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Mo助剂含量对Mo-Ni_2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂加氢脱硫性能的影响

郭亚男 , 曾鹏晖 , 季生福 , 魏妮 , 刘辉 , 李成岳

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90905

采用共浸渍法制备了P/Ni摩尔比为2的Ni_2P/SBA-15,再通过二次浸渍引入助剂Mo制得Mo-Ni_2P/SBA-15,将它调制成活件胶后均匀涂敷于预处理后的载体表面,干燥焙烧后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了一系列Mo-Ni_2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂.采用X射线衍射、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂结构进行了表征,以二苯并噻吩为模型含硫化合物,考察了催化剂的加氢脱硫件能.结果表明,Mo的加入增大了催化剂的比表面积,在催化剂表面形成了MoNiP_2,且Ni_2P为主要活性物相.Mo在催化剂表而主要以Mo~(6+)和Mo~(δ+)形式存在;当w(Mo)=4.2%时,n(Mo)/n(Ni+Mo)=0.18的整体式催化剂上二苯并噻吩的转化率最高,且在较低反应温度时以直接脱硫机理为主,而较高反应温度时以加氢脱硫机理为主.

关键词: , 助剂 , 磷化镍 , 整体式催化剂 , 二苯并噻吩 , 加氢脱硫 , 联苯 , 环己基苯

整体式MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2催化剂用于NH3低温选择性催化还原NO

李伟 , 林涛 , 张秋林 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报

以MnOx为活性组分, CeO2为助剂, ZrO2-TiO2为载体制备了MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2整体式催化剂,考察了焙烧温度对该催化剂上NH3低温选择性催化还原反应(NH3-SCR)的影响. 通过X射线衍射、比表面积测定、储氧量测定和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂的织构性能和储氧量对低温NH3-SCR反应有较大的影响,活性组分锰以+3价和+4价共存时具有最好的低温活性. 该催化剂经600 ℃焙烧后,在空速为 36?000 h-1 时,反应有最低的起燃温度160 ℃和很宽的反应温度窗口176~393 ℃(转化率为60%~95%). 该催化剂在固定源,尤其在移动源柴油车上催化净化氮氧化物具有良好的应用前景.

关键词: 低温选择性催化还原 , 氧化锰 , 氧化铈 , 氧化锆 , 二氧化钛 , 复合氧化物 , 整体式催化剂 , 氮氧化物

LaAl1-xFexO3/Al2O3/FeCrAl催化剂的制备及其对甲烷燃烧的催化性能

陈能展 , 季生福 , 银凤翔 , 赵丽萍 , 王伟 , 李成岳 , 刘辉

催化学报

以FeCrAl合金薄片为载体,以LaAl1-xFexO3为活性组分,以Al2O3为过渡层,制备了LaAl1-xFexO3/Al2O3/FeCrAl金属基整体式催化剂,并用XRD和SEM等方法对催化剂的物相和形貌进行了表征,对催化剂上甲烷催化燃烧活性进行了评价. 结果表明,催化剂物相中有LaAl1-xFexO3型钙钛矿及α-Al2O3 和γ-Al2O3; 催化剂的颗粒小于2 μm, 并且颗粒的尺寸及形貌与LaAl1-xFexO3中的Fe/Al摩尔比有关; 催化剂样品对甲烷催化燃烧活性的大小顺序为LaAl0.3Fe0.7O3/Al2O3/FeCrAl>LaFeO3/Al2O3/FeCrAl>LaAl0.5Fe0.5O3/Al2O3/FeCrAl>LaAl0.7Fe0.3O3/Al2O3/FeCrAl>LaAlO3/Al2O3/FeCrAl.

关键词: , , , 复合氧化物 , 铁-铬-铝合金 , 整体式催化剂 , 甲烷 , 燃烧

Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上NO的吸附态及分解反应机理

关乃佳 , 单学蕾 , 曾翔 , 项寿鹤 ,

催化学报

用傅里叶变换漫反射红外光谱法研究了原位合成的不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上一氧化氮的吸附态,以及温度和一氧化氮浓度对吸附态的影响.结果表明,铜在整体式催化剂中主要以二价铜离子的形式存在,未发现一氧化氮在一价铜离子上的特征吸收峰;由二价铜的一氧化氮吸附物种衍生的Cu2+(O)(NO)是与活性密切相关的物种.探讨了NO分解可能的反应机理.

关键词: , ZSM-5分子筛 , 堇青石 , 整体式催化剂 , 傅里叶变换漫反射红外光谱法 , 一氧化氮 , 吸附态 , 分解 , 反应机理

高性能甲烷催化燃烧催化剂的制备及其在天然气催化燃烧热水器上的应用

张晓玉 , 刘志敏 , 魏振玲 , 杜小春 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报

以镧改性的Ce-Zr-O固溶体储氧材料和钇、锆改性的氧化铝(YSZ-Al2O3)的混合物为载体,浸渍活性组分Co3O4+Fe2O3+MnO2,以蜂窝状堇青石陶瓷材料为基体,制备了甲烷催化燃烧催化剂,考察了该催化剂老化前后的活性,并将其用于强鼓式家用天然气催化燃烧热水器.结果表明,该催化剂具有很高的活性和稳定性.使用此催化剂的天然气催化燃烧热水器的热效率达到101.1%,同时烟气中CO和NOx污染物的排放浓度分别为0.014%和0.003%,该热水器具有高效节能和环境友好双重优点.

关键词: 氧化钴 , 氧化铁 , 氧化锰 , 整体式催化剂 , 甲烷 , 催化燃烧 , 强鼓式家用天然气催化燃烧热水器

改性ZrO2-MnO2基整体式催化剂上NH3选择性催化还原NO

邱春天 , 林涛 , 张秋林 , 徐海迪 , 陈耀强 , 龚茂初

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10245

采用共沉淀法制备了ZrO2-MnO2催化剂,考察了CeO2,MoO3和WO3的添加对ZrO2-MnO2整体式催化剂上NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NOx的影响,并利用低温N2吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、NH3和NO程序升温脱附等方法对催化剂进行了表征,结果表明催化剂物相为Mn0.2Zr0.8O1.8固溶体,CeO2和WO3分散在其中:添加MoO3或WO3后,样品中出现了新的中强酸位,强吸附的NO物种增加,从而有利于催化剂中高温活性的提高.另外,Mn和Ce物种主要分别以Mn4+和Ce4+形式存在,在NH3-SCR反应中,CeO2的添加提高了ZrO2-MnO2催化剂的低温活性,但反应温度窗口较窄;继续添加MoO3或WO3后,催化剂表现出良好的低温活性和宽的反应温度窗口,其中WO3/CeO2/ZrO2-MnO2催化剂上NO的起燃温度为176℃,且反应温度在240~424℃范围内,NOx转化率大于90%,具有良好的低温活性和宽的温度窗口.

关键词: 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 整体式催化剂 , 二氧化锆 , 二氧化锰 , 氧化铈 , 三氧化钨

堇青石蜂窝陶瓷载体酸处理对整体式La0.8 Sr0.2 MnO3催化剂催化甲苯燃烧性能的影响?

孙浩程 , 王永强 , 赵朝成 , 张利英

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2016.24.007

整体式催化剂是一种常用的催化剂,蜂窝陶瓷载体是其重要组成部分。酸处理可以改进其结构上的不足。使用不同质量分数、种类的酸溶液对堇青石蜂窝陶瓷载体进行了预处理,考察了酸处理对整体式催化剂的基本性质及甲苯催化活性的影响,并采用 XRD、BET等表征手段进行分析。结果表明,蜂窝陶瓷载体经质量分数为30%硝酸溶液处理后可达最佳效果,负载率提高48%以上,比表面积扩大20倍以上,由其制得的催化剂催化甲苯燃烧的起燃温度为219℃,降低了19℃,完全转化温度为281℃。表征结果说明酸洗过程未改变载体组成,而是使载体比表面积增加20倍以上,从而提高了整体催化剂的催化活性。

关键词: 酸处理 , 堇青石 , 蜂窝陶瓷载体 , 整体式催化剂 , 挥发性有机物 , 甲苯 , 催化燃烧

整体式担载型Pt基催化剂上航空煤油的裂解:助剂SrO和BaO的影响

焦毅 , 王佳 , 秦莉晓 , 王健礼 , 朱权 , 李象远 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60541-5

考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在整体式担载型Pt基催化剂上RP-3裂解的总产气量比热裂解提高了39.7%; BaO或SrO助剂的添加又使其总产气量又分别提高了25.6%和37.0%;同时添加BaO和SrO的催化剂,其催化裂解总产气量则提高了96.5%.BaO和SrO助剂均可有效地抑制积炭的生成,而两者间的协同作用,进一步抑制了RP-3催化裂解过程中积炭的生成.

关键词: 催化裂解 , 积炭 , 碱土金属氧化物 , 吸热燃料 , 整体式催化剂

微乳液法制备的CuO-CeO2/Al2O3/FeCrAl整体式催化剂催化CO优先氧化反应

曾尚红 , 刘源

催化学报

采用微乳液法将CuO-CeO2负载于FeCrAl整体式载体上,以超声波和热振荡考察了催化剂在载体表面的粘附稳定性,并测试了CuO-CeO2/Al2O3/FeCrAl整体式催化剂对一氧化碳优先氧化反应的催化性能. 使用扫描电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等手段对所制备的催化剂进行了表征. 结果表明, CuO-CeO2可以以良好的稳定性粘附于FeCrAl载体表面,且以纳米粒子形式在载体表面分布均匀. 载体对催化剂的化学状态没有显著影响,制得的整体式催化剂对一氧化碳优先氧化具有较高的催化活性和高选择性,并且有良好的稳定性.

关键词: 氧化铜 , 氧化铈 , 整体式催化剂 , 微乳液 , 一氧化碳 , 优先氧化

等离子体催化耦合重整生物质燃气研究

王晨光 , 王铁军 , 马隆龙 , 高妍 , 张琦 , 吴创之

工程热物理学报

采用分步浸溃法制备了Ni-Mg整体式催化剂,加入萘作为焦油模型化合物考察了低温等离子体耦合催化重整生物质粗燃气的性能,研究了放电条件及反应温度对催化重整制备合成气的调变作用.结果表明:高压高频放电产生等离子体耦合催化重整,对重整净化生物质粗燃气有明显效果.在重整温度为750℃,放电频率为22 kHz时CH4的转化率可由催化重整时的86%提高到94%左右,放电条件下可以将合成气的H2/CO比由1.06提高至1.15.温度对耦合重整影响较为显著,CH4、CO2的转化率均随温度的升高而升高,最高可分别达到94%和89%.加入脉冲电晕后生物质粗燃气中的焦油等复杂有机化合物的转化率达到99%以上.

关键词: 低温等离子体 , 整体式催化剂 , 净化重整 , 焦油转化

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