陈维苗
,
丁云杰
,
王涛
,
江大好
,
李显明
,
罗洪原
催化学报
应用红外光谱和程序升温脱附技术研究了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂上H2对CO吸附和脱附的影响. 结果表明,预吸附的H2主要占据线式CO的吸附位. 共吸附时H2与CO在Rh位上形成了羰基氢化物,从而导致线式物种谱带红移,且高的H2浓度有利于CO的吸附. 在323 K下, H2对预吸附的CO谱带位置和强度没有影响. 但是,随着温度的升高, H2的存在促进了弱吸附CO的脱附,并使之重新吸附; 同时, H2促进了强吸附CO的解离,增强了CO的吸附强度和催化剂的吸附能力.
关键词:
红外光谱
,
程序升温脱附
,
铑
,
锰
,
锂
,
钛
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
氢
,
一氧化碳
,
吸附
,
脱附
刘美英
,
由万胜
,
雷志斌
,
高田冈
,
堂免一成
,
李灿
催化学报
采用高温氮化技术,以氯化铵为矿化剂合成了层状钙钛矿型LaTaON2光催化剂.与前驱体氧化物LaTaO4相比, LaTaON2的吸收边红移,在可见区呈现较强的吸收.在可见光作用下,乙醇为牺牲剂时,同时负载Pt和Ru的LaTaON2能催化分解水放出H2, 且其光催化产氢效率大大高于单独负载Pt或Ru的LaTaON2催化剂.
关键词:
高温氮化
,
镧
,
钽
,
氮氧化物
,
铂
,
钌
,
可见光
,
光催化
,
水分解
,
氢
李晓芸
,
马丁
,
包信和
催化学报
在三种不同炭材料上用程序升温还原法成功制备了负载型Mo2C催化剂,并用X射线衍射和程序升温还原-质谱检测了合成过程中Mo2C的形成历程. 结果显示,炭材料的性质及合成条件均对Mo2C的形成温度及合成过程有着显著的影响. 以纯氢为反应气体时,石墨化程度较高的炭黑载体上钼物种可被还原为金属Mo, 再与碳物种直接碳化生成Mo2C;在碳纳米管载体上Mo2C的生成温度较炭黑上低;在活性炭载体上钼物种只被还原到较低的氧化态,之后与碳反应生成Mo2C. 当氢气不足或在惰性气氛下,炭载体在高于700 ℃时还原钼物种并使之发生碳化生成Mo2C.
关键词:
碳化钼
,
碳纳米管
,
炭黑
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
程序升温还原
,
氢
,
碳热还原法
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经不同温度焙烧制备了一系列甲醇水蒸气重整制氢催化剂.在250℃、水/甲醇比1.3和重时空速2.5 h-1下的反应结果表明,600℃焙烧的催化剂具有优异的活性和稳定性,而≤500℃和≥700℃焙烧后的催化剂活性较差.热重、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和程序升温还原分析结果表明,600℃焙烧时水滑石分解较为完全,析出纳米CuO粒子的同时伴生CuAl2O4尖晶石相,进而在反应过程中对金属Cu纳米粒子和ZnO起到良好的隔离和稳定作用.焙烧温度≥700℃时CuO纳米粒子发生二次团聚,同时CuAl2O4尖晶石相大量生成,造成催化活性位减少,活性较低;而焙烧温度≤500℃时水滑石分解不完全,生成(Cu,Zn)AlxOy(CO3)z复合物且无尖晶石相伴生,造成反应中金属Cu纳米粒子和ZnO聚集,导致催化剂活性较低.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
张卫国
,
刘洋
,
李贺
,
姚素薇
催化学报
采用电沉积方法制备了Ni-W-P合金镀层,并在不同温度下进行热处理,通过极化曲线和交流阻抗谱研究了热处理温度对Ni-W-P合金催化析氢性能的影响. 结果表明,经200 ℃热处理的Ni-W-P合金电极析氢过电位最低,在电流密度为8.0 mA/cm2时,其析氢过电位较未经热处理的Ni-W-P合金电极减小约110 mV. 该样品的析氢电化学反应电阻为17.1 Ω·cm2, 交换电流密度约为未经热处理的Ni-W-P合金的5.0倍,析氢反应表观活化能降低. 差示扫描量热法、 X射线衍射和扫描电镜测试结果表明, Ni-W-P合金镀层经200 ℃热处理后发生低温结构弛豫,平均晶粒尺寸由1.1增大到2.8 nm, 合金由非晶结构转变为纳米晶结构,镀层表面形成宽度约为0.2 μm的微裂纹.
关键词:
电沉积
,
镍
,
钨
,
磷
,
合金
,
热处理
,
电催化
,
氢
张秀丽
,
贺泓
,
余运波
催化学报
添加H2对Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性催化C3H6还原NOx反应具有不同的影响. 原位漫反射红外光谱分析表明,在Ag/Al2O3催化剂上, H2的存在促进了C3H6部分氧化产物烯醇式物种(RCH = CH - O-)和乙酸盐等的形成,烯醇式物种和硝酸盐为主要反应中间体,二者间的相互反应性能很强,能形成高浓度的反应关键中间体异氰酸酯(- NCO)表面吸附物种,因此NOx的去除活性提高;而在Cu/Al2O3催化剂上, H2的存在并没有促进C3H6部分氧化产物的形成,而且抑制了硝酸盐的形成,进而抑制了C3H6部分氧化产物与硝酸盐反应形成表面- NCO 物种,导致NOx的去除活性降低.
关键词:
氢
,
银
,
铜
,
氧化铝
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
原位漫反射红外光谱
,
烯醇式物种
,
异氰酸酯
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经600 ℃焙烧制备了一系列不同Cu/Zn/Al质量比的催化剂. 在250 ℃、水/甲醇比为1.3和重时空速为3.28 h-1 的条件下,考察了Cu/Zn/Al质量比对催化剂甲醇水蒸气重整反应性能的影响. 结果发现,最佳Cu/Zn/Al质量比为36.7/13.4/(17～28). 调变Cu的比例不会改变催化剂物相构成和CuO的还原峰温, Cu含量较低的催化剂由于活性位数目少而甲醇转化率低,而Cu含量过高的催化剂甲醇转化率较差可能是因为Cu/Zn比失调. 较低或较高的Zn含量会对催化剂物相构成产生影响,这是导致甲醇转化率随Zn含量变化的主要原因. 较高的Al含量有利于CuO的分散和增大催化剂的比表面积,因此催化剂上甲醇的转化率明显提高. 另外,所制催化剂的Cu/Zn/Al质量比对产物气体的组成没有影响.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
李增喜
,
陈霄榕
催化学报
在常压连续流动固定床反应器上,以萘作为生物质气化气中焦油的模型化合物,研究了Pt对Ni/Al2O3催化剂上萘的转化率、CO和H2的选择性及收率的影响,比较了Ni-Pt/Al2O3和Ni/Al2O3两种催化剂上萘的水蒸气转化所产生的积碳量和副产物的种类,并初步考察了Ni-Pt/Al2O3催化剂上萘的水蒸气转化反应的动力学.
关键词:
萘
,
水蒸气重整反应
,
一氧化碳
,
氢
,
镍
,
铂
,
氧化铝
,
负载型催化剂
张媛
,
李增喜
,
闻学兵
,
刘源
催化学报
采用柠檬酸络合法制备了NiO-CeO2-TiO2复合氧化物并将其用于甲烷部分氧化反应,考察了柠檬酸加入量、Ce/Ti原子比、焙烧温度和镍组分含量对催化剂活性的影响. 结果表明,NiO-CeO2-TiO2对甲烷部分氧化反应具有很高的活性和稳定性. 在原料气体积组成为20%CH4, 10%O2和70%N2, GHSV=55 200 ml/(g·h), 反应温度在650～850 ℃范围内, 700 ℃焙烧的10%NiO-Ce0.50Ti0.50O2催化剂具有最高的CH4转化率和H2选择性, 750 ℃下经50 h连续测试后,其活性和选择性仍保持在较高水平. 催化剂的XRD和TPR表征结果说明NiO处于高分散状态; 在NiO-TiO2催化剂中, NiO与TiO2发生固相反应并以NiTiO3形式存在,而NiTiO3比与载体发生相互作用的表面NiO难还原; 加入CeO2可以形成Ce-Ti-O固溶体,对NiO和TiO2的固相反应有抑制作用,有利于提高催化剂的中低温反应活性,同时NiTiO3对甲烷部分氧化反应也具有催化活性.
关键词:
甲烷
,
部分氧化
,
柠檬酸
,
氧化镍
,
氧化铈
,
氧化钛
,
复合氧化物
,
氢
王爱菊
,
钟顺和
催化学报
用等体积浸渍法制备了MgO-SiO2(MgSiO)复合氧化物负载的Ni-Cu双金属催化剂,采用程序升温还原(TPR),X光电子能谱(XPS),红外光谱(IR),程序升温脱附(TPD)及微反技术考察了稀土La2O3的加入对CH4和H2O在Ni-Cu/MgSiO催化剂表面上的吸附及甲烷部分氧化制氢反应性能的影响.结果表明,加入La2O3使催化剂表面Ni和Cu原子的电子云密度增加,CH4和H2O在催化剂表面上的吸附增强.CH4与O2和H2O在Ni-Cu/MgSiO催化剂上反应的主要产物为H2和CO2.La2O3的加入有利于提高CH4转化率及H2的选择性,并可提高催化剂稳定性及抗积炭能力.讨论了La2O3的助催化作用机理.
关键词:
氧化镧
,
镍
,
铜
,
氧化镁
,
二氧化硅
,
甲烷
,
部分氧化
,
氢
