于湘
,
俞志东
,
程丽华
,
潘奇
电镀与涂饰
以水滑石作为储存缓蚀剂Zn2+、MoO2-的纳米容器,制备了MoO42-柱撑Zr/A1纳米水滑石(Zn/A1-MoO42-).利用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、等离子体电感耦合光谱仪(ICP)和N2吸附脱附等温线对样品进行表征,采用动电位极化曲线(LP)和电化学阻抗谱(EIS)测试该纳米容器对AZ31镁合金的腐蚀防护效果.结果表明,所合成的Zn/Al-MoO42-水滑石纳米容器具有完整的层状结构,结晶良好,粒径尺寸在80 nm左右,层板间距0.762 nm,最可几孔径为38 nm,为介孔材料,而且它可根据Cl-的浓度差异发生不同程度的离子交换,具有良好的离子交换性能.将其作为颜料添加到环氧树脂中,并于镁合金表面固化成膜,所得的环氧涂层体系在质量分数为3.5％的NaCl溶液中浸泡70 d后,仍具有较好的耐腐蚀性能.
关键词:
镁合金
,
防腐
,
锌离子
,
钼酸盐
,
缓蚀剂
,
水滑石
,
纳米容器
,
环氧涂层
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经不同温度焙烧制备了一系列甲醇水蒸气重整制氢催化剂.在250℃、水/甲醇比1.3和重时空速2.5 h-1下的反应结果表明,600℃焙烧的催化剂具有优异的活性和稳定性,而≤500℃和≥700℃焙烧后的催化剂活性较差.热重、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和程序升温还原分析结果表明,600℃焙烧时水滑石分解较为完全,析出纳米CuO粒子的同时伴生CuAl2O4尖晶石相,进而在反应过程中对金属Cu纳米粒子和ZnO起到良好的隔离和稳定作用.焙烧温度≥700℃时CuO纳米粒子发生二次团聚,同时CuAl2O4尖晶石相大量生成,造成催化活性位减少,活性较低;而焙烧温度≤500℃时水滑石分解不完全,生成(Cu,Zn)AlxOy(CO3)z复合物且无尖晶石相伴生,造成反应中金属Cu纳米粒子和ZnO聚集,导致催化剂活性较低.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
刘建良
,
李辉
,
李和兴
催化学报
以Al3+/(Al3++Mg2+)摩尔比为0.2的水滑石(HT)为载体,采用还原浸渍法制备了负载型Pd-Ce-B/HT催化剂,并将其应用于液相苯酚选择性加氢制环己酮. 与Pd-Ce-B/Al2O3, Pd-Ce-B/MgO和Pd-Ce-B/SiO2相比, Pd-Ce-B/HT催化剂具有高活性和高环己酮选择性. 5.8%Pd-Ce-B/HT上苯酚的转化率和环己酮的选择性分别达82.0%和80.3%, 显示了其潜在的工业化应用前景. 根据多种表征结果,初步讨论了催化剂的构效关系以及添加剂Ce3+和载体酸碱性对催化性能的促进作用.
关键词:
钯
,
铈
,
硼
,
水滑石
,
负载型催化剂
,
苯酚
,
加氢
,
环己酮
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经600 ℃焙烧制备了一系列不同Cu/Zn/Al质量比的催化剂. 在250 ℃、水/甲醇比为1.3和重时空速为3.28 h-1 的条件下,考察了Cu/Zn/Al质量比对催化剂甲醇水蒸气重整反应性能的影响. 结果发现,最佳Cu/Zn/Al质量比为36.7/13.4/(17～28). 调变Cu的比例不会改变催化剂物相构成和CuO的还原峰温, Cu含量较低的催化剂由于活性位数目少而甲醇转化率低,而Cu含量过高的催化剂甲醇转化率较差可能是因为Cu/Zn比失调. 较低或较高的Zn含量会对催化剂物相构成产生影响,这是导致甲醇转化率随Zn含量变化的主要原因. 较高的Al含量有利于CuO的分散和增大催化剂的比表面积,因此催化剂上甲醇的转化率明显提高. 另外,所制催化剂的Cu/Zn/Al质量比对产物气体的组成没有影响.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
汤颖
,
刘晔
,
路勇
,
朱萍
,
何鸣元
催化学报
采用共沉淀法,用不同金属盐为Cu源和Zn源合成了一系列CuZnAl水滑石,以此为前体经600 ℃焙烧后制得相应催化剂. 用硝酸盐和醋酸盐合成的水滑石结晶度高,其衍生催化剂比表面积大、 Cu的分散性好且易于还原;而用硫酸盐和盐酸盐合成的水滑石结晶度差,其衍生催化剂比表面积小、 Cu的分散性差且不易还原. 反应评价结果显示,用硝酸盐和醋酸盐制得的催化剂活性高、反应稳定性好;而用硫酸盐和盐酸盐制得的催化剂由于低的Cu表面积以及S和Cl的毒化作用而几乎无催化活性. 在醋酸盐制备的催化剂上,产物干气中CO的浓度明显较低,在250 ℃和WHSV=3.28 h-1 的条件下约为0.03%～0.04%, 仅为硝酸盐所制催化剂上CO浓度的1/5;在210 ℃和WHSV=0.5 h-1 的条件下,该催化剂上甲醇几乎完全转化,同时CO浓度降至约0.005%. N2O滴定、 CO2程序升温脱附和程序升温还原结果显示,用醋酸盐和硝酸盐制备的催化剂具有极相近的Cu表面积和表面碱性,但前者CuO的还原峰温较后者低近70 ℃, 归因于ZnO与CuO间的强相互作用,这是催化剂具有良好选择性的可能原因.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
水滑石
,
甲醇
,
氢
,
水蒸气重整
,
燃料电池
周浩
,
卓广澜
,
姜玄珍
,
张波
,
葛忠华
催化学报
以氟离子插层的水滑石LDH-F为载体,用逐滴浸渍法制备了新型Pd/LDH-F催化剂,并用其催化溴代芳烃的Heck和Suzuki偶联反应. 用X射线衍射表征了催化剂的晶相,以等离子体发射光谱测定了溶剂中钯的流失量. 结果表明,对于Heck反应,在无配体存在和低钯用量(Pd/溴代芳烃摩尔比为0.001)的情况下, Pd/LDH-F的催化性能优于其它载体负载的Pd催化剂,显示出很高的催化活性和选择性. 在140 ℃和12 h的条件下, Pd/LDH-F催化溴苯与苯乙烯Heck反应产物的收率可达86%, 反应后催化剂经过分离,可循环使用四次其催化活性基本不变. 在DMF/水摩尔比为0.5的混合溶剂中,在室温和3 h 的条件下, Pd/LDH-F (Pd/溴代芳烃摩尔比为0.005)催化溴苯与苯基硼酸盐的Suzuki反应中,目标产物收率为99%.
关键词:
钯
,
氟
,
水滑石
,
负载型催化剂
,
溴代芳烃
,
Heck反应
,
Suzuki反应
刘诗咏
,
周其忠
,
金正能
,
蒋华江
,
姜玄珍
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(09)60072.3
首次制备了十二烷基硫酸根(DS)插层水滑石负载的纳米钯无膦配体型的Suzuki偶联反应催化剂.DS-进入到水滑石层间,使层间距从微孔增至2.9nm,从而有利于中等尺度的有机分子在催化剂表面的扩散.进一步以PdCl42-交换该水滑石得到DS-和PdCl42-双插层的水滑石.还原后可得到层间插有金属钯纳米团簇的水滑石.由于DS-插层后在水滑石层板间形成的空间有限,限制了Pd0团簇的进一步生长.作为一种亲油性的非均相催化剂,该类催化剂可有效促进卤代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应.催化剂循环使用5次后活件基本得以保持.
关键词:
表面活性剂
,
水滑石
,
纳米钯
,
介孔材料
,
Suzuki偶联反应
,
卤代芳烃
,
苯硼酸
陈静
,
张庆红
,
方文浩
,
王野
,
万惠霖
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00505
研究了多种载体负载Pd催化剂上苯甲醇无氧脱氢反应.结果发现,以兼具较强酸性和碱性的水滑石(HT)为载体时,Pd催化剂具有优异的苯甲醇转化活性和苯甲醛选择性,当Pd含量为0.32%～0.55%时催化性能最佳.Pd/HT催化剂可重复使用,且对于含推电子取代基的芳香醇、2-噻吩甲醇、α,β-不饱和醇与环状脂肪醇等的直接脱氢反应均具有较好催化性能.HT表面的Pd(Ⅱ)物种反应后转变为平均粒径为2.0～2.5nm的Pd纳米粒于或纳米簇.具有较高分散度的Pd(Ⅱ)物种易转变为较小的Pd纳米粒子,从而具有较佳的催化性能.本文推测,催化剂表面的碱性位可促进苯甲醇O-H键的活化,形成Pd-苯甲氧基中间体,该中间体进一步脱氢生成苯甲醛和Pd-H物种;而催化剂表面的质子酸位可与Pd-H作用,促进H2的脱除.
关键词:
绿色催化
,
醇
,
脱氢反应
,
水滑石
,
钯
,
纳米粒子
,
酸碱双功能
刘钰
,
杨向光
,
张忠良
,
吴越
催化学报
通过H2-TPR,XRD,TG-DTA及比表面积测定等对Mg-Al水滑石化合物进行了表征,研究了焙烧温度对水滑石物理性质的影响.在此基础上,研究了Mg-Al水滑石中加入过渡金属(M)离子后对NO+CO反应的催化活性.结果发现,含有Cu离子的样品对NO+CO反应有较高的催化活性,并与Co-Al-M的催化性能进行了比较.
关键词:
水滑石
,
氧化镁
,
氧化铝
,
过渡金属
,
复合氧化物
,
氮氧化物
,
催化消除
程昊
,
陈光文
,
王树东
,
吴迪镛
,
张引
,
李恒强
催化学报
采用共沉淀-浸渍法制备了不同Mg/Al比的Pt/Mg-Al-O催化剂,并用XRD和TPD等方法进行了表征. 考察了不同反应气氛对载体和催化剂上Nox存储性能的影响. 结果表明,NO2较NO更易被存储,Pt的催化作用加速了NO的氧化反应,提高了催化剂的存储能力. 在350 ℃下,Nox的存储能力随着Mg/Al比的增加而升高,Mg和Al之间存在着协同作用,Al的加入有利于Nox的存储. 低于300 ℃时,Al对Nox存储的促进作用更为显著. N(Mg)/ n(Al)=3的催化剂在150～400 ℃间有较高的存储能力,且300 ℃下达到最大.
关键词:
氮氧化物
,
存储
,
铂
,
氧化镁
,
氧化铝
,
水滑石
,
稀薄燃烧
