陈博昊
,
马运生
,
丁良兵
,
年令顺
,
邬宗芳
,
袁青
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黄伟新
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60585-3
利用X射线光电子能谱和程序升温脱附谱研究了NO在清洁和预吸附氧的Cu(111)表面上的吸附和反应.通过改变NO的暴露量和退火温度,在Cu(111)表面可以制备出不同种类的化学吸附氧物种,其O 1s的结合能分别位于531.0 eV (O531)和529.7 eV(O529).表面O531物种的存在对NO的不同吸附状态有着显著影响,同时使得大部分NO吸附分子(NO(a))在加热过程中发生分解并以N2O和N2形式脱附;而表面O529物种对NO(a)的解离脱附有着明显的抑制作用.相对于O531物种来说,O529物种对NO吸附表现出更强的位阻效应.上述结果表明,NO在Cu(111)表面的吸附和分解行为与预吸附氧物种的种类和覆盖度密切相关.
关键词:
一氧化氮
,
Cu(111)表面
,
氧物种
,
吸附
,
X射线光电子能谱
,
程序升温脱附谱
任丽萍
,
戴维林
,
杨新丽
,
曹勇
,
谢在库
,
范康年
催化学报
首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况. 结果发现,当温度低于423 K时, Ag-O2物种缓慢转化为超氧物种 Ag[O-O]-; 温度升高至423 K时, Ag[O-O]-物种将随着时间的延长转化为 Ag-O(α) 物种; 继续升高温度, Ag-O(α) 物种首先转化为 Ag-O-O-Ag 物种,再进一步转化为电解银表面最稳定的 Ag-O(γ) 次表层氧物种并保持至973 K以上. 结合实际反应体系,低温下电解银表面吸附的氧物种主要是分子氧,在类似乙烯环氧化反应的条件下这些分子氧将转化成 Ag-O(α) 物种,而在类似甲醇选择氧化制甲醛的反应条件下又转化为在高温下较稳定的 Ag-O(γ) 物种,根据具体的转化细节推测了可能的机理.
关键词:
电解银
,
氧物种
,
原位拉曼光谱
