江洋
,
司知蠢
,
吴晓东
,
马静
,
马子然
,
尉文超
,
翁端
中国稀土学报
通过溶胶凝胶法制备了Cux+,Fex+,Nix+和Zrx+掺杂的CeO2-SO2-4固体酸NH3-SCR催化剂.利用XRD,IR,NH3 -TPD,NH3 -TPO,NOx-TPD和NO-TPO等手段研究了过渡金属离子掺杂对CeO2-SO2-4催化剂结构、吸附性能、redox性能和NH3 -SCR活性的影响.试验结果表明,Nix+和Zrx+掺杂的CeO2-SO2-4固体酸催化剂的NH3 -SCR活性最好,在250~360℃温度范围内NOx的转化率可达80%以上;Cux+掺杂催化剂的NOx和NH3吸附性能较差,导致催化剂的脱硝效率较低,而Fex+掺杂催化剂虽然具有较好的NH3和NOx吸附性能,但该催化剂对NH3的氧化性能较高,导致高温条件下还原剂的氧化,从而降低了CeO2-SO2-4催化剂的活性;Nix+和Zrx+掺杂可以在提高催化剂吸附性能的基础上保持较低的NH3氧化活性,从而使CeO2-SO2-4催化剂保持较高的脱硝性能.
关键词:
CeO2-SO2-4固体酸
,
过渡金属离子掺杂
,
NH3-SCR
,
稀土
聂久远
,
吴晓东
,
马子然
,
许腾飞
,
司知蠢
,
陈磊
,
翁端
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60106-6
利用溶胶-凝胶法,采用三种酸性金属氧化物(氧化铌、氧化钨和氧化钼)对锰铈复合氧化物催化剂进行了改性.测试了催化剂的氮氧化物选择性催化还原(SCR)活性,以筛选对应不同温度窗口的合适酸性氧化物改性剂.同时评价了催化剂的NO氧化和NH3氧化活性.利用X射线衍射、BET比表面积测试、H2程序升温还原、NH3/NOx程序升温脱附和NH3/NOx吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征. MnOx-CeO2催化剂表现出良好的低温(100-150°C)活性.酸性金属氧化物的添加削弱了催化剂的氧化还原特性,从而抑制了NH3的活化和NO2辅助的快速SCR反应.与此同时,相对高温(250-350°C)区NH3的氧化也受到了抑制, B酸和L酸上的NH3吸附得以增强.因此,催化剂的SCR脱硝温度窗口向高温移动,改性效果Nb2O5< WO3< MoO3.
关键词:
选择性催化还原
,
锰铈复合氧化物
,
酸性金属氧化物
,
温度窗口
,
氧化还原位
,
酸性位