方小敏
,
朱红娟
,
佟建华
,
杨维慎
催化学报
关键词:
钡
,
锶
,
钴
,
铁
,
复合氧化物
,
钙钛矿
,
膜反应器
,
丙烷
,
氧化脱氢
,
丙烯
邵怀启
,
钟顺和
,
郭俊宝
催化学报
采用等体积浸渍法制备了V2O5-SiO2负载的Pd-Cu双金属催化剂,以程序升温还原/程序升温氧化、红外光谱、程序升温脱附和微反技术表征了Pd-Cu/V2O5-SiO2对CO2和丙烷的化学吸附性能及对CO2部分氧化丙烷脱氢反应的催化性能.结果表明,在催化剂表面金属活性位(Pd,Cu)和邻近的Vn+协同下形成的CO2卧式吸附态可在172和284 ℃断裂形成CO和晶格氧,以甲基氢和亚甲基氢双位吸附在V = O上的丙烷分子吸附态可在238 ℃脱氢生成丙烯.在600 ℃,CO2/C3H8体积比为1和空速为1286 h-1的条件下,丙烷转化率为35.22%,丙烯选择性为85.44%.催化剂V = O中的晶格氧参与了丙烷氧化脱氢过程.
关键词:
二氧化碳
,
丙烷
,
氧化脱氢
,
丙烯
,
钯
,
铜
,
双金属催化剂
,
复合氧化物载体
邓双
,
李会泉
,
张懿
催化学报
采用溶胶-凝胶法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2O3催化剂,并采用共沉淀法和共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2O3/Al2O3,Cr2O3/ZrO2和Cr2O3/MgO复合催化剂. 应用BET,XRD,XPS,TPR和TEM等物理化学方法对催化剂的结构和物化性质进行了表征,并考察了该系列催化剂上CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的反应性能. 结果表明,纳米Cr2O3催化剂上乙烷和CO2的转化率均明显高于常规Cr2O3催化剂,但乙烯的选择性低于常规Cr2O3催化剂; 纳米复合催化剂中的复合成分显著影响催化剂的催化性能. 其中,10%Cr2O3/MgO纳米复合催化剂在温度为973 K时,乙烷转化率和乙烯选择性分别可达到61.54%和94.79%. 纳米催化剂表面Cr的还原性以及Cr6+/Cr3+比值是影响乙烷转化率和乙烯选择性的重要因素.
关键词:
纳米催化剂
,
氧化铬
,
氧化铝
,
氧化锆
,
氧化镁
,
二氧化碳
,
乙烷
,
氧化脱氢
,
乙烯
刘学军
,
顾晓东
,
沈俭一
催化学报
研究了一系列锐钛矿担载的钒氧化物催化剂的表面性质. X射线衍射和Raman光谱表明, 8%V2O5/TiO2催化剂上的V2O5处于单层分散状态. 程序升温还原研究表明,单层分散的钒物种较易被还原,而形成多聚态和晶态后钒物种的还原温度升高. NH3吸附量热结果表明,在钒物种达到单层分散前,催化剂的表面酸性随钒担载量的增加而减弱,超过单层分散后,表面酸位的数目和强度基本不变. 异丙醇脱氢/脱水反应结果表明,有O2时V2O5/TiO2催化剂显示出很强的氧化还原性,无O2时催化剂的脱水选择性较高. 通过异丙醇的脱氢/脱水反应,将V2O5/TiO2催化剂的表面结构与其酸碱性和氧化还原性进行了初步的关联.
关键词:
氧化钒
,
二氧化钛
,
负载型催化剂
,
表面酸碱性
,
氧化还原性
,
异丙醇
,
脱水
,
脱氢
,
氧化脱氢
刘睿
,
王新平
,
贾翠英
,
施维
催化学报
采用4种方法制备了VMgO催化剂样品(w(V2O5)=30%,w(MgO)=70%),并将其用于正丁烷氧化脱氢气固相反应.结果表明,MgO经蒸馏水回流和焙烧处理后再用NH4VO3溶液浸渍所制得的VMgO,对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应具有更好的催化性能.这是由于用该法制备的VMgO催化剂中存在较多的Mg3V2O8物种.通过添加Ni对VMgO催化剂进行了改性.结果表明,适量添加Ni(n(Ni)/n(V)=0.3)有利于催化剂中Mg3V2O8的生成,而Ni以Ni3V2O8的形态存在.由此明显改善了VMgO催化剂对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应的催化性能.
关键词:
正丁烷
,
氧化脱氢
,
丁烯
,
丁二烯
,
氧化钒
,
氧化镁
,
复合氧化物
,
氧化镍
王茂功
,
钟顺和
催化学报
利用表面化学反应改性法制备了不同V2O5负载量的V2O5-SiO2表面复合物载体,进而采用等体积浸渍法制备了负载型Pd催化剂. 用N2吸附、 X射线衍射、透射电镜、 X射线光电子能谱、程序升温脱附、化学吸附-红外光谱和微反技术对系列Pd/V2O5-SiO2催化剂的比表面积、晶相结构、价态、异丁烷的化学吸附性能和CO2部分氧化异丁烷制异丁烯的催化性能进行了研究. 结果表明, Pd/V2O5-SiO2催化剂中的钒以V5+形式存在, V5+在催化剂表面形成活性位V = O, 其中 V = O 晶格氧与 i-C4H10 分子的- CH3 和- CH 中的H产生化学吸附作用;催化剂中金属Pd与V4+协同作用使CO2在催化剂上产生了卧式吸附态;晶格氧参加了催化氧化反应,催化剂中 V5+(←→)V4+ 的变化构成了催化反应的氧化还原过程. 在525 ℃, CO2/i-C4H10 体积比为1和空速为 1 200 h-1 的条件下,以Pd/25%V2O5-SiO2为催化剂时异丁烷转化率为22.8%, 异丁烯选择性为89.1%.
关键词:
钯
,
氧化钒
,
氧化硅
,
表面复合物
,
二氧化碳
,
异丁烷
,
氧化脱氢
,
异丁烯
韩智三
,
伊晓东
,
谢棋
,
李荣春
,
林洪
,
何益明
,
陈陆千
,
翁维正
,
万惠霖
催化学报
采用浆态法在N2气氛下焙烧制得了MoV0.3Te0.23Nb0.1Ox催化剂. 在以该催化剂催化的乙烷氧化脱氢制乙烯的反应中,440 ℃下乙烷的转化率和乙烯的选择性均在90%左右,乙烯产率达80.9%. 但在空气气氛下焙烧得到的催化剂几乎没有催化活性. 用XRD和SEM等方法考察了催化剂的结构.
关键词:
乙烷
,
氧化脱氢
,
乙烯
,
氧化钼
,
氧化钒
,
氧化碲
,
氧化铌
,
混合金属氧化物催化剂
郭俊宝
,
钟顺和
催化学报
以硅藻土-莫来石陶瓷膜管为支撑体,以SiO2膜为过渡层,采用溶胶-凝胶法制备了负载型聚酰亚胺-ZrO2杂化膜(PI-ZrO2/SiO2/K-M),并采用TG-DTA,IR,BET,SEM,渗透测定和微反技术对杂化膜进行了表征和测试.结果表明,杂化膜的成膜状况良好,厚度约为1.2 μm,平均孔径约为3 nm; 杂化膜的N2渗透通量大于1.5 μmol/(m2·Pa·s),对丙烯/丙烷的分离因子可达1.5.以Pd-Cu/MoSiO为催化剂,以PI-ZrO2/SiO2/K-M膜管为反应器,在400 ℃下CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应的转化率可达11.5%,丙烯选择性为95.7%,明显高于同温度下的常规催化反应.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
聚酰亚胺
,
氧化锆
,
杂化膜
,
二氧化碳
,
丙烷
,
氧化脱氢
,
丙烯
上官荣昌
,
葛欣
,
邹琥
,
李康
,
张维光
,
沈俭一
催化学报
以共沉淀法合成的铬镁铝类水滑石为前体,制备了一系列不同原子比的铬镁铝复合氧化物,研究了其对二氧化碳氧化丙烷制丙烯反应的催化性能.采用微量吸附量热技术,以CO2和NH3为探针分子定量地表征了样品表面酸碱中心的强度和数量,并与其催化性能进行了关联.结果表明,Cr:Mg:Al原子比为1:1:1的催化剂具有较大的比表面积(94.5m2/g),样品中Mg(Al1.5Cr05)O4物相的含量最多.样品表面存在数量较多强度较强的酸性中心和数量最少强度较弱的碱性中心,对NH3吸附,它的吸附热为145 kJ/mol,吸附覆盖度为3.55μmol/m2;对CO2吸附,它的吸附热为115kJ/mol,吸附覆盖度为0.063μmol/m2.该样品的催化活性最高,在温度为650℃,CO2/C3H8摩尔比为3.6,GHSV(C3H8)为3000 h-1时,C3H8的转化率为22.8%,C3H6的选择性为83.5%,收率为19.1%.
关键词:
类水滑石
,
铬镁铝复合氧化物
,
微量吸附量热
,
二氧化碳
,
丙烷
,
氧化脱氢
,
丙烯
