徐东彦
,
李文钊
,
段洪敏
,
葛庆杰
,
徐恒泳
催化学报
采用浸渍法制备了添加贵金属Pt,Ru和Pd助剂的Co/γ-Al2O3催化剂,并考察了它们在F-T合成反应中的催化性能. 结果表明,添加贵金属助剂可以显著提高Co/γ-Al2O3催化剂的催化活性. XRD和TPR表征结果表明,贵金属助剂不但可以使催化剂的金属分散度增加,而且可以通过氢溢流促进催化剂表面活性相的Co3O4以及与载体Al2O3有相互作用的非活性相钴氧化物物种的还原,从而改善催化剂的还原性能. TPSR结果进一步表明,添加贵金属助剂后催化剂对CO的吸附解离能力增强,从而使吸附态CO的加氢活性提高.
关键词:
费-托合成
,
钴催化剂
,
贵金属
,
铂
,
钌
,
钯
,
助剂
,
氧化铝
,
分散度
,
还原
陈光文
,
李淑莲
,
袁权
,
焦凤君
催化学报
采用程序升温与原位FT-IR,CO程序升温脱附和X射线衍射等技术研究了钾对Rh/Al2O3催化剂上CO吸附态和表面吸附物种的影响. 结果表明,钾未改变金属铑上CO吸附的形态,但削弱了CO的吸附强度; 在程序升温(真空中)的动态过程中,120 ℃时CO线式吸附完全脱除,180 ℃时CO桥式吸附完全脱除; 助剂钾明显促进了表面甲酸盐和碳酸盐物种的形成,同时减弱了Al-Rh的相互作用. 讨论了钾存在时甲酸盐和碳酸盐物种的形成机理.
关键词:
钾
,
助剂
,
铑
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
选择性氧化
,
氢气
,
表面羟基
,
化学吸附
丁彤
,
秦永宁
,
马智
催化学报
利用分步等体积浸渍的方法,从蒽醌法生产双氧水的角度,制备了系列氢化催化剂. 同时,利用TPR,XRD和TEM等技术,考察了第4周期过渡金属对Pd/γ-Al2O3催化剂活性的影响. 结果表明,铁系元素和锌助剂有利于钯在载体上的分散,提高了Pd的催化活性,使氢化效率提高5%～16%,抗失活能力增强.
关键词:
蒽醌
,
氢化
,
双氧水
,
钯
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
过渡金属
,
助剂
师海波
,
沈师孔
催化学报
采用脉冲D2反应研究了CeO2在Co-CeO2/SiO2费托合成催化剂中的作用机理.通过比较在Co-CeO2/SiO2和Co/SiO2催化剂上的脉冲D2反应实验结果发现,CeO2可以提高载体表面Si-OH的H-D同位素交换活性和Si-OH中H参与CO加氢反应的活性;CeO2不仅增加了催化剂表面活性碳物种的总量,而且活性碳物种以链增长单体-CH2-为主,因而有利于增加费托合成反应速率和链增长几率;CeO2的加入明显提高了催化剂表面碳原子的加氢反应速率,从而减少了碳沉积.
关键词:
钴
,
氧化铈
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
助剂
,
费托合成
,
脉冲D2反应
,
H-D同位素交换
高志华
,
黄伟
,
阴丽华
,
谢克昌
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00909
利用完全液相法分别制备了CuZr和La,Mn促进的CuZr浆状催化剂,考察了催化剂在合成气一步合成二甲醚反应中的催化性能,并采用NH3程序升温脱附、X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和程序升温还原等对其进行了表征.结果表明,在利用完全液相法制备的La-Mn-CuZr催化剂中,La和Mn的加入可促进催化剂活性组分的分散,提高了催化剂的比表面积和ZrO2的表面缺陷,增加了高分散CuO和可还原CuO数量,增强Cu和Zr之间的相互作用,进而使催化剂活性大幅度提高.
关键词:
完全液相法
,
铜
,
锆
,
浆状催化剂
,
镧
,
锰
,
助剂
,
合成气
,
二甲醚
马晓明
,
林国栋
,
张鸿斌
催化学报
以自行制备的多壁碳纳米管(CNT)作为添加剂,制备共沉淀型CNT促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂. 实验发现,与未添加CNT的催化剂相比,添加少量CNT可显著提高CO的加氢转化活性和生成低碳醇的选择性. 在5.0 MPa, 623 K, V(CO)∶V(H2)∶V(N2)=45∶45∶10, GHSV=3 600 ml/(g·h)的反应条件下, Co1Mo1K0.3-10%CNT催化剂上CO的转化率达21.6%, 相应的总醇(C1～4醇)时空产率为241.5 mg/(g·h), 产物中C2+醇/C1醇=1.39 (C基选择性比). 添加少量CNT并不会导致Co1Mo1K0.3 硫化物基催化剂上CO加氢反应表观活化能发生明显变化,但却导致工作态催化剂表面催化活性Mo物种(Mo4+)的摩尔百分率有所提高; 另一方面, CNT促进的催化剂对H2有更强的吸附活化能力,并能在相当大程度上抑制水煤气变换副反应的发生. 这些因素有利于提高催化剂的活性和选择性.
关键词:
多壁碳纳米管
,
助剂
,
钴
,
钼
,
钾
,
硫化物基催化剂
,
一氧化碳
,
加氢
,
低碳醇合成
林明桂
,
杨成
,
吴贵升
,
魏伟
,
李文怀
,
单永奎
,
孙予罕
,
何鸣元
催化学报
考察了锰和镧助剂对Cu/ZrO2催化剂上CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并通过BET,XRD,TPR,H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂的结构及吸附-脱附性能进行了研究.结果表明,锰和镧两种助剂均能有效地提高催化剂的活性,同时引入两种助剂时可使催化剂的活性进一步提高,表现出较强的协同效应.一方面,锰的加入可使催化剂各组分的相互作用增强,特别是铜锰复合物的形成可有效地促进活性组分的分散,防止催化剂的烧结; 另一方面,镧助剂的引入进一步增强了铜锆在界面的相互作用,稳定了催化剂的活性中心,有利于吸附物种在两者之间发生溢流.
关键词:
铜
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
锰
,
镧
,
助剂
,
协同作用
,
甲醇合成
陈树伟
,
秦张峰
,
孙爱灵
,
王建国
催化学报
对 CO2 气氛下 Fe-Li/AC 催化剂上的乙苯脱氢反应性能进行了详细研究. N2 吸附-脱附、CO2 程序升温脱附和 X 射线衍射表征结果表明, 助剂 Li 不仅增加了催化剂比表面积和活性组分分散性, 而且增强了催化剂碱性和 CO2 吸附能力, 从而提高了 Fe/AC 对乙苯脱氢的催化性能. 助剂 Li 能显著提高 Fe/AC 催化剂的乙苯脱氢活性和 CO2 的促进作用, 抑制催化剂的失活. 在 Fe(3.0)-Li(0.6)/AC 催化剂(Fe 和 Li 的负载量分别为 3.0 和 0.6 mmol/g)上, 550 ℃、接触时间为 3.57 (g·h)/mol 和 CO2/乙苯摩尔比为 20 的条件下, 苯乙烯收率可达 62.9%, 选择性为 96.2%. CO2 气氛下的苯乙烯收率显著高于 N2 气氛下的, 归因于 CO2 能保持催化剂表面铁物种的高价态, 并通过逆水煤气变换反应在线除去脱氢反应生成的氢.
关键词:
助剂
,
锂
,
二氧化碳
,
铁
,
活性炭
,
乙苯脱氢
,
苯乙烯
,
耦合反应
陈铜
,
范勤
,
廖仕杰
,
倪军平
,
缪长喜
催化学报
制备了以MgO和CaO为助剂的乙苯脱氢制苯乙烯用Fe-K催化剂,并考察了助剂对催化剂催化性能的影响. 应用SEM、XRD、TPR和Mssbauer谱等手段表征了MgO和CaO对活性前驱体K2Fe22O34 晶相形成及其表观体相结构的影响. 结果表明,引入MgO助剂,半径相近的Mg2+与Fe3+极易发生取代形成固溶体,使活性前驱体K2Fe22O34 晶相的形成温度有所降低,同时给体相结构引入氧空位,从而有利于乙苯发生晶格氧转移机理的脱氢反应,使催化剂活性提高. 引入CaO助剂,提高了K2Fe22O34 晶相的结晶度和苯乙烯选择性,但催化剂活性有所下降. CaO对Fe-K催化剂的还原有一定的阻碍作用,是催化剂的稳定性助剂.
关键词:
乙苯
,
脱氢
,
苯乙烯
,
氧化镁
,
氧化钙
,
助剂
,
三氧化二铁
,
氧化钾
,
复合氧化物
郭亚男
,
曾鹏晖
,
季生福
,
魏妮
,
刘辉
,
李成岳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90905
采用共浸渍法制备了P/Ni摩尔比为2的Ni_2P/SBA-15,再通过二次浸渍引入助剂Mo制得Mo-Ni_2P/SBA-15,将它调制成活件胶后均匀涂敷于预处理后的载体表面,干燥焙烧后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了一系列Mo-Ni_2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂.采用X射线衍射、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂结构进行了表征,以二苯并噻吩为模型含硫化合物,考察了催化剂的加氢脱硫件能.结果表明,Mo的加入增大了催化剂的比表面积,在催化剂表面形成了MoNiP_2,且Ni_2P为主要活性物相.Mo在催化剂表而主要以Mo~(6+)和Mo~(δ+)形式存在;当w(Mo)=4.2%时,n(Mo)/n(Ni+Mo)=0.18的整体式催化剂上二苯并噻吩的转化率最高,且在较低反应温度时以直接脱硫机理为主,而较高反应温度时以加氢脱硫机理为主.
关键词:
钼
,
助剂
,
磷化镍
,
整体式催化剂
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
联苯
,
环己基苯
