吴强
,
余运波
,
贺泓
催化学报
尽管C2H5OH和CH3OCH3是同分异构体,但在以Ag/Al2O3为催化剂选择性催化还原NOx时,还原剂C2H5OH比CH3OCH3具有更高的活性. 原位漫反射红外光谱研究表明, C2H5OH和CH3OCH3在还原NOx反应过程中分别遵循不同的反应机理: 在Ag/Al2O3催化C2H5OH还原剂选择性还原NOx的反应过程中,烯醇式物种(RCH = CH - O-)和NO-3物种是主要的反应中间体,二者相互反应性能很强,可以生成反应
关键词:
银
,
氧化铝
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
乙醇
,
甲醚
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
,
烯醇式物种
,
甲酸盐物种
,
异氰酸酯物种
刘美英
,
由万胜
,
雷志斌
,
高田冈
,
堂免一成
,
李灿
催化学报
采用高温氮化技术,以氯化铵为矿化剂合成了层状钙钛矿型LaTaON2光催化剂.与前驱体氧化物LaTaO4相比, LaTaON2的吸收边红移,在可见区呈现较强的吸收.在可见光作用下,乙醇为牺牲剂时,同时负载Pt和Ru的LaTaON2能催化分解水放出H2, 且其光催化产氢效率大大高于单独负载Pt或Ru的LaTaON2催化剂.
关键词:
高温氮化
,
镧
,
钽
,
氮氧化物
,
铂
,
钌
,
可见光
,
光催化
,
水分解
,
氢
宋小萍
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
制备了Cu/Ce(x)/Al2O3(x为Ce与Al的摩尔比)系列氧化催化剂,并考察了(Ag/Al2O3+Cu/Ce(x)/Al2O3)组合体系催化乙醇还原NOx以及氧化去除反应副产物(CO和未完全燃烧的碳氢化合物)的活性. 在200～350 ℃温度区间,组合催化剂具有与Ag/Al2O3相似的NOx去除效率. 随着Ce/Al比增加,氧化催化剂去除CO的活性逐渐提高. Cu/CeO2催化剂具有最好的氧化活性,但其对NOx的去除有较大影响. 综合考虑NOx转化率以及CO和HC的去除效果, (Ag/Al2O3+Cu/Ce(0.15)/Al2O3)是最佳的催化剂组合体系. 通过对此系列氧化催化剂的BET比表面积、XRD、H2-TPR以及XPS等表征结果的分析,发现Cu和Ce之间的相互作用是催化剂氧化CO能力提高的主要原因.
关键词:
银
,
氧化铝
,
氧化催化剂
,
氧化铜
,
氧化铈
,
氮氧化物
,
乙醇
,
选择性催化还原
,
一氧化碳
,
未燃碳氢化合物
陈英
,
何俊
,
马玉刚
,
陈小平
,
王乐夫
,
李雪辉
催化学报
采用共沉淀-浸渍法制备了新型催化剂Pt-Pd/BaO/TiAlO, 通过对催化剂进行NOx吸附储存实验、有硫(SO2)和无硫情况下的NOx储存-还原循环实验以及程序升温脱附、程序升温还原、N2吸附-脱附和X射线衍射等表征分析,考察了该催化剂的储存NOx性能以及抗硫性能. 结果表明,在Pt-Pd/BaO/TiAlO中,复合氧化物TiAlO为储存NOx的组分兼载体, Ti和Al原子比为1:2时,储存NOx能力最大;BaO (4%)作为助剂不但增加了催化剂的热稳定性,还提高了其储存NOx的能力. 与Pt/BaO/γ-Al2O3相比, Pt-Pd/BaO/TiAlO具有良好的抗硫性能. Pt-Pd/BaO/TiAlO上吸附形成的硫化物稳定性较差,易被还原脱除,这是其抗硫性能良好的原因之一.
关键词:
铂
,
钯
,
氧化钡
,
钛铝复合氧化物
,
氮氧化物
,
储存-还原催化剂
,
抗硫性能
,
贫燃发动机尾气
张长斌
,
石晓燕
,
贺泓
催化学报
在富氧条件下,以乙醇为还原剂,考察了不同金属负载量的Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性还原NOx的活性.结果表明,4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3分别为各自体系中的最佳催化剂.4%Ag/Al2O3具有很高的选择性催化还原NOx的活性,但同时会产生一定量的副产物CO.10%Cu/Al2O3选择性催化还原NOx的活性不高,但却具有很好的消除CO的活性.将4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3以不同方式组合,其评价结果表明,4%Ag/Al2O3-10%Cu/Al2O3组合催化剂具有与单纯4%Ag/Al2O3相似的NOx脱除活性,同时能够完全消除反应过程中产生的CO,并且能大大降低尾气中乙醇和乙醛的浓度.
关键词:
银
,
铜
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
组合催化剂
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
乙醇
吴强
,
高洪伟
,
贺泓
催化学报
以Ag/Al2O3为催化剂,采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱法研究了SO2对C3H6选择性还原NOx反应的影响. 结果表明, SO2在催化剂表面转化为硫酸盐,并且随着硫酸盐累积量的增加,其主要红外特征吸收峰由低波数向高波数漂移. 高浓度表面硫酸盐的存在不仅抑制了催化剂表面硝酸盐的生成,而且抑制了硝酸盐与表面烯醇式物种(RCH=CH- O-)或乙酸盐物种进一步反应,生成活泼的反应中间体异氰酸酯(- NCO), 这是导致Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性还原NOx活性降低的主要原因.
关键词:
银
,
氧化铝
,
氮氧化物
,
二氧化硫
,
丙烯
,
选择性催化还原
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
,
硫酸盐
张秀丽
,
贺泓
,
余运波
催化学报
添加H2对Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性催化C3H6还原NOx反应具有不同的影响. 原位漫反射红外光谱分析表明,在Ag/Al2O3催化剂上, H2的存在促进了C3H6部分氧化产物烯醇式物种(RCH = CH - O-)和乙酸盐等的形成,烯醇式物种和硝酸盐为主要反应中间体,二者间的相互反应性能很强,能形成高浓度的反应关键中间体异氰酸酯(- NCO)表面吸附物种,因此NOx的去除活性提高;而在Cu/Al2O3催化剂上, H2的存在并没有促进C3H6部分氧化产物的形成,而且抑制了硝酸盐的形成,进而抑制了C3H6部分氧化产物与硝酸盐反应形成表面- NCO 物种,导致NOx的去除活性降低.
关键词:
氢
,
银
,
铜
,
氧化铝
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
原位漫反射红外光谱
,
烯醇式物种
,
异氰酸酯
李伟
,
林涛
,
张秋林
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
以MnOx为活性组分, CeO2为助剂, ZrO2-TiO2为载体制备了MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2整体式催化剂,考察了焙烧温度对该催化剂上NH3低温选择性催化还原反应(NH3-SCR)的影响. 通过X射线衍射、比表面积测定、储氧量测定和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂的织构性能和储氧量对低温NH3-SCR反应有较大的影响,活性组分锰以+3价和+4价共存时具有最好的低温活性. 该催化剂经600 ℃焙烧后,在空速为 36?000 h-1 时,反应有最低的起燃温度160 ℃和很宽的反应温度窗口176～393 ℃(转化率为60%～95%). 该催化剂在固定源,尤其在移动源柴油车上催化净化氮氧化物具有良好的应用前景.
关键词:
低温选择性催化还原
,
氧化锰
,
氧化铈
,
氧化锆
,
二氧化钛
,
复合氧化物
,
整体式催化剂
,
氮氧化物
余运波
,
贺泓
催化学报
在富氧条件下Ag/Al2O3对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx的反应有很高的催化活性. 本实验成功地利用原位红外光谱分析手段,在真实的催化反应条件下,探讨了丙烯选择性还原NOx的反应机理,证实了催化剂表面反应中间体Al-NCO和Ag-NCO虽在真空中稳定,但在实际反应条件下极为活泼.催化剂表面上R-ONO和R-NO2分解成NCO是整个反应的速度控制步骤. 这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致,证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性. 同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象. 水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R-ONO和R-NO2的生成,并进一步阻碍了反应的速度控制步骤,即R-ONO和R-NO2向Al-NCO和Ag-NCO的转化,但这是一种完全可逆的暂时中毒现象. 结合相应的催化剂活性评价结果对表面反应机理进行了讨论.
关键词:
银
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
原位漫反射红外光谱法
,
丙烯
,
选择性催化还原
,
氮氧化物
,
反应机理
,
水蒸气
石晓燕
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
在全自动催化剂活性评价装置上,考察了富氧条件下Ag/Al2O3和Cu/Al2O3两种催化剂上催化丙烯还原NOx的活性.在实验温度范围(200～650℃)内,Ag/Al2O3具有优异的催化丙烯选择性还原NOx的活性,但同时有大量副产物CO形成.Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx的活性不高,却能有效促进CO的氧化.在无水条件下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合体系具有与Ag/Al2O3相似的脱除NOx活性,同时使CO在300℃以后几乎完全转化.在10%水蒸气存在的情况下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合催化剂脱除NOx的活性下降,但水蒸气对CO转化率的影响不大.
关键词:
银
,
铜
,
氧化铝
,
组合催化剂
,
氮氧化物
,
一氧化碳
,
选择性催化还原
,
丙烯
