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Pd-Cu/γ-Al2O3催化还原硝酸盐的研究

张燕 , 陈英旭 , 刘宏远

催化学报

地下水中硝酸盐的污染已引起人们普遍的关注,催化还原硝酸盐技术被认为是一项有发展前景的脱除硝酸盐工艺. 利用Pd-Cu/γ-Al2O3悬浮态催化剂和管状陶瓷催化膜,在间歇式完全混合反应器中对脱除地下水中硝酸盐进行了研究,考察了催化剂、硝酸盐初始浓度、H2流量对还原反应的影响. 结果表明,Pd-Cu/γ-Al2O3可有效地脱除硝酸盐,总氮的脱除率可达81%; 同时,催化剂的活性和选择性受到扩散限制和质量传输的影响. 与悬浮态催化剂相比,管状陶瓷催化膜可提供固-液-气三相之间有效的接触,在很大程度上提高了催化反应的选择性,对氮的选择性由73.4%提高到89.4%. 这是一项有效、实用的催化还原技术,尤其适用于小型水厂以及没有统一供水系统而是自家开采地下水作为饮用水源的农村地区.

关键词: , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 陶瓷膜 , 硝酸盐 , 催化还原 , 氨氮

硫化NiW/Al2O3催化剂上H2同时催化还原SO2和NOⅡ. SO2和NO的同时还原

朱鹏 , 李雪辉 , 徐建昌 , 黄苑 , 王乐夫

催化学报

对硫化NiW/Al2O3催化剂上H2同时还原SO2和NO反应进行了研究,探讨了温度、空速、H2配比以及Ni负载量对反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随反应温度的升高而增加,550 ℃时, SO2和NO在15%Ni-10%W/Al2O3上的转化率达100%,单质硫的产率达90%以上; 增加空速对NO转化率和单质硫的选择性影响不大,但SO2转化率及单质硫产率明显下降; 提高n(H2)/n(SO2+NO)的比值可显著提高SO2转化率,但单质硫选择性明显下降,其比值为2.0时单质硫产率最大,随后随H2浓度的增加而迅速下降, NO转化率几乎不受H2配比的影响; 增加催化剂的Ni含量可明显提高各反应物的转化率及单质硫的选择性和产率; 预硫化过程对催化剂性能有很大影响,是获得高活性催化剂的必要条件. 催化剂稳定性测试及XRD结果表明,催化剂不会因为晶格硫的大量流失而失活. 最后,提出了H2同时还原SO2和NO反应的机理.

关键词: , , 氧化铝 , 氢气 , 催化还原 , 二氧化硫 , 一氧化氮 , 废气处理

硫化CoMo催化剂上H2同时还原NO和SO2的研究Ⅰ. H2还原NO反应

彭江杰 , 张文华 , 马运生 , 庄叔贤

催化学报

研究了Al2O3担载的硫化CoMo催化剂上NO被H2还原的规律,并考察了不同Mo含量的CoMo/Al2O3催化剂、单一的Mo/Al2O3和Co/Al2O3催化剂,以及原料气中H2/NO比对反应活性和选择性的影响. 结果表明,硫化的5.1%Co-15.2%Mo/Al2O3催化剂具有最高的催化活性和选择性,在200 ℃以下时反应产物为N2O,在350 ℃以上时则完全转化为N2. 进一步增加Mo含量引起在350~450 ℃间N2选择性轻微下降. 提高原料气中的H2含量可明显提高反应活性和N2选择性,但当n(H2)/n(NO)>3后反应性能不再变化. 催化剂具有较高的稳定性,反应产物中始终未观察到有H2S或SO2产生,即反应未引起催化剂中的晶格S流失. 这说明H2的存在抑制了NO对硫化物表面的氧化所导致的催化剂失活.

关键词: 一氧化氮 , , 催化还原 , , , 氧化铝 , 负载型催化剂

用Pd-Cu-Pt/γ-Al2O3催化剂还原水中的硝酸盐

高建峰 , 徐春彦 , 王久芬 , 庄源益

催化学报

以自制的高纯γ-Al2O3为载体,用双浸渍法制备了不同Pd/Cu比的Pd-Cu/γ-Al2O3催化剂,在间歇式反应器中直接处理含硝酸盐废水. 结果表明,利用不同Pd/Cu比的Pd-Cu/γ-Al2O3催化剂及Pd-Cu-Pt/γ-Al2O3催化剂,同时用甲酸为pH调节剂,在适合的条件下,于40 min内就能达到脱除硝酸盐的目的,氮脱除率可达95%. 这有可能发展成为一项有效和实用的水处理技术,特别是在以地下水作为饮用水源的农村地区.

关键词: , , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 硝酸盐 , 催化还原

CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化还原SO2反应机理的研究

胡辉 , 李胜利 , 张顺喜 , 李劲

催化学报

采用浸渍法制备了负载型CeO2/γ-Al2O3,La2O3/γ-Al2O3和CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂,并用XRD和XPS对催化剂进行了表征,在n(SO2)/n(CO)=1/3,载流气体为N2,气体流量为1 L/min,催化剂用量为15 g的条件下,考察了催化剂催化CO还原SO2反应的性能,研究了催化剂的活化过程、催化活性和反应物配比对活性的影响.结果表明,CeO2-La2O3/γ-Al2O3在催化还原SO2反应中的活化温度比单组分催化剂CeO2/γ-Al2O3或La2O3/γ-Al2O3下降了50~100 ℃,而且具有更高的活性.这可以解释为由CeO2的redox反应与La2O3的COS中间物反应之间的协同作用所致.还对SO2还原反应机理进行了探讨,发现CeO2的redox反应所生成的单质硫是整个过程中COS中间物反应的重要来源.在此基础上,对CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化CO还原SO2反应提出了redox-COS叠加反应机理.

关键词: 氧化铈 , 氧化镧 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 二氧化硫 , 催化还原 , 反应机理

溶胶-凝胶法合成TiO2/活性炭光催化剂及联用超声技术还原铬(Ⅵ)和铜(Ⅱ)废水

夏畅斌 , 周付建 , 陈圆 , 张玲

复合材料学报

以钛酸四丁酯为钛源,活性炭(AC)为载体,采用溶胶-凝胶法合成TiO2/AC复合体,利用TGA—DSC、SEM、XRD、DRS(漫反射光谱)及FTIR对复合体表面结构、光谱特征、晶体结构进行表征分析,并通过AAS(原子吸收分光光度计)测定铬(Ⅵ)、铜(Ⅱ)离子浓度以探讨超声-TiO2光催化还原去除率。研究表明:溶胶-凝胶法制备的TiO2/AC在290℃处由板钛矿型向锐钛矿型转变,500℃下焙烧催化活性最高;TiO2/AC复合体分散性能好、团聚尺寸低、比表面积大,其接触界面处有C-O-Ti键生成;经光催化动力学研究发现,光催化吸附还原机制符合一级动力学方程ln(c0/c)=kt及Langmuir—Hinshelwood吸附理论。对比无超声光催化,超声-光催化技术对铬(Ⅵ)、铜(Ⅱ)的还原去除率分别提高了39.32%和52.95%;催化剂循环使用3次后,超声-光催化还原铬(Ⅵ)、铜(Ⅱ)的去除率仍能达到70.61%和75.30%。

关键词: 溶胶-凝胶法 , TiO2 , 活性炭 , 超声 , 催化还原 , 铬(Ⅵ) , 铜(Ⅱ)

Fe含量对FeAlPO-5催化剂上甲烷还原N_2O反应的影响

赵晓旭 , 程党国 , 陈丰秋 , 詹晓力

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90601

采用水热法制备了一系列不同Fe含量的FeAlPO-5催化剂,并将其用于CH_4催化还原N_2O反应.结果表明,FeAlPO-5催化剂在此反应中表现出较高的低温活性.N_2吸附、X射线衍射和紫外可见光谱等表征结果表明,水热法制备的FeAlPO-5催化剂具有典型的AlPO-5分子筛结构.Fe含量对催化剂的活性及催化剂中Fe物种的分布有较大影响,当w(Fe)=2.4%时,催化剂除含有可促使CH_4低温还原N_2O反应的孤立态的Fe物种和低聚态的Fe物种外,还含有相当数量的可使N_4O直接催化分解的纳米态的Fe物种.

关键词: , AIPO-5分子筛 , 甲烷 , 催化还原 , 氧化亚氮

稀土氧化物上SO2和NO的催化还原Ⅰ.催化剂的活化特性和机理

王磊 , 马建新 , 路小峰 , 宗方

催化学报

以稀土系列氧化物作为CO还原SO2和NO的催化剂,考察了催化剂的活化过程以及催化剂体相结构的变化.发现稀土系列氧化物的活化与其水合性能密切相关,而活化之后活性相为相应的稀土氧硫化物.探讨了稀土系列氧化物的活化机理.

关键词: 稀土氧化物 , 二氧化硫 , 一氧化碳 , 催化还原 , 脱硫 , 活化

层状复合氧化物La4BaCu5-xMxO13+λ的制备、表征及对CO还原NO的活性

刘钰 , 杨向光 , 吴越

催化学报

采用柠檬酸爆炸法合成了系列层状钙钛矿型复合氧化物La4BaCu5-xMxO13+λ(M=Mn, Co; x=0~5)催化剂. 用TPD, TPR和化学分析法对催化剂进行了表征,考察了催化剂在CO还原NO中的催化活性.结果表明,掺杂Mn, Co后催化剂中的活性氧含量及氧化还原性质发生了变化. 掺杂少量Mn, Co可使催化剂在CO还原NO中的催化活性明显提高,且掺杂Co的样品比掺杂Mn的样品活性提高更明显.这是由于Cu-Mn与Cu-Co之间的协同作用不同导致的结果.

关键词: 层状复合氧化物 , 钙钛矿结构 , 一氧化碳 , 氮氧化物 , 催化还原

烟气中SO2催化还原制取硫磺

邓庚凤 , 曹霞 , 廖春发 , 姜坤 , 郭年祥 , 郭凯

材料导报

以煤气为还原剂、Fe为活性金属催化还原冶炼烟气中SO2制取硫磺.研究了不同载体、不同金属含量、稀土Sm及其含量对SO2还原成S单质催化活性的影响.结果表明,载体Al2O3粉末越细,SO2还原反应出的硫温度越低;催化剂中金属Fe的最佳含量(质量分数)为14%,当反应温度为400℃时,硫的产率为81.92%;稀土Sm的加入提高了催化剂的反应活性,当反应温度为360℃时,Sm-Fe/Al2O3的硫产率与Fe/Al2O3相比提高了40.5%.Sm-Fe/Al2O3催化剂的活性与Sm含量存在一定的关系,本试验条件下,稀土Sm的最佳含量(质量分数)为1.0%.

关键词: SO2 , 催化还原 , 硫磺 , 烟气 , 稀土Sm

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