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光促进下N,N-二甲基甲酰胺作为一氧化碳源的烯烃氢酯化反应

孙文豪 , 尹静梅 , 高大彬 , 周广运 , 郑学仿 , 贾颖 , 王祥生

催化学报

研究了光照下以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为一氧化碳源的烯烃氢酯化反应.结果表明,在常温常压和光照射条件下DMF可以分解得到CO,新生成的CO在光促进下可以直接与CH3OH-DMF溶液中的底物1-辛烯在温和条件和非贵金属钴化合物(Co(Oac)2,CoCl2,Co(en)3Cl2和大环钴[Co(14)4,11-二烯-N4]I2)催化下进行氢酯化反应,反应中DMF既是溶剂,又是原料.H13CON(CH3)2同位素示踪实验证实了这一结果.在反应体系中通入二氧化碳可以大大提高反应的转化率、产率及选择性.13CO2同位素示踪实验表明,CO2并未参与产物的形成,其作用是中和DMF分解产生的HN(CH3)2,从而有利于DMF的光促分解.

关键词: N , N-二甲基甲酰胺 , 一氧化碳 , 光促进 , 1-辛烯 , 氢酯化 , 同位素示踪 , 二氧化碳

1-癸烯光催化氢甲酯化反应中醋酸钠的促进作用

高大彬 , 尹静梅 , 郭明 , 马永安 , 庄建勤 , 王祥生

催化学报

研究了以Co(acac)2为催化剂,通过光促进,在常温常压下1-癸烯的氢甲酯化反应.经实验证实,通过添加醋酸钠可提高反应的产率,而且还能有效地抑制反应中主要副产物正癸烷的生成,从而大大地提高了反应的选择性.

关键词: 光促进 , 癸烯 , 氢甲酯化反应 , 戊二酮钴 , 脂肪酸酯

常温常压下光促进烯烃与一氧化碳的羰基化反应

尹静梅 , 周广运 , 高大彬 , 郑学仿 , 贾颖萍 , 孙文豪 , 王祥生

催化学报

报道了烯烃(环己烯和1-辛烯)与一氧化碳通过光促进实现常温常压非贵金属(钴配合物)催化的羰基化反应. 研究发现,以Co(Oac)2为催化剂时,不需要加入光敏剂丙酮就能发生反应; CoSalen,吡啶-2-羧酸钴和大环配合物[Co(14)4,11-diene-N4]I2是较好的催化剂,其催化活性比Co(Oac)2高. 其中,吡啶-2-羧酸钴与Co(Oac)2相同,反应中不需要光敏剂存在,其选择性很高. 通过氘代丙酮和氘代甲醇同位素实验,进一步证实了反应中双键异构的存在和副产物的分析结果.

关键词: 环己烯 , 辛烯 , 光促进 , 羰基化反应 , 钴配合物

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