高晓晨
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马新宾
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王胜平
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李振花
催化学报
采用LiNO3对γ-Al2O3进行改性,制备了以多孔锂铝尖晶石为载体,以Pd为活性组分的PdCl2-CuCl2/Li-Al-O负载型催化剂,并考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯(DEC)反应的催化性能,探讨了载体Li/Al比、改性浸渍方法、不同改性金属、 Pd负载量和反应压力等因素对催化剂催化性能的影响.结果表明,当n(Li)/n(Al)=0.2,压力为0.3 Mpa和温度为110 ℃时,DEC的时空收率可达到418 g/(L·h).用LiNO3对γ-Al2O3改性后的催化剂载体表层具有LiAl5O8尖晶石结构,不同Li/Al比的催化剂载体的晶胞参数、晶胞体积略有不同.采用双金属改性的催化剂载体表面由于结晶度较低不能形成"完全尖晶石结构",其催化活性较低.随着催化剂表面活性组分PdCl2含量的增加,可有效提高产物DEC的时空收率;锂铝尖晶石载体表面的酸性较低,有利于提高目标产物DEC的选择性.
关键词:
碳酸二乙酯
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一氧化碳
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亚硝酸乙酯
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氯化钯
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氯化铜
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氧化铝
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锂铝尖晶石
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负载型催化剂
卓广澜
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姜玄珍
催化学报
研究了亚硝酸乙酯在不同载体及负载钯催化剂上的分解行为. 结果显示,固体酸性中心和金属钯中心都可以催化亚硝酸乙酯的分解反应. 在C2H5ONO与CO合成草酸二乙酯的反应中,亚硝酸乙酯是在固体催化剂表面发生分解,而不是在气相发生热裂解. 并且,该反应的活性与亚硝酸乙酯的分解程度不存在正比关系. 通过对分解产物的分析,提出了亚硝酸乙酯在固体催化剂上分解的连续脱氢机理.
关键词:
亚硝酸乙酯
,
一氧化碳
,
催化分解
,
钯
,
负载型催化剂
,
草酸二乙酯
