解雅玲
,
肖南
,
凌铮
,
柳月
,
于畅
,
邱介山
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60451-8
采用简单的水热/溶剂热法,经后续在氮气气氛中的热处理合成了三维花型 Co-Ni/C 双金属催化剂,它由交织炭片构成,金属纳米颗粒高度分散其中.随着 Co/Ni 摩尔比的增加,金属颗粒的粒径逐渐从26 nm 减至4 nm 左右.将该催化剂用于邻氯硝基苯选择性加氢制备邻氯苯胺反应,其催化活性最高为单金属催化活性的2倍.这是由于 Co 和 Ni 物种之间存在协同效应.氢气程序升温脱附结果显示, Co/Ni 合金的生成使得 Co50Ni50/C 催化剂产生了新的催化活性位,因而其活性显著提高.
关键词:
钴
,
镍
,
纳米碳材料
,
双金属催化剂
,
协同效应
,
邻氯硝基苯
,
加氢反应
周仕学
,
张鸣林
,
牛海丽
,
王盼盼
,
孔祥荣
,
吕德良
功能材料
用煤基碳作为助磨剂,将镁在氮气中进行反应球磨制得储氮材料,然后利用储氮材料在一定温度下受热时释放出的氮使噻吩发生加氢反应生成H2S.结果表明,储氮材料在低于差示扫描童热分析仪测定的初始放氢温度下就能使噻吩加氮生成HZS,在适宜温度下储氮材料的放氮与噻吩的加氮相匹配时可生成较多的H2S;反应后储氮材料中的MgH2释放出氮,镁与硫结合为晶态MgS;储氮材料中添加钼有利于噻吩的加氢反应.
关键词:
储氢材料
,
镁
,
噻吩
,
加氢反应
杨敏建
,
李鹏波
,
林龙利
,
马义
,
赵先尧
,
李春
材料科学与工程学报
噻吩及其衍生物是裂化石油中的主要含硫成分,研究噻吩的加氢脱硫技术对提高燃油品质、增强环境保护具有重要意义.本文采用反应球磨法在氢气气氛下制备了镁碳复合储氢材料,并应用于固定床管式反应装置进行噻吩的催化加氢反应研究,着重考察了不同反应时间阶段的加氢反应产物、噻吩转化率和固硫量结果.结果表明,材料具有较优异的放氢性能,受热释放出的活性氢在较温和的条件下可与噻吩发生加氢反应.随着反应时间的延长,固相产物中MgH2不断解离出Mg并释放出高活性氢,至2h时几乎完全分解;气相产物中先后检测到了CH4、C2H6、C3H6、C3H8、n-C4H8、n-C4H10、c/t-C4H8等的存在;噻吩转化率先增大后减小,储氢材料中的固硫量先增大后逐渐趋于稳定.
关键词:
反应时间
,
储氢材料
,
噻吩
,
加氢反应
陈志俊
,
王艳华
,
蒋景阳
,
金子林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60245-8
在水/1-戊醇两相体系中实现了以温控配体Ph2P(CH2CH2O)22CH3为稳定剂的Rh纳米催化剂的温控相转移功能,并将其应用于烯烃催化加氢反应,在优化的反应条件下,环己烯的转化率和环己烷的收率均为99%.通过简单的相分离即可将催化剂从产物中分离出来,重复使用8次,其活性保持不变.
关键词:
加氢反应
,
铑
,
纳米粒子
,
烯烃
,
温控配体
,
水/1-戊醇两相体系
游震亚
,
邓卫平
,
张庆红
,
王野
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60559-2
研究了非负载型铁催化剂上CO2加氢制低碳烯烃反应.结果显示,添加碱金属可显著提高铁催化剂上的CO2转化率和烯烃选择性.在经K和Rb修饰的Fe催化剂上,CO2转化率可达约40％,烯烃选择性达到50％以上,其中C2～C4烯烃收率超过10％.催化剂表征结果表明,碱金属促进了催化剂中碳化铁的生成,这可能是催化剂性能提高的一个关键原因.随着K含量由1wt％增加至5wt％,CO2转化率及烯烃选择性均升高.但K含量过高时,催化剂活性降低.这可能是由于催化剂比表面积和CO2化学吸附量降低所致.当K含量为5％～10％时,K-Fe催化剂上烯烃收率较高;进一步添加适量的硼可进一步提高烯烃选择性,且CO2转化率下降不大.
关键词:
二氧化碳
,
加氢反应
,
低碳烯烃
,
铁催化剂
刘百军
,
吕连海
,
王炳春
,
蔡天锡
催化学报
研究了Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上含羰基化合物(正丁醛、异丁醛、丙酮、丁酮和环己酮)及含碳-碳双键化合物(苯、糠醇和1-辛烯)的加氢反应. 结果表明,随着骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量的增加,含羰基化合物的加氢反应速率上升,而含碳-碳双键化合物的加氢反应速率下降. 与未改性的骨架镍催化剂相比,当骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量为6.3%时,羰基的加氢活性提高2倍以上,碳-碳双键的加氢活性下降30%以上. 计算了各种化合物在催化剂上的表观活化能. 结果表明,Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上,羰基加氢反应的表观活化能降低,而碳-碳双键加氢反应的表现活化能升高. 从动力学角度讨论了Cu3/2PMo12O40对骨架镍催化剂的影响. 用XPS对骨架镍表面的Cu3/2PMo12O40进行了研究,发现杂多酸盐的Keggin型结构已被破坏,Cu3/2PMo12O40分子中的Cu2+被还原为Cu0,而Mo6+被部分还原为Mo5+和Mo4+; Cu2+和Mo6+价态的变化是由骨架镍表面吸附的活泼氢所引起的. 羰基加氢选择性的提高是Cu0和混合价态Mo共同作用的结果.
关键词:
骨架镍
,
杂多酸盐
,
羰基化合物
,
碳-碳双键化合物
,
加氢反应
,
表面状态
隋静
,
胡娜
,
段芳
,
施冬健
,
陈明清
材料工程
doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2013.05.011
以自制的聚N,N-二乙基丙烯酰胺接枝聚丙烯腈/聚苯乙烯(PDEAm-g-PAN/PSt)微球作为载体,采用原位还原方法,将与酰胺基团配位的金属离子还原成纳米金属颗粒,制得负载型纳米Pd-M(Ag,Cu)催化剂.采用扫描电子显微镜(SEM)对聚合物微球进行表征,采用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、能谱分析(EDS)和热重分析(TGA)对负载型催化剂进行表征,结果表明:该聚合物微球表面呈现规整的花状形态,Pd-M颗粒均匀分散于PDEAm-g-PAN/PSt微球表面,其粒径约为10nm.将制备的Pd-M(Ag,Cu)催化剂应用于1-辛烯的催化加氢反应,并与商业化催化剂Pd/C相比,催化1-辛烯加氢的效率为Pd-Cu＞Pd-Ag＞ Pd/C.
关键词:
聚合物微球
,
聚N,N-二乙基丙烯酰胺
,
双金属催化剂
,
加氢反应
杨晓
,
刘仕伟
,
解从霞
,
于世涛
,
刘福胜
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01225
考察了水促进的RuCl3催化α-蒎烯加氢反应.结果表明,同传统催化剂或无水RuCl3相比,水对α-蒎烯加氢反应具有明显的促进作用,可显著提高蒎烷选择性及产物中蒎烷顺反比,且容易实现产物的分离及催化剂的循环使用.在RuCl3·3H2O用量1.8mg,α-蒎烯2.5g,m(H2O):m(a-蒎烯)=4:1下,160℃,5MPaH2条件下反应5h,α-蒎烯转化率达99.7%,蒎烷顺反比为28,其中顺式蒎烷选择性为96.3%.此外,分离所得溶有RuCl3水相不经任何处理重复使用5次,其催化活性不变,具有较好的重复使用性能.
关键词:
α-蒎烯
,
蒎烷
,
加氢反应
,
氯化钉
,
水促进
王松蕊
,
朱月香
,
谢有畅
,
陈经广
催化学报
通过置换反应制备了Pd/Ni双金属催化剂,利用X射线衍射、CO化学吸附和吸附H2的程序升温脱附对其进行了表征,并测定了该催化剂对环己烯、苯乙烯和丙酮气相加氢反应的催化性?结果发现,在这种催化剂中Pd原子单层分散在金属Ni的表面,因而该催化剂表现出比浸渍法制备的相同Pd含量的Pd/Ni-im和Pd/γ-Al2O3催化剂更高的催化加氢活性.
关键词:
钯
,
镍
,
单层分散
,
双金属催化剂
,
置换反应
,
加氢反应
