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过渡金属离子掺杂CeO2-SO2-4固体酸的结构、redox性能、吸附性能及NH3-SCR活性研究

江洋 , 司知蠢 , 吴晓东 , 马静 , 马子然 , 尉文超 , 翁端

中国稀土学报

通过溶胶凝胶法制备了Cux+,Fex+,Nix+和Zrx+掺杂的CeO2-SO2-4固体酸NH3-SCR催化剂.利用XRD,IR,NH3 -TPD,NH3 -TPO,NOx-TPD和NO-TPO等手段研究了过渡金属离子掺杂对CeO2-SO2-4催化剂结构、吸附性能、redox性能和NH3 -SCR活性的影响.试验结果表明,Nix+和Zrx+掺杂的CeO2-SO2-4固体酸催化剂的NH3 -SCR活性最好,在250~360℃温度范围内NOx的转化率可达80%以上;Cux+掺杂催化剂的NOx和NH3吸附性能较差,导致催化剂的脱硝效率较低,而Fex+掺杂催化剂虽然具有较好的NH3和NOx吸附性能,但该催化剂对NH3的氧化性能较高,导致高温条件下还原剂的氧化,从而降低了CeO2-SO2-4催化剂的活性;Nix+和Zrx+掺杂可以在提高催化剂吸附性能的基础上保持较低的NH3氧化活性,从而使CeO2-SO2-4催化剂保持较高的脱硝性能.

关键词: CeO2-SO2-4固体酸 , 过渡金属离子掺杂 , NH3-SCR , 稀土

酸性金属氧化物对锰铈氧化物催化剂脱硝温度窗口的调控作用

聂久远 , 吴晓东 , 马子然 , 许腾飞 , 司知蠢 , 陈磊 , 翁端

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60106-6

利用溶胶-凝胶法,采用三种酸性金属氧化物(氧化铌、氧化钨和氧化钼)对锰铈复合氧化物催化剂进行了改性.测试了催化剂的氮氧化物选择性催化还原(SCR)活性,以筛选对应不同温度窗口的合适酸性氧化物改性剂.同时评价了催化剂的NO氧化和NH3氧化活性.利用X射线衍射、BET比表面积测试、H2程序升温还原、NH3/NOx程序升温脱附和NH3/NOx吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征. MnOx-CeO2催化剂表现出良好的低温(100-150°C)活性.酸性金属氧化物的添加削弱了催化剂的氧化还原特性,从而抑制了NH3的活化和NO2辅助的快速SCR反应.与此同时,相对高温(250-350°C)区NH3的氧化也受到了抑制, B酸和L酸上的NH3吸附得以增强.因此,催化剂的SCR脱硝温度窗口向高温移动,改性效果Nb2O5< WO3< MoO3.

关键词: 选择性催化还原 , 锰铈复合氧化物 , 酸性金属氧化物 , 温度窗口 , 氧化还原位 , 酸性位

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