丛昱
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田金忠
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黄宁表
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徐长海
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张涛
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孙孝英
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关文
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梁东白
催化学报
采用溶胶-凝胶法、共沉淀法和共沸蒸馏法制备了一系列不同粒度范围的超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂,并应用BET,XRD,TEM和TPR等物理化学方法对催化剂的结构和物化性质进行了表征,同时考察了催化剂上CO2加氢合成甲醇的反应性能.结果表明,超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂具有粒度小、颗粒分布均匀和稳定性好的特点,并发现超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂比大颗粒的工业Cu-ZnO-Al2O3催化剂具有更高的催化活性,而且随着催化剂粒度的减小,甲醇合成活性进一步增大.研究还发现,ZrO2具有稳定反应活性中心的作用.
关键词:
超细粒子催化剂
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铜
,
氧化锌
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氧化锆
,
二氧化碳
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加氢
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甲醇
丛昱
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包信和
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张涛
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孙孝英
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梁东白
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田金忠
,
黄宁表
催化学报
采用原位顺磁共振(EPR)、原位X射线光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等手段,对CO2加氢合成甲醇用的不同粒度的超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂各组分的相互作用进行了研究.结果表明,ZrO2的加入改变了催化剂的表面结构和配位状态,增加了活性组分的分散度,提高了催化剂的稳定性.实验还发现,催化剂的粒度对各组分的相互作用有着重大的影响,催化剂的粒度较小时,Cu2+主要以团簇的形式存在,易于被还原;催化剂的粒度较大时,Cu2+主要以高度分散的形式存在,Cu在ZnO和ZrO2中分布得更均匀,它们之间的相互作用更强,难于被还原.TPR的实验结果也得到了一致的结论.研究还认为,合成甲醇的活性中心是高分散的金属铜的团簇,而不是孤立的铜原子.
关键词:
超细粒子催化剂
,
铜
,
氧化锌
,
氧化锆
,
二氧化碳
,
加氢
,
原位顺磁共振
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原位X射线光电子能谱
,
程序升温还原
