宋小萍
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
制备了Cu/Ce(x)/Al2O3(x为Ce与Al的摩尔比)系列氧化催化剂,并考察了(Ag/Al2O3+Cu/Ce(x)/Al2O3)组合体系催化乙醇还原NOx以及氧化去除反应副产物(CO和未完全燃烧的碳氢化合物)的活性. 在200～350 ℃温度区间,组合催化剂具有与Ag/Al2O3相似的NOx去除效率. 随着Ce/Al比增加,氧化催化剂去除CO的活性逐渐提高. Cu/CeO2催化剂具有最好的氧化活性,但其对NOx的去除有较大影响. 综合考虑NOx转化率以及CO和HC的去除效果, (Ag/Al2O3+Cu/Ce(0.15)/Al2O3)是最佳的催化剂组合体系. 通过对此系列氧化催化剂的BET比表面积、XRD、H2-TPR以及XPS等表征结果的分析,发现Cu和Ce之间的相互作用是催化剂氧化CO能力提高的主要原因.
关键词:
银
,
氧化铝
,
氧化催化剂
,
氧化铜
,
氧化铈
,
氮氧化物
,
乙醇
,
选择性催化还原
,
一氧化碳
,
未燃碳氢化合物
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经不同温度焙烧制备了一系列甲醇水蒸气重整制氢催化剂.在250℃、水/甲醇比1.3和重时空速2.5 h-1下的反应结果表明,600℃焙烧的催化剂具有优异的活性和稳定性,而≤500℃和≥700℃焙烧后的催化剂活性较差.热重、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和程序升温还原分析结果表明,600℃焙烧时水滑石分解较为完全,析出纳米CuO粒子的同时伴生CuAl2O4尖晶石相,进而在反应过程中对金属Cu纳米粒子和ZnO起到良好的隔离和稳定作用.焙烧温度≥700℃时CuO纳米粒子发生二次团聚,同时CuAl2O4尖晶石相大量生成,造成催化活性位减少,活性较低;而焙烧温度≤500℃时水滑石分解不完全,生成(Cu,Zn)AlxOy(CO3)z复合物且无尖晶石相伴生,造成反应中金属Cu纳米粒子和ZnO聚集,导致催化剂活性较低.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
谭猗生
,
解红娟
,
崔海涛
,
韩怡卓
,
钟炳
催化学报
以Cu(NO3)2为前驱体,以水、丙酮或乙二醇为溶剂,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了用于合成气一步法制二甲醚的脱水-变换双功能催化剂,并对其还原性能、晶态分布、还原态的酸性及催化性能进行了研究. H2-TPR结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上可还原氧化铜的量最多. XRD结果表明,以水为溶剂制备的催化剂上,氧化铜并未完全均匀地分散在氧化铝表面,而是有一部分以单质铜或铜铝化合物的形式存在; 而以丙酮或乙二醇为溶剂制备催化剂时,氧化铜分布均匀. 还原态催化剂NH3-TPD结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上,酸性中心主要集中在弱酸位上. 浆态床搅拌釜中合成反应的结果表明,用氧化铜对脱水催化剂进行改性,能改善催化剂的催化性能,提高CO转化率和产物中二甲醚的选择性,抑制副反应的发生. 非水溶剂的使用对CO转化率没有明显的影响,但可改变催化剂上酸中心的分布,提高二甲醚的选择性,并抑制副反应的发生.
关键词:
氧化铜
,
氧化铝
,
脱水催化剂
,
合成气
,
二甲醚
,
水
,
丙酮
,
乙二醇
房德仁
,
刘中民
,
杨越
,
孟霜鹤
,
索掌怀
,
陈峰
催化学报
用X射线衍射、差热热重测定、程序升温还原、N2吸附、N2O滴定和常压微反活性评价技术考察了沉淀温度对CuO/ZnO/Al2O3系催化剂及其前驱体的物相和催化水煤气变换反应活性的影响. 结果表明,在沉淀温度为60～90 ℃时,催化剂前驱体中主要存在Cu2CO3(OH)2,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)6Al2(OH)16CO3·4H2O三种物相. 焙烧后的催化剂样品中形成了较多的CuO-ZnO固溶体,沉淀温度升高有利于CuO-ZnO固溶体的形成及催化剂活性的提高. 水煤气变换反应是一个非结构敏感型反应.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
混合氧化物催化剂
,
前驱体
,
物相
,
一氧化碳
,
水煤气变换反应
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经600 ℃焙烧制备了一系列不同Cu/Zn/Al质量比的催化剂. 在250 ℃、水/甲醇比为1.3和重时空速为3.28 h-1 的条件下,考察了Cu/Zn/Al质量比对催化剂甲醇水蒸气重整反应性能的影响. 结果发现,最佳Cu/Zn/Al质量比为36.7/13.4/(17～28). 调变Cu的比例不会改变催化剂物相构成和CuO的还原峰温, Cu含量较低的催化剂由于活性位数目少而甲醇转化率低,而Cu含量过高的催化剂甲醇转化率较差可能是因为Cu/Zn比失调. 较低或较高的Zn含量会对催化剂物相构成产生影响,这是导致甲醇转化率随Zn含量变化的主要原因. 较高的Al含量有利于CuO的分散和增大催化剂的比表面积,因此催化剂上甲醇的转化率明显提高. 另外,所制催化剂的Cu/Zn/Al质量比对产物气体的组成没有影响.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
谢国勇
,
刘振宇
,
刘有智
,
郭向云
催化学报
研究了用CuO/γ-Al2O3催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO,并在固定床反应器中考察了反应条件对其催化活性的影响. 结果表明,温度和SO2对CuO/γ-Al2O3的催化活性均具有双重影响. 新鲜催化剂和硫化催化剂上最适宜的脱硝温度分别为250～300 ℃和300～450 ℃,最适宜的n(NH3)/n(NO)约为1.2. 烟气中的氧可大大提高CuO/γ-Al2O3的脱硫脱硝活性. 综合考虑吸附硫容和NO脱除率,CuO/γ-Al2O3同时脱硫脱硝的最适宜温度为350～450 ℃. 温度和SO2在高温区对CuO/γ-Al2O3活性的影响源于两者对NH3氧化活性的改变,高温下CuO/γ-Al2O3的活性下降是因为NH3氧化加剧; SO2通过使催化剂硫化生成硫酸盐来抑制NH3氧化,从而提高CuO/γ-Al2O3的活性. 吸硫饱和的催化剂可于5%NH3中还原再生,再生后其硫容较初始时降低,但其活性大幅度提高.
关键词:
氧化铜
,
氧化铝
,
烟气
,
二氧化硫
,
氧化氮
,
氧
,
脱硫
,
脱硝
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
采用共沉淀法,用不同金属盐为Cu源和Zn源合成了一系列CuZnAl水滑石,以此为前体经600 ℃焙烧后制得相应催化剂. 用硝酸盐和醋酸盐合成的水滑石结晶度高,其衍生催化剂比表面积大、 Cu的分散性好且易于还原;而用硫酸盐和盐酸盐合成的水滑石结晶度差,其衍生催化剂比表面积小、 Cu的分散性差且不易还原. 反应评价结果显示,用硝酸盐和醋酸盐制得的催化剂活性高、反应稳定性好;而用硫酸盐和盐酸盐制得的催化剂由于低的Cu表面积以及S和Cl的毒化作用而几乎无催化活性. 在醋酸盐制备的催化剂上,产物干气中CO的浓度明显较低,在250 ℃和WHSV=3.28 h-1 的条件下约为0.03%～0.04%, 仅为硝酸盐所制催化剂上CO浓度的1/5;在210 ℃和WHSV=0.5 h-1 的条件下,该催化剂上甲醇几乎完全转化,同时CO浓度降至约0.005%. N2O滴定、 CO2程序升温脱附和程序升温还原结果显示,用醋酸盐和硝酸盐制备的催化剂具有极相近的Cu表面积和表面碱性,但前者CuO的还原峰温较后者低近70 ℃, 归因于ZnO与CuO间的强相互作用,这是催化剂具有良好选择性的可能原因.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
曾尚红
,
苏海全
,
王岩
,
刘国扬
,
王坤
,
潘慧
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91023
采用浸渍法、粉末涂覆法、沉积沉淀浸渍法、溶胶高温分解法、原位溶液燃烧法和微乳液法制备了CuO-CeO_2/Al_2O_3/FeCrAl整体催化剂,并运用扫描电镜、X射线衍射、程序升温还原、超声波振动和热振荡等手段研究了制备方法对活性组分的负载及其分布、催化剂结构、粘附稳定性和催化CO优先氧化反应性能的影响.结果表明,溶胶高温分解法、原位溶液燃烧法和微乳液法制备的整体催化剂表现出较好的催化CO优先氧化反应性能和较高的粘附稳定性.
关键词:
氧化铜
,
氧化铈
,
氧化铝
,
整体催化剂
,
溶胶高温分解
,
原位溶液燃烧
,
微乳液法
,
一氧化碳
,
优先氧化
高志华
,
黄伟
,
郝利峰
,
谢克昌
催化学报
利用完全液相法制备了CuO/ZrO2浆状催化剂,通过X射线衍射、氮气吸附和程序升温还原等方法对催化剂的结构和织构性质进行了研究,并考察了CuO/ZrO2催化剂上CO加氢反应的性能. 结果表明,本方法制备的CuO/ZrO2浆状催化剂具有与传统方法制备的固体催化剂相似的相结构; 利用共沸蒸馏法进行表面处理后, CuO/ZrO2催化剂分散均匀且易于还原; CuO/ZrO2浆状催化剂用于CO加氢反应时,不需另外添加甲醇脱水剂就可以直接合成二甲醚,在473 K时CuO/ZrO2对二甲醚的选择性达到92.1%, 并且在15 d的反应中催化剂呈现出良好的稳定性.
关键词:
完全液相法
,
氧化铜
,
氧化锆
,
一氧化碳
,
加氢
,
二甲醚
,
浆状催化剂
,
浆态床
刘源
,
孙海龙
,
刘全生
,
金恒芳
催化学报
采用程序升温还原研究了氧化铈气凝胶担载氧化铜催化剂的还原行为,并与其对一氧化碳氧化反应的催化活性进行了关联. 发现此类催化剂中存在两种类型的氧化铜,即体相氧化铜和分散于载体表面的氧化铜,且后者中的部分氧化铜还原后易被氧化. 随着此易被氧化的铜含量的增加,催化剂对一氧化碳氧化反应的催化活性升高,表明此种类型的铜为催化剂的活性组分.
关键词:
氧化铈
,
气凝胶
,
氧化铜
,
负载型催化剂
,
程序升温还原
,
一氧化碳
,
氧化
