王维佳
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李金林
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罗明生
催化学报
用共沉淀法制备了一系列不同硅含量的铁基催化剂,采用N2吸附和原位X射线衍射对催化剂进行了表征,在固定床反应器中考察了催化剂的费-托合成反应活性、选择性和稳定性. 结果表明,含硅的催化剂具有较大的比表面积和较小的平均孔径,在CO还原及费-托合成反应中生成的碳化铁物种的稳定性比不含硅的催化剂高. 在费-托合成反应中,不含硅的催化剂具有较高的初始活性,但易失活; 含硅的催化剂具有较低的初始活性,但稳定性较高. Fe7C3是活性最高的碳化铁物种. 随着硅含量的增加,催化剂的费-托合成反应更易生成低碳数产物.
关键词:
费-托合成
,
沉淀铁催化剂
,
硅
,
碳化铁
,
原位X射线衍射
吴宝山
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白亮
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张志新
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相宏伟
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李永旺
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易凡
,
徐斌富
催化学报
以FeSO4·Xh2o为铁源,分别以Na2CO3和氨水为沉淀剂制备了目标组成相同的两种Fe-Cu-K-SiO2催化剂样品.采用原子发射光谱、低温N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和Mossbauer谱等技术对催化剂进行了表征.在 n(H2)/ n(CO)=0.67,WHSV= 2 000 h-1,p=1.5 Mpa和θ=250 ℃的条件下,在带搅拌器的浆态床反应器中考察了催化剂对F-T合成反应的活性、选择性和稳定性.结果表明,以氨水为沉淀剂的催化剂具有较大的比表面积,还原态催化剂体相中能产生较多的铁碳化物物种.在600 h的运行实验中,两种催化剂样品均表现出良好的反应初活性,CO转化率超过80%,但氨水沉淀催化剂的稳定性明显高于Na2CO3沉淀催化剂,前者在650 h内的失活速率仅为0.01%/h.两种催化剂样品均表现出较低的甲烷选择性和较高的重质烃选择性,在实验运行期间,CH4选择性均保持在3%左右,C5+的选择性则保持在84%左右.
关键词:
费-托合成
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硫酸亚铁
,
沉淀铁催化剂
,
浆态床反应器
