刘娜
,
袁中山
,
张纯希
,
王淑娟
,
李德意
,
王树东
催化学报
以溶胶-凝胶法制备出粒子尺度均一的Ce-Zr溶胶. TEM和XRD结果表明, 1073 K焙烧后, Ce-Zr复合氧化物的粒径仍保持在20～50 nm. 将Ce-Zr溶胶作为甲醇自热重整制氢Zn-Cr整体催化剂的涂层,考察了溶胶在涂层多次重复过程中的稳定性和干燥方式对Ce-Zr涂层龟裂程度的影响. 结果表明,对多次使用后的溶胶进行胶溶处理可以有效控制涂层制备过程中胶体粒子的大小; 微波干燥更加有利于蜂窝陶瓷载体各通道中Ce-Zr涂层的均匀干燥; Ce-Zr涂层的引入显著提高了甲醇自热重整Zn-Cr整体催化剂的稳定性,这归因于Ce-Zr涂层提高了催化剂的氧化还原活性,使其能量匹配更好,避免了热点的产生,从而抑制了催化剂的烧结与失活.
关键词:
氧化铈
,
氧化锆
,
春涎趸
,
溶胶-凝胶法
,
氧化锌
,
氧化铬
,
整体催化剂
,
甲醇自热重整
李淑莲
,
陈光文
,
孙继良
,
李恒强
催化学报
用浸渍法制备了不同比例的CeO2-ZrO2复合氧化物,并用XRD,H2-TPR和BET等研究了复合氧化物的晶相、还原性能及热稳定性. 结果表明,所制备的CeO2-ZrO2复合氧化物形成了固溶体,Ce0.6Zr0.4O2比Ce0.90Zr0.10O2更容易被H2还原; 1100 ℃老化后,晶胞参数无明显变化,比表面积仍有11.8 m2/g. 模拟二冲程摩托车尾气组成,对用贵金属Pt,Pd,Rh与CeO2及CeO2-ZrO2固溶体所制备的催化剂进行了活性评价. 结果显示,1100 ℃老化后,催化剂仍具有很高的氧化活性. 在贫氧区,Pt-Pd-Rh/Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3对碳氢化合物氧化的催化活性则有一定的优势,是一种具有较高热稳定性的催化剂.
关键词:
铂
,
钯
,
铑
,
氧化铈
,
氧化锆
,
固溶体
,
整体催化剂
,
摩托车
,
尾气净化
王铭浩
,
苏宏久
,
周谨
,
王树东
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60609-3
使用浸涂法和氨气吸收沉积法制备了新型用于苯选择加氢的具有蛋壳型分布的Ru/Al2O3-ZrO2-NiO/堇青石蜂窝整体催化剂,且在固定床整体反应器中对其性能进行了测试.该催化剂显示了较优的选择性和稳定性,并且在低的ZnSO4浓度(0.5％问题)下环己烯产物收率可达24.7％.采用N2吸附-脱附法,电感耦合等离子体发射光谱,光学显微镜,扫描电子显微镜及能量色散X射线光谱仪等技术研究了影响催化剂性能的因素.结果表明,NiO的引入减少了涂层中的微孔含量,有利于在低的添加剂浓度下提高环己烯选择性.ZrO2的存在抑制了涂层的烧结,保证涂层在1373K高温焙烧后仍有较大的比表面积.Ru的蛋壳分布、薄的涂层厚度、较少的微孔含量、较大的比表面积和狭窄的孔分布可能是影响整体蜂窝催化剂中该特殊催化行为的重要因素.
关键词:
整体催化剂
,
涂层
,
苯
,
环己烯
,
选择性加氢
,
尖晶石
,
氧化锆
,
氧化镍
曾尚红
,
苏海全
,
王岩
,
刘国扬
,
王坤
,
潘慧
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91023
采用浸渍法、粉末涂覆法、沉积沉淀浸渍法、溶胶高温分解法、原位溶液燃烧法和微乳液法制备了CuO-CeO_2/Al_2O_3/FeCrAl整体催化剂,并运用扫描电镜、X射线衍射、程序升温还原、超声波振动和热振荡等手段研究了制备方法对活性组分的负载及其分布、催化剂结构、粘附稳定性和催化CO优先氧化反应性能的影响.结果表明,溶胶高温分解法、原位溶液燃烧法和微乳液法制备的整体催化剂表现出较好的催化CO优先氧化反应性能和较高的粘附稳定性.
关键词:
氧化铜
,
氧化铈
,
氧化铝
,
整体催化剂
,
溶胶高温分解
,
原位溶液燃烧
,
微乳液法
,
一氧化碳
,
优先氧化
张庆豹
,
赵雷洪
,
滕波涛
,
谢云龙
,
岳雷
催化学报
采用浸渍法制备了Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂,应用热重-差示扫描量热、扫描电镜、X射线衍射、氮吸附、拉曼光谱和程序升温还原等技术手段对催化剂进行了表征,考察了不同温度焙烧的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.结果表明,一层均匀紧密的Ce0.8Zr0.2O2涂层很好地分散在基底表面上,该涂层具有良好的抗振荡性和较高的粘结强度.400 ℃焙烧的Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂的催化活性最高,甲苯转化率达97%以上的最低反应温度为210 ℃.此外,Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂具有良好的热稳定性,这可能是因为CeO2-ZrO2固溶体的形成和高温下PdO的稳定存在.
关键词:
整体催化剂
,
甲苯
,
催化燃烧
,
涂层
,
钯
,
氧化铈
,
氧化锆
彭洪根
,
应家伟
,
张景岩
,
张先华
,
彭程
,
饶成
,
刘文明
,
张宁
,
王翔
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62532-9
甲醛是室内装修污染的重要组分,已严重危害到人们身体健康,在室温条件下消除甲醛引起了人们的广泛兴趣.目前室温清除甲醛主要有物理吸附法、光催化法、等离子体技术及催化氧化技术.物理吸附法主要采用活性炭等作为吸附剂,其初期吸附效果较好,但当吸附饱和之后会重新释放甲醛造成二次污染;光催化法和等离子体技术需要特殊装置,不适合室内室温环境脱除甲醛;而催化氧化技术则可直接将甲醛转化为无毒无害的水和CO2,因而备受关注.Pt/TiO2被认为是目前消除甲醛最有效的催化剂.为进一步降低贵金属Pt的用量及增强其稳定性(Pt被氧化后其活性会降低),本文首次采用稀土La掺杂锐钛矿型TiO2,负载少量Pt后用于室内低浓度(0.5 ppm)甲醛的催化氧化.活性测试结果表明,纯TiO2催化剂上甲醛转化率在5%以下,有可能是物理吸附或可见光催化所致.负载0.5%Pt后,Pt/TiO2和Pt/La-TiO2甲醛转化率均高于80%,尤其是La掺杂活性高达96%以上,且在连续反应8 h甚至延长至40 h后其活性均未见下降趋势.电镜结果表明,La掺杂Pt/La-TiO2催化剂中Pt粒径从未掺杂的2.2 nm降至1.7 nm;CO程序升温脱附测试表明,Pt/La-TiO2/Pt的分散度达66%,而未掺杂样品仅为51%;X射线光电子能谱测试表明,Pt/La-TiO2的表面氧物种高于Pt/TiO2催化剂,说明La掺杂增强了Pt和载体间的相互作用.为探讨Pt/La-TiO2商业化应用前景,将粉体Pt/La-TiO2涂覆在堇青石蜂窝陶瓷上制备成整体催化剂.该整体催化剂在容积为2 m3的密室测试中5 min内即可将浓度为0.5 ppm的甲醛将至0.02 ppm以下.该催化剂在存放3个月后活性略有下降,但在10 min内仍可将甲醛浓度降至0.08 ppm,达到室内甲醛排放标准.综上,本文成功制备了La掺杂Pt/La-TiO2用于室内低浓度甲醛催化氧化,该催化剂表现出优异的催化性能.通过多种表征手段表明,La修饰后贵金属Pt纳米粒子尺寸减小、分散度提高及Pt与载体间相互作用增强是其活性优异的主要原因.以Pt/La-TiO2粉体制备的整体催化剂同样表现出了高的催化性能,具有工业应用前景.
关键词:
低浓度甲醛
,
室温氧化
,
稀土
,
镧掺杂
,
铂
,
二氧化钛
,
整体催化剂
赵多
,
陈光文
,
袁权
催化学报
研究了Ru/ZrO2蜂窝陶瓷整体催化剂对苯液相选择加氢制环己烯反应的催化性能,考察了催化剂载体、活性组分含量、预处理条件、反应温度、反应压力、水和硫酸锌水溶液等对该反应的影响. 结果表明,整体催化剂不经预还原就可以直接进行苯液相加氢反应; 反应物中不加水或其它无机添加剂时环己烯的选择性为0,水或硫酸锌水溶液的加入大大降低了反应活性,但环己烯的选择性显著提高,约达到20%; 反应物中水和苯有最优配比,以保证最佳的环己烯选择性和收率; 反应温度在413～443 K,反应压力为3～4 MPa,硫酸锌浓度为0.1 mol/L时,反应结果较好.
关键词:
整体催化剂
,
钌
,
氧化锆
,
苯
,
加氢
,
环己烯
