李雪梅
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张文祥
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朱小梅
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善洪岩
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周秀清
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蒋大振
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吴通好
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唐敖庆
催化学报
研究了邻苯二酚与乙醇气固相单醚化反应用固体酸催化剂表面上的积炭行为,并用TG-DTA,BET,GC-MS,FT-IR和元素分析等手段对积炭物种进行了表征. 结果表明,催化剂上有两种类型的积炭,一类属可溶性积炭,主要由二苯醚及其衍生物组成,可在低温燃烧除去; 另一类属不可溶性积炭,主要为缺氢的芳烃类聚合物或类石墨碳,需在高温下才能烧除. 积炭主要发生在4～8 nm范围的中孔内,导致反应后的催化剂大孔范围的孔分布所占的分数增大. 随着反应的进行,总积炭量逐渐增多.
关键词:
邻苯二酚
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乙醇
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单醚化
,
邻乙氧基苯酚
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固体酸
,
积炭
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失活
邹秀晶
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朱小梅
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李雪梅
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王振旅
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刘钢
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贾明君
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张文祥
催化学报
考察了SiO2负载的偏钨酸铵催化剂(AMT/SiO2)上邻苯二酚和甲醇气相单醚化反应的性能. 结果表明,经533和573 K焙烧的AMT/SiO2催化剂表现出较高的邻苯二酚转化率(97%)和主产物邻羟基苯甲醚的选择性(91%). 程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱结果表明,催化剂表面存在的弱酸-弱碱位是反应的活性中心. 经533 K焙烧制备的催化剂在反应最初 46 h 内保持较高的稳定性,随着反应时间延长,邻苯二酚的转化率逐渐降低,但主产物的选择性基本保持不变. 扫描电镜和差热热重分析结果表明,催化剂表面积炭是其活性下降的主要原因,采用适当的焙烧处理可以消除大部分积炭,从而部分恢复催化剂活性.
关键词:
邻苯二酚
,
甲醇
,
单醚化
,
邻羟基苯甲醚
,
偏钨酸铵
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
