刘金龙
,
王国良
,
沙颖逊
,
吕自力
,
殷元骐
催化学报
在与色-质联用仪相连的微反装置上,考察了Hβ沸石及改性的Hβ沸石催化剂上丙烯水合醚化及异丙醇脱水的反应行为. 丙烯水合醚化反应中有副产物丙酮生成,而异丙醇单独进料时产物中没有发现丙酮的生成. 这表明丙酮并不是异丙醇氧化脱氢的结果,而是一个应予重视的不利于丙烯水合醚化的副反应. 用同位素示踪反应对丙酮的生成机理进行了探讨,为研制抑制这一副反应的新催化剂提供了参考依据.
关键词:
β沸石
,
丙烯
,
水合醚化
,
二异丙醚
,
丙酮
,
反应机理
,
异丙醇
,
脱水反应
杨伯伦
,
路士庆
,
吴江
,
王华军
催化学报
采用离子交换法,分别在微波加热和常规加热的条件下,制备了La/β分子筛催化剂,并采用红外光谱、扫描电子显微镜、 X射线衍射与能量色散谱进行了表征. 考察了不同加热条件下所得的改性β分子筛上La的负载量,La在分子筛表面的分散度以及催化剂对乙醇-水-异丁烯体系水合醚化复合反应的催化性能,并分析了反应机理. 与传统加热法相比,微波加热法制得的催化剂上La离子的一次交换度和负载量高,且交换时间大大缩短. La离子的引入使得β分子筛上乙醇与水的转化率提高了10%～20%,而且随着La负载量的增加,催化剂的活性呈明显的上升趋势. 反应机理的分析表明,上述水合醚化反应主要发生在β分子筛的表面上,B酸位桥接 Al - OH - Si 酸性点可能是主要的反应活性点,并且反应过程经历碳正离子中间体的形成步骤.
关键词:
β分子筛
,
镧
,
异丁烯
,
乙醇
,
水
,
水合醚化
,
微波加热
王国良
,
刘金龙
,
李树本
催化学报
考察了不同浓度的盐酸、柠檬酸、酒石酸、草酸和磺基水杨酸溶液对Hβ沸石的脱铝效果. 结果表明,酸处理可以明显提高β沸石的硅铝比,但沸石的相对结晶度显著降低. 然而,低浓度柠檬酸溶液处理不仅可以提高β沸石的硅铝比,而且可以提高沸石的相对结晶度及水热稳定性. 在引入外来硅源的情况下,考察了低浓度柠檬酸溶液对β沸石的脱铝补硅作用,提出了一种既可有效提高β沸石硅铝比,又可使β沸石具有较高结晶保留度的脱铝补硅方法. 采用该方法改性的催化剂,对丙烯水合醚化反应连续运转720 h,丙烯转化率由56.6%仅降为52%,表明催化剂稳定性得到明显改善.
关键词:
β沸石
,
酸处理
,
脱铝
,
补硅
,
水热稳定性
,
丙烯
,
水合醚化
刘金龙
,
王国良
,
沙颖逊
,
杨少锋
,
殷元骐
催化学报
采用原位红外光谱技术,对β沸石催化剂上的丙烯水合醚化反应过程进行了研究,并结合催化剂的表面酸性进行了讨论. 丙烯水合及异丙醇脱水反应主要在催化剂的B酸中心上进行,而丙烯与异丙醇的醚化反应则主要依赖于催化剂的L酸中心. 对于丙烯水合醚化反应,催化剂必须具有一定量的B酸中心,合适的B酸/L酸比例是催化剂同时具有高活性和高二异丙醚(以下简称异丙醚)选择性的关键.
关键词:
原位红外
,
β沸石
,
氧化硼
,
丙烯
,
水合醚化
,
二异丙醚
