张连中
,
丁云杰
,
李学民
,
黄世煜
,
朱何俊
,
尹红梅
,
何代平
催化学报
考察了不同载体负载的Pd-Se-Ru-SiW12催化剂对乙烯直接氧化制乙酸反应的影响,采用固定床微反装置评价了催化剂的性能,通过TPD,TPSR和BET及吸附量测定等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,不同载体负载的催化剂的活性差别较大; 不同催化剂吸附乙烯的脱附峰分布不同. 以活性炭为载体的催化剂,乙烯主要以物理吸附的形式存在,低温下即大量脱附. 以MCM-22为载体的催化剂,乙烯主要吸附在强吸附活性中心上,在高温下才能脱附. 以SiO2为载体的催化剂,对乙烯具有适宜的吸附强度,有利于乙酸的生成,故SiO2是乙烯直接氧化制乙酸用催化剂的合适载体.
关键词:
钯
,
硒
,
钌
,
硅钨酸
,
负载型催化剂
,
二氧化硅
,
活性炭
,
分子筛
,
乙烯
,
氧化
,
乙酸
陈雪莹
,
乔明华
,
贺鹤勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00941
采用还原剂浸渍法将Ni-B非晶态合金负载到SiO2,γ-Al2O3和活性炭(AC)上,以2-乙基蒽醌选择加氧制H2O2为探针反应,系统研究了载体对Ni-B非晶态合金催化剂结构、热稳定性和催化性能的影响.结果表明,将Ni-B负载到载体上后,其晶化温度显著提高,各催化剂热稳定性依次为Ni-B/AC＞Ni-B/SiO2＞Ni-B/γ-Al2O3;催化剂活性依次为Ni-B/SiO2＞Ni-B/γ-Al2O3＞Ni-B/AC;羰基加氢选择性依次为Ni-B/AC＞Ni-B/SiO2＞Ni-B/γ-Al2O3.各催化剂加氢活性差异主要归因十其活性比表面积和载体孔结构的不同:羰基加氢选择性差异主要南催化剂上活性位的均一程度和载体表面性质的不同所致.
关键词:
镍
,
硼
,
非晶态合金
,
二氧化硅
,
氧化铝
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
2-乙基蒽醌
,
加氢
,
过氧化氢
刘军
,
闫红岭
,
连文莉
,
陈浩凤
,
王琳
,
于亚辉
冶金分析
doi:10.13228/j.boyuan.issn1000-7571.009902
通过高压密闭溶解样品,建立了一次溶解样品后直接用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)对地质样品中Au、Ag、Pt、Pd进行测定的方法.实验表明,于200 mL的高压密闭溶样罐中加入10.00 g样品后,通过加入30 mL HCl、5.0 mL H2O2、2.0 g KClO3,及在160℃的恒温数显鼓风干燥箱中保温6h,可将地质样品溶解完全;将样品消解液用由活性炭、改性活性炭、717阴离子交换树脂组合而成的新型组合富集剂分离富集及通过选择合适的测定同位素或数学校正方法消除质谱干扰后,可实现ICP-MS对地质样品中Au、Ag、Pt、Pd的测定;Au、Ag、Pt、Pd的校准曲线相关系数均不小于0.999 5,方法检出限分别为Au 0.097 ng/g、Pt 0.14 ng/g、Pd 0.17 ng/g、Ag 0.082 ng/g.将实验方法应用于铂族元素地球化学一级标准物质中Au、Ag、Pt、Pd的测定,结果与认定值相符,12次测定的相对标准偏差(RSD)不大于14.2％,将实验方法应用于地球化学一级标准物质和实际样品中Au、Ag、Pt、Pd的测定,回收率为92％～110％
关键词:
封闭溶矿
,
电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)
,
地质样品
,
活性炭
,
改性活性炭
,
717阴离子交换树脂
,
金
,
银
,
铂
,
钯
郭彦霞
,
刘振宇
,
刘清雅
,
孙德魁
催化学报
采用程序升温脱附、X射线光电子能谱、元素分析和原位漫反射傅里叶变换红外光谱等方法研究了V2O5/AC同时脱硫脱硝催化-吸附剂在5%NH3-95%Ar气氛下再生时的碳烧蚀行为和机理.结果表明,NH3与V2O5/AC表面的含氧组分(羧基、羟基、酚羟基以及V2O5等)发生了作用,优先消耗了V2O5/AC表面上的氧,生成了H2O和多种表面含氮官能团((内)酰胺类和腈类等),从而抑制了再生时碳的烧蚀.
关键词:
氨
,
五氧化二矾
,
活性炭
,
含氧官能团
,
烧碳
,
催化剂再生
,
二氧化硫
,
一氧化氮
李晓芸
,
马丁
,
包信和
催化学报
在三种不同炭材料上用程序升温还原法成功制备了负载型Mo2C催化剂,并用X射线衍射和程序升温还原-质谱检测了合成过程中Mo2C的形成历程. 结果显示,炭材料的性质及合成条件均对Mo2C的形成温度及合成过程有着显著的影响. 以纯氢为反应气体时,石墨化程度较高的炭黑载体上钼物种可被还原为金属Mo, 再与碳物种直接碳化生成Mo2C;在碳纳米管载体上Mo2C的生成温度较炭黑上低;在活性炭载体上钼物种只被还原到较低的氧化态,之后与碳反应生成Mo2C. 当氢气不足或在惰性气氛下,炭载体在高于700 ℃时还原钼物种并使之发生碳化生成Mo2C.
关键词:
碳化钼
,
碳纳米管
,
炭黑
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
程序升温还原
,
氢
,
碳热还原法
陈树伟
,
秦张峰
,
孙爱灵
,
王建国
催化学报
对 CO2 气氛下 Fe-Li/AC 催化剂上的乙苯脱氢反应性能进行了详细研究. N2 吸附-脱附、CO2 程序升温脱附和 X 射线衍射表征结果表明, 助剂 Li 不仅增加了催化剂比表面积和活性组分分散性, 而且增强了催化剂碱性和 CO2 吸附能力, 从而提高了 Fe/AC 对乙苯脱氢的催化性能. 助剂 Li 能显著提高 Fe/AC 催化剂的乙苯脱氢活性和 CO2 的促进作用, 抑制催化剂的失活. 在 Fe(3.0)-Li(0.6)/AC 催化剂(Fe 和 Li 的负载量分别为 3.0 和 0.6 mmol/g)上, 550 ℃、接触时间为 3.57 (g·h)/mol 和 CO2/乙苯摩尔比为 20 的条件下, 苯乙烯收率可达 62.9%, 选择性为 96.2%. CO2 气氛下的苯乙烯收率显著高于 N2 气氛下的, 归因于 CO2 能保持催化剂表面铁物种的高价态, 并通过逆水煤气变换反应在线除去脱氢反应生成的氢.
关键词:
助剂
,
锂
,
二氧化碳
,
铁
,
活性炭
,
乙苯脱氢
,
苯乙烯
,
耦合反应
赵江红
,
刘振宇
催化学报
利用TG/MS联用装置,采用程序升温氧化法研究了Cu/AC和Fe/AC催化-吸附剂低温干法催化氧化苯酚的活性及其自身的烧蚀行为. 结果表明,Cu/AC和Fe/AC都具有较好的催化苯酚氧化活性,其活性及烧蚀行为受金属和载体的性质以及金属与载体间协同作用的影响. 吸附-催化氧化循环实验表明,金属/AC催化-吸附剂的吸附容量随循环次数的增加而逐渐下降至一稳定值.
关键词:
铜
,
铁
,
活性炭
,
催化-吸附剂
,
苯酚
,
催化氧化
,
烧蚀
,
协同作用
吕兆坡
,
唐浩东
,
刘采来
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10301
以不同浓度硝酸处理的活性碳(AC)为载体,制备了Co-Zr-La/AC催化剂,并考察了其催化CO加氢制备高碳醇(C6以上)的反应性能.通过Boehm滴定法和N2物理吸附考察了各AC的表面性质,并采用CO化学吸附、程序升温还原和X射线衍射对催化剂进行了表征.结果表明,经硝酸处理后,AC表面酸性基团(如羧基和内酯基)的数量增加,同时催化剂样品上Co和Co2C晶相衍射峰强度也发生变化,从而使催化剂上CO转化率从9.9%提高到65.3%,但醇选择性从62.3%降低到40.5%.当用4.6 mol/L硝酸处理AC时,相应催化剂上的金属态Co和Co2C的比例较为适宜,从而提高了高碳醇在醇中的分布,达40.3%.
关键词:
合成气
,
高碳醇
,
活性炭
,
钴
,
锆
,
镧
,
硝酸
,
酸性基团
冯国全
,
蓝国钧
,
李瑛
,
韩文锋
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20233
采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h-1条件下,400和375℃时,出口氨浓度分别达到17.80％和11.10％,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8％和21.3％.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150℃处理4h,填充度为70％.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.
关键词:
活性炭
,
水热处理
,
表面含氧基团
,
钡
,
钌
,
钾
,
分散度
,
氨合成
马建蓉
,
黄张根
,
刘振宇
,
郭士杰
催化学报
考察了水洗再生、Ar热再生和5%NH3-95%Ar还原再生对V2O5/AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,水洗再生虽然可洗去反应过程中沉积在催化剂表面的含硫物质,但也能将部分活性组分V2O5转化生成的VOSO4洗去,使催化剂的脱硫脱硝活性降低. Ar热再生后催化剂的脱硝活性与新鲜样品相同,但脱硫活性很低. 经5%NH3-95%Ar还原再生后,催化剂的脱硫活性可恢复到新制备时的水平,同时脱硝活性大大提高,这是由于催化剂表面除了原有的脱硝活性位V2O5外,又形成了新的活性位NH+4/NH-2. 还原再生过程产生的SO2与NH3在室温下反应生成固体亚硫酸铵盐,可实现硫的资源化,简化了后续处理工艺.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
脱除
,
水洗
,
催化剂再生
,
氨
