王倩
,
聂红
,
龙湘云
催化学报
考察了H2S对NiW/Al2O3和CoMo/Al2O3上二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基二苯并噻吩(DMDBT)加氢脱硫反应的影响.结果表明,H2S同时抑制DBT和DMDBT两种硫化物的加氢脱硫反应,并且对DBT的抑制作用更为明显.对于NiW/Al2O3和CoMo/Al2O3两种催化剂,H2S抑制了DBT和DMDBT的直接脱硫路径活性;对于CoMo/Al2O3催化剂上DBT转化中的加氢反应也有抑制作用,但促进了DMDBT转化中加氢反应的进行.NiW/Al2O3催化剂更易受H2S的影响.
关键词:
硫化氢
,
镍
,
钨
,
钴
,
钼
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
二苯并噻吩
,
二甲基二苯并噻吩
,
加氢脱硫
相春娥
,
柴永明
,
柳云骐
,
刘晨光
催化学报
在固定床高压微反装置上,考察了预硫化型NiMoS/γ-Al2O3催化剂上二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)反应和喹啉加氢脱氮(HDN)反应之间的相互影响. 结果表明,喹啉对DBT的HDS反应具有强烈的抑制作用,其中对加氢路径比氢解路径的抑制作用更强,这是由喹啉及其HDN反应的中间产物与DBT在活性位上的竞争吸附造成的. 在300和340 ℃时,喹啉对DBT的 HDS反应中氢解路径的抑制程度与其HDN中间产物的相对含量紧密相关. 而DBT能够提高喹啉的脱氮能力,这源于其HDS产物H2S. H2S促进了催化剂表面硫阴离子空穴向B酸位的转化,从而提高了喹啉HDN中间产物分子的 C(sp3) - N 键的断裂能力. HDN活性相的保持不需要过多的硫原子.
关键词:
镍
,
钼
,
硫
,
氧化铝
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
喹啉
,
加氢脱氮
,
相互影响
刘百军
,
查显俊
,
盛世善
,
杨维慎
,
熊国兴
催化学报
利用微波技术和常规等体积浸渍法制备了一系列NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂样品,并采用BET,XRD,XPS和TPS(程序升温硫化)方法对催化剂样品进行了表征.结果表明,微波处理改变了催化剂的孔径分布,提高了WO3,NiO和TiO2在Al2O3表面的的分散性,削弱了WO3和NiO同载体的强相互作用,改善了催化剂的硫化性能.噻吩脱硫活性考察结果表明,经微波处理的催化剂上噻吩转化率比常规催化剂上提高约5%.
关键词:
微波辐射
,
氧化镍
,
氧化钨
,
氧化钛
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
噻吩
,
加氢脱硫
李伟
,
李生祥
,
张明慧
,
陶克毅
,
王京
催化学报
研究了磷改性对纳米TiO2-Al2O3复合载体负载CoMo催化剂的结构和性质的影响,并以4,6-二甲基二苯并噻吩为探针考察了CoMo/P-TiO2-Al2O3催化剂的超深度加氢脱硫性能. 结果表明,在复合载体中加入适量的磷酸盐能够减弱载体组分Al2O3同Co和Mo金属活性组分之间的强相互作用,使硫化后的催化剂中生成具有更高催化活性的多层MoS2簇结构. 而过量磷酸盐的加入则会降低载体的比表面积,使催化剂中出现晶态的CoMoO4,导致催化剂活性降低.
关键词:
钴
,
钼
,
氧化钛
,
氧化铝
,
复合载体
,
加氢脱硫
,
磷
,
改性
郭亚男
,
曾鹏晖
,
季生福
,
魏妮
,
刘辉
,
李成岳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90905
采用共浸渍法制备了P/Ni摩尔比为2的Ni_2P/SBA-15,再通过二次浸渍引入助剂Mo制得Mo-Ni_2P/SBA-15,将它调制成活件胶后均匀涂敷于预处理后的载体表面,干燥焙烧后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了一系列Mo-Ni_2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂.采用X射线衍射、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂结构进行了表征,以二苯并噻吩为模型含硫化合物,考察了催化剂的加氢脱硫件能.结果表明,Mo的加入增大了催化剂的比表面积,在催化剂表面形成了MoNiP_2,且Ni_2P为主要活性物相.Mo在催化剂表而主要以Mo~(6+)和Mo~(δ+)形式存在;当w(Mo)=4.2%时,n(Mo)/n(Ni+Mo)=0.18的整体式催化剂上二苯并噻吩的转化率最高,且在较低反应温度时以直接脱硫机理为主,而较高反应温度时以加氢脱硫机理为主.
关键词:
钼
,
助剂
,
磷化镍
,
整体式催化剂
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
联苯
,
环己基苯
刘百军
,
查显俊
,
孟庆民
,
侯辉娟
,
高山松
,
张金霞
,
盛世善
,
杨维慎
催化学报
采用微波技术制备了NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂,并用NH3-TPD,Py-FT-IR,TPR和TPS(程序升温硫化)对催化剂进行了表征; 以噻吩为模型化合物,在中压固定床微反装置上考察了催化剂的加氢脱硫性能. 结果表明,在 w(TiO2)=15%的催化剂样品中,微波处理的催化剂的活性比常规催化剂高. 微波处理改变了载体和催化剂表面的酸性质,催化剂样品表面的强酸酸量减少,弱酸和中强酸酸量增加. 微波处理的催化剂的还原性能和硫化性能均好于常规法制备的催化剂. 这可能是微波技术制备的催化剂具有较高加氢脱硫活性的原因.
关键词:
微波
,
氧化镍
,
氧化钨
,
氧化钛
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
噻吩
,
加氢脱硫
张晓艳
,
石国军
,
赵鹬
,
沈俭一
催化学报
通过浸渍法制备了Co/SBA-15、Mo/SBA-15和Co-Mo/SBA-15催化剂,对催化剂的孔结构、物相及表面酸性进行了表征,测定了硫化催化剂上噻吩加氢脱硫及 1-己烯加氢异构的反应性能,并与工业Co-Mo/γ-Al2O3催化剂进行了对比. 结果表明, Co-Mo/SBA-15催化剂表面具有较强的B酸中心,且对噻吩加氢脱硫具有较高的催化活性; 而Co-Mo/γ-Al2O3催化剂表面主要为较强的L酸中心,对 1-己烯加氢具有较高的催化活性. Mo/SBA-15催化剂的B酸酸性较强,但同时具有较高的 1-己烯加氢活性,故它对 1-己烯骨架异构的催化活性不高. Co-Mo/SBA-15催化剂的加氢活性相对较低, 1-己烯容易在其较强的B酸中心上发生骨架异构反应,具有潜在的工业化应用前景.
关键词:
硫化
,
钴
,
钼
,
SBA-15分子筛
,
负载型催化剂
,
噻吩
,
加氢脱硫
,
己烯
,
骨架异构
石国军
,
赵鹬
,
黄玉安
,
沈俭一
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60094-0
自制介孔碳(CMC)具有比传统活性碳(AC)更大的比表面积、孔径和孔体积,以其为载体,在浸渍液中加入螯合剂,采用等量浸渍法制备了Co-Mo/CMC和Ni-Mo/CMC催化剂,分别用于模型汽油和柴油加氢脱硫反应.结果表明,Co-Mo/CMC和Ni-Mo/CMC催化剂具有比Co-Mo/AC催化剂更好的织构性质和加氢脱硫活性.在模型汽油的加氢脱硫反应中,Co-Mo/CMC催化剂活性比工业催化剂Co-Mo/Al2O3高得多;而在模型柴油的加氢脱硫反应中,Ni-Mo/CMC催化剂活性也比工业催化剂FH-98高得多.
关键词:
介孔碳
,
孔性质
,
加氢脱硫
,
钴
,
钼
,
镍
,
噻吩
,
二苯并噻吩
刘学芬
,
张乐
,
石亚华
,
聂红
,
龙湘云
催化学报
采用一次浸渍技术制备了NiW/Al2O3加氢脱硫(HDS)催化剂,在制备过程中采用超声波处理浸渍液,采用微波进行样品干燥. 以噻吩为模型化合物,在微反装置上评价了该催化剂的加氢脱硫活性. 使用X射线光电子能谱和透射电镜等表征手段研究了催化剂的表面状态和物化性质. 结果表明,使用超声波及微波技术制备的NiW/Al2O3催化剂具有较高的加氢脱硫活性,催化剂的活性组分较易硫化,可生成更多的硫化物种参与反应. 催化剂中硫化态钨的表面原子浓度较高,从而使硫化态钨物种保持较高的表面分散度,有利于增加活性中心的数目. 该催化剂的活性中心结构具有较多配位不饱和的边缘位和棱边位,因而具有较高的加氢脱硫活性.
关键词:
镍
,
钨
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
超声波
,
微波
,
噻吩
,
加氢脱硫
李彦鹏
,
刘大鹏
,
刘晓
,
柴永明
,
刘晨光
催化学报
制备了两种器外预硫化型MoNiP/γ-Al2O3催化剂,并以二苯并噻吩为模型化合物考察了其加氢脱硫(HDS)活性,选择了传统的器内预硫化催化剂作为参比.采用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对二者在加氢活性相方面的差别进行了研究.结果表明,器外预硫化催化剂的HDS活性(最高达到99%)与器内预硫化催化剂相当,但是其加氢能力相对较弱.XRD与HRTEM等研究表明,器外预硫化催化剂所形成的MoS2片晶的堆垛层数相对较低,而Mo与S元素的XPS分析结果则说明相对器内预硫化催化剂,器外预硫化催化剂中不但Mo的硫化度较低,而且MoS2活性相的含量亦较少,而二者活性相之间的这种差异应是导致两类催化剂加氢活性不同的主要原因.
关键词:
器外预硫化
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
钼
,
镍
,
磷
,
氧化铝
,
负载型催化剂