刘冰
,
李文钊
,
徐恒泳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00327
采用浸渍法制备了Pt/CexZr1-xO2催化剂,通过X射线衍射和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,并在固定床反应器中评价了催化剂在合成气和含硫合成气中的水煤气变换活性.结果表明,铈锆固溶体的氧化还原能力强于CeO2,Zr的掺杂明显改善了CeO2的孔道结构,其担载的Pt催化剂具有更高的金属分散度,因而活性更高.两种催化剂在含硫合成气中的催化活性较无硫合成气中的均有所降低,且H2S浓度越大,催化剂活性下降越多,但这种因吸附硫而引起的失活是可逆的,即催化剂重新暴露在无H2S重整气的还原性气氛下活性能基本恢复.
关键词:
水煤气变换
,
铈
,
锆
,
固溶体
,
氧化还原能力
,
铂
,
硫化氢
,
可逆中毒
佘育生
,
孙伟华
,
詹瑛瑛
,
林性贻
,
郑起
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10228
采用溶胶一凝胶法制各了新型CuxMnyOz:复合氧化物,并利用沉积-沉淀法制各了1%Au/CuxMnyOz:系列催化剂样品,在富H2条件下评价了该催化剂在CO选择性氧化反应和水煤气变换(WGS)反应中的催化性能,结果发现,极少量Au的负载使得CuxMnyOz复合氧化物不仅具有良好的CO氧化活性和选择性,而且在WGS反应中也表现出较高的催化性能,运用N2物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、X射线荧光分析、透射电镜和H2程序升温还原等技术对催化剂的物化性质进行表征后发现,CuxMnyOz复合氧化物主要是以类尖晶石相的Cu1.5Mn1.5O4形式存在,其含量与催化剂样品的活性呈对应关系:负载的Au物种大部分是以金属态Au0粒子形式分散在复合氧化物上,并与其中Cu1.5Mn1.5O4形成良好的协同效应,从而提高了催化剂的还原能力.
关键词:
铜
,
锰
,
复合氧化物
,
金
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
选择性氧化
,
水煤气变换
崔亚娟
,
何胜楠
,
方瑞梅
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11237
采用共沉淀法制备了耐高温高比表面积的La2O3-Al2O3 (LA)材料和CeO2-ZrO2-Y2O3 (CZY)储氧材料,并用浸渍法制备了整体式Pd/LA和Pd/CZY汽油车尾气净化三效催化剂,考察了它们的三效催化性能和空燃比性能,并单独通过水煤气变换和CO氧化反应性能的考察,探讨了两种催化剂空燃比窗口扩大的原因.结果表明,Pd/CZY催化剂三效窗口明显较宽,且催化氧化CO的性能明显更优；对于CO+ NO反应,Pd/CZY催化剂的活性较高.当反应中逐步通入O2后,抑制了该反应的进行,但CO氧化的转化率升高,而NO转化率降低,直至CO+ NO反应完全被抑制,表明CO氧化反应对于抑制催化剂在NO贫燃方向的窗口具有一定的作用.另外,Pd/CZY催化剂上对于水煤气变换反应性能明显优于Pd/LA催化剂,在一定温度下逐步通入O2后,不会抑制水煤气变换反应的发生;当逐步通入NO时,可以促进水煤气变换反应的进行,表明Pd/CZY催化剂在富燃时对扩展CO转化窗口的性能明显优于Pd/LA催化剂.
关键词:
储氧材料
,
耐高温材料
,
三效催化剂
,
水煤气变换
,
一氧化碳
,
氧化反应
,
氮氧化物
张兆春
,
章启贤
稀有金属
doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2009.02.021
将分别加入Cr(N03)3·9H2O,Ce(N03)3·6H2O,Nd(N03)3·6H2O或Y(N03)3·6H2O的Fe(N03)3·9H2O水溶液与NH3·H2O发生共沉淀反应,制备4种铁基水煤气高温变换反应催化剂.X射线衍射结果表明:4种铁基催化剂的主要化学成分为Fe2O3,此外还分别含有CeO2,(Cr,Fe)2O3或NdFeO3;在催化水煤气变换反应以后,催化剂主要化学成分由Fe2O3变化至Fe3O4oH2还原实验结果表明:在4种铁基催化剂中,Fe-Cr催化剂的还原效率最高.通过对变换出口气中H2,CO和CO2(体积分数)含量进行对比可知,Fe-Ce催化剂的水煤气高温变换活性优于其他3种催化剂.
关键词:
水煤气变换
,
铁-铬催化剂
,
铁-铈催化剂
,
铁-钕催化剂
,
铁-钇催化剂
刘欣一
,
王树东
,
袁中山
,
周谨
,
刘娜
,
张纯希
,
付桂芝
催化学报
用共沉淀法制备了不同Ce/Zr比的CeO2-ZrO2复合氧化物,用浸渍法制备了Pt/CeO2-ZrO2水煤气变换催化剂,并对该催化剂进行了活性评价.结果表明,与传统的Cu基低变催化剂相比,该催化剂具有操作温度范围宽和抗氧化冲击等优点,具有应用于车载重整制氢过程的潜力.考察了温度、空速和汽/气比等条件对催化剂活性的影响,对催化剂的制备参数和工艺参数进行了研究.结果表明,不同Ce/Zr比的Pt/CeO2-ZrO2催化剂的活性相差很大,其中Pt/Ce0.8Zr0.2O2变换催化剂活性最高.XRD结果表明,制备的Pt/Ce0.8Zr0.2O2形成了固溶体.通过增加单位质量催化剂表面的Pt原子数可提高催化剂的活性.
关键词:
铂
,
氧化铈
,
氧化锆
,
复合氧化物
,
水煤气变换
,
车载重整制氢
陈葳
,
肖益鸿
,
詹瑛瑛
,
蔡国辉
,
林性贻
,
魏可镁
,
郑起
催化学报
分别在Triton X-100/正己醇/环己烷/水和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/正己醇/水的W/O型微乳液体系中合成了Au/Fe2O3催化剂,考察了主要制备参数对催化剂水煤气变换活性的影响. 结果表明,催化剂的焙烧温度、水与表面活性剂的质量比(rw)、表面活性剂浓度(W)、表面活性剂种类及催化剂活性组分金的负载量均对催化剂活性有显著的影响. 催化剂的最佳焙烧温度为250 ℃,催化活性随着rw和W的增加而降低,由Triton X-100制得的催化剂的活性高于由CTAB制得的催化剂. 当金负载量为3%,水煤气变换反应温度为200 ℃时,CO的转化率可达99.5%.
关键词:
微乳
,
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换
,
制备参数
付威
,
李谦
,
鲍正洪
,
丁伟中
,
周国治
上海金属
doi:10.3969/j.issn.1001-7208.2010.05.012
采用并流共沉淀法制备了不同Al含量的Cu/ZnO/Al2O3催化剂(Cu/Zn=1,Al 4～24 mol%),对其进行XRD、DSC和TPR表征,并在焦炉煤气制氢的模拟重整气氛下(H2:CO:CO2=0.75:0.06:0.19)进行活性评估.研究发现,适量Al含量的催化剂前驱体具有协同催化效应,可以大大提高其低温变换活性.产生协同作用的原因可能是在前驱体制备过程中,部分绿铜锌相渗入水滑石相的层间距,并同化了部分的水滑石结构为绿铜锌矿结构,从而增强了催化剂活性中心的低温变换性能,在本试验的Al考察范围内(4～24 mol%),最佳Al添加量为12 mol%.
关键词:
水煤气变换
,
协同效应
,
前驱体
,
Cu/ZnO/Al2O3催化剂
阮春晓
,
陈崇启
,
张燕杰
,
林性贻
,
詹瑛瑛
,
郑起
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11117
以水热法制得的纯单斜相ZrO2为载体,采用沉积沉淀法制备了一系列具有良好水煤气变换反应活性的Cu/ZrO2催化剂.并通过X射线粉末衍射、N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线荧光元素分析、高分辨透射电镜和扫描电镜等手段考察了制备参数对Cu/ZrO2催化剂结构的影响,探讨了其结构与性能的关系.结果表明,CuO负载量、沉淀温度、沉淀剂种类和焙烧温度均在一定程度上影响了催化剂活性组分的晶粒大小、分散状态、织构性质及载体与活性组分间的相互作用,从而影响催化剂活性.催化剂制备的适宜条件为:CuO负载量25％,沉淀温度65 ℃,KOH为沉淀剂,在H2气氛300℃焙烧2h.
关键词:
铜
,
氧化锆
,
水热法
,
水煤气变换
,
制备参数
刘颖
,
王钰
,
郝栩
,
李莹
,
白亮
,
相宏伟
,
徐元源
,
钟炳
,
李永旺
催化学报
用固定床反应器研究了Fe-Mn催化剂上原料气中添加CO2对费托合成反应的影响.结果表明,在533 K与反应总压为1.50 MPa时,大量CO2的添加使得生成CO2的选择性迅速降低,烃的生成速率降低,烃的收率也有所降低,产物向轻组分方向偏移,有机含氧化合物的生成速率降低;在593 K与合成气(H2+CO)分压为1.50 MPa时,随着CO2分压的增加, CO消耗速率变化不大,而烃的生成速率缓慢升高,烃的收率有所升高, CO2的生成速率缓慢降低, H2O的生成速率明显加快.由于CO2的添加,促使水煤气变换反应向逆反应方向进行,降低了催化剂表面氢物种浓度,抑制了加氢反应,低碳烃的烯/烷比有所增大,同时提高了重质烃的选择性,且随着CO2分压的增加,有机含氧化合物的生成速率呈上升的趋势.
关键词:
铁
,
锰
,
费托合成
,
合成气
,
二氧化碳
,
水煤气变换
何俊
,
段小勇
,
闫建平
,
李群艳
,
韦奇
材料导报
综述了以Pd膜和微孔SiO2膜透氢膜材料为膜反应器核心部件在水煤气变换制氢气中的应用研究.由于Pd膜和微孔SiO2膜对氢气有很好的选择性渗透,能够有效地提高膜反应器中的水煤气变换反应时CO的转化率.通过调整反应条件使得反应能够超过平衡转化率,在一定条件下CO甚至能够完全转化.
关键词:
Pd膜
,
微孔
,
SiO2膜
,
膜反应器
,
水煤气变换
