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Pt/CexZr1-xO2催化剂在含硫合成气中催化水煤气变换反应活性

刘冰 , 李文钊 , 徐恒泳

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00327

采用浸渍法制备了Pt/CexZr1-xO2催化剂,通过X射线衍射和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,并在固定床反应器中评价了催化剂在合成气和含硫合成气中的水煤气变换活性.结果表明,铈锆固溶体的氧化还原能力强于CeO2,Zr的掺杂明显改善了CeO2的孔道结构,其担载的Pt催化剂具有更高的金属分散度,因而活性更高.两种催化剂在含硫合成气中的催化活性较无硫合成气中的均有所降低,且H2S浓度越大,催化剂活性下降越多,但这种因吸附硫而引起的失活是可逆的,即催化剂重新暴露在无H2S重整气的还原性气氛下活性能基本恢复.

关键词: 水煤气变换 , , , 固溶体 , 氧化还原能力 , , 硫化氢 , 可逆中毒

合成腐殖酸氧化还原能力与光学性质探究?

杨浈 , 姜杰

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.06.2015032801

本文以合成商业腐殖酸Aldrich humic acids ( AHA)与国药化学试剂腐殖酸( TJHA)为研究对象,与铁氰化钾反应测定不同浓度AHA与TJHA还原前后氧化还原能力.研究发现,原态和还原态的HA均能向铁氰化钾传递电子,还原后两种HA的氧化还原能力均大于其原态的氧化还原能力.原态和还原态TJHA的单位碳电子转移数(原态1.49 meq·g C-1;还原态20.95 meq·g C-1)均大于 AHA(原态0.52 meq·g C-1;还原态1.75 meq·g C-1).同时随着HA浓度的增加,两种HA的原态与还原态单位碳电子转移数均逐渐降低( AHA:0.91—0.52 meq·g C-1;TJHA:13.57—1.49 meq·g C-1),而 AHA 单位体积电子转移数目逐渐增大(0.002—0.072 meq·L-1),TJHA单位体积电子转移能力无明显变化.这是由于在HA与铁氰化钾电子转移体系中,氧化还原能力的高低与腐殖酸中氧化还原官能团数量和分布有关,与HA粒径大小,分子质量也有关系.进一步通过E465,E4/E6值表明两种HA E465值与浓度呈明显正线性关系,E4/E6值与浓度呈对数增加趋势.三维荧光分析发现,HA还原后,激发/发射( Ex/Em)峰出现蓝移,相对荧光强度降低,说明HA还原的过程中有π—π?的断裂.进一步对HA 荧光测定发现TJHA中具有更多数量的氧化还原官能团而AHA中氧化还原官能团种类相对丰富.

关键词: 合成腐殖酸 , 氧化还原能力 , 光学性质 , 三维荧光

腐殖质氧化还原官能团测定新方法

张雪 , 丁鑫 , 杨浈 , 姜杰

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.10.2016030703

腐殖质是一种主要由碳、氢、氧、氮等元素构成的具有氧化还原活性的有机质,存在丰富的官能团,其中以酚基和羧基含量最为丰富.腐殖质的氧化还原能力与氧化还原官能团的数目和种类有关.一直以来醌基被认为是腐殖质最重要的氧化还原官能团,对于醌基的测定是研究氧化还原官能团的重点.对于腐殖质氧化还原官能团的研究以化学、电化学和微生物等基本方法为主.本文尝试将这些方法与光谱法(如三维荧光光谱法、红外光谱法、核磁共振光谱法和电子自旋共振波谱法)相结合,不仅可以量化腐殖质氧化还原能力,还能对腐殖质氧化还原官能团具体组成有完整的解释,以便全面了解腐殖质的氧化还原官能团和氧化还原活性.

关键词: 腐殖质 , 氧化还原官能团 , 氧化还原能力 , 三维荧光光谱法

铈基NH3-SCR催化剂研究进展

宋丽云 , 何洪 , 李坚 , 邱文革

中国稀土学报 doi:10.11785/S1000-4343.20170107

NOx选择性催化还原技术(NH3-SCR)是当前主流的NOx控制排放技术.近年来,Ce基催化材料在SCR催化剂的应用受到广泛的关注.目前有大量的文献报道了这方面的研究工作.本文围绕含Ce基催化材料结构、酸碱性、氧化还原能力等因素与SCR脱硝活性之间关系,系统综述Ce基SCR催化剂材料的制备,性能优化、机制和中毒方面的研究,并对其发展趋势进行展望.

关键词: CeO2 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 酸中心 , 氧化还原能力

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