd/AI2O3催化剂提高近2倍.在优化的反应条件下,苯酚转化率可达100%,环己酮收率可达80%.利用透射电子显微镜、CO化学吸附、X射线衍射、N2吸附-脱附和CO2程序升温脱附等手段表征了不同Ba含量的Pd/AI2O3催化剂的物理化学性质.结果表明,Ba的添加可明显提高Pd在AI2O3表面的分散度,同时增强了催化剂表面的碱性.这是Ba-Pd/AI2O3对苯酚液相原位加氢制环己酮反应具有较优催化性能的重要原因.
关键词:
钡
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钯
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
苯酚
,
加氢
,
环己酮
