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交联聚苯乙烯微球固载2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基的催化氧化性能与机理

董婷婷 , 毕丛丛 , 高保娇

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.150452

将交联聚苯乙烯（CPS）微球表面固载有2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TEMPO）的非均相催化剂微球（TEMPO/CPS）与过渡金属盐相结合，构成复合催化剂体系，用于分子氧对肉桂醇的氧化过程的研究。分别采用高价金属离子氧化性比硝酸根NO₃^-更弱和更强的两类过渡金属盐为助催化剂，与微球TEMPO/CPS构成组合催化剂，深入探索研究了其催化性能与催化机理。研究结果表明，几种过渡金属盐（如Fe、Cu、Mn、Co盐）与微球TEMPO/CPS形成的复合催化剂，可有效地催化分子氧对肉桂醇的氧化过程，将其转化为唯一的产物肉桂醛。以过渡金属硝酸盐为助催化剂，当硝酸盐结构中对应的高价态（氧化态）金属离子的氧化性比NO₃^-离子弱时（如Fe（NO₃）₃与Cu（NO₃）₂），正负离子共同发挥助催化作用；当硝酸盐结构中对应的高价态（氧化态）金属离子的氧化性比NO₃^-离子强时，比如Co（NO₃）₂与Mn（NO₃）₂对应的Co（Ⅲ）与Mn（Ⅲ）离子，金属离子单独发挥助催化作用，NO₃^-离子不起作用。实验结果表明，对于肉桂醇的分子氧催化氧化，在几种过渡金属盐中，Fe（NO₃）₃作为最适宜的助催化剂，温和条件下（55℃、常压O₂），可高效地将肉桂醇转化为肉桂醛，转化率为92%。

关键词: 四甲基哌啶氮氧自由基 , 非均相催化剂 , 肉桂醇 , 分子氧氧化 , 催化氧化

交联聚苯乙烯微球固载2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基的催化氧化性能与机理

董婷婷 , 毕丛丛 , 高保娇

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.150452

将交联聚苯乙烯(CPS)微球表面固载有2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO)的非均相催化剂微球(TEMPO/CPS)与过渡金属盐相结合,构成复合催化剂体系,用于分子氧对肉桂醇的氧化过程的研究.分别采用高价金属离子氧化性比硝酸根NO;更弱和更强的两类过渡金属盐为助催化剂,与微球TEMPO/CPS构成组合催化剂,深入探索研究了其催化性能与催化机理.研究结果表明,几种过渡金属盐(如Fe、Cu、Mn、Co盐)与微球TEMPO/CPS形成的复合催化剂,可有效地催化分子氧对肉桂醇的氧化过程,将其转化为唯一的产物肉桂醛.以过渡金属硝酸盐为助催化剂,当硝酸盐结构中对应的高价态(氧化态)金属离子的氧化性比NO3-;离子弱时(如Fe(NO3)3与Cu(NO3)2),正负离子共同发挥助催化作用;当硝酸盐结构中对应的高价态(氧化态)金属离子的氧化性比NO;离子强时,比如Co(NO3)2与Mn(NO3)2对应的Co(Ⅲ)与Mn(Ⅲ)离子,金属离子单独发挥助催化作用,NO3-;离子不起作用.实验结果表明,对于肉桂醇的分子氧催化氧化,在几种过渡金属盐中,Fe(NO3)3作为最适宜的助催化剂,温和条件下(55℃、常压O2),可高效地将肉桂醇转化为肉桂醛,转化率为92％.

关键词: 四甲基哌啶氮氧自由基 , 非均相催化剂 , 肉桂醇 , 分子氧氧化 , 催化氧化

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