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乙酸在Rh(100)表面吸附和分解的HREELS和TDS研究

周维平 , 姜志全 , 马运生 , 庄叔贤 , 翟润生 , 包信和

催化学报

用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了乙酸在Rh(100)表面上的吸附和分解,提出了乙酸吸附和分解反应的模式.130K时,高暴露量的乙酸在Rh(100)表面上形成多层吸附的凝聚态乙酸.升温至290 K时,部分乙酸以分子形式直接脱附,另一部分乙酸分子通过O-H键断裂形成乙酸根和氢吸附在表面上;在升温至400 K的过程中,乙酸根在表面发生两个相互竞争的反应,即乙酸根分解成CO,CHx,O和H,以及乙酸根分解成CHx,H和CO2;升温至500 K,只剩下CHx,O和CO吸附在表面上;600 K后,表面吸附的CHx完全解离,同时表面吸附的碳原子和氧原子结合成CO脱附.

关键词: , 表面 , 乙酸 , 吸附 , 高分辨电子能量损失谱 , 热脱附谱

氮在含氧Mo(100)面上的吸附与反应

朱俊发 , 郭建昌 , 罗洪波 , 翟润生 , 包信和 , 庄叔贤

催化学报

用HREELS, AES, LEED和TDS考察了氮在含氧Mo(100)上的吸附和热脱附. 120 K下氮在含氧Mo(100)上吸附时存在着N-N伸缩振动频率2150和1600 cm-1, 分别对应于线式(γ态)和侧位(α态)两种分子吸附态. 升温引起γ态氮的脱附和α态氮的解离. 其中γ态氮的脱附峰温位于155 K, 遵循一级脱附动力学; 由α态解离生成的N原子占据Mo(100)的四重空位(即β态), 并在高于1150 K的温度重新化合形成氮而脱附. 120 K时,氮的吸附是无序的; 吸附了氮的表面经1100 K退火后生成了有序的c(2×2)-N表面结构.

关键词: Mo(100)表面 , 氮吸附 , 高分辨电子能量损失谱 , 热脱附谱

乙酸在SmO x/Rh(100)模型表面上的吸附和分解

马运生 , 姜志全 , 周维平 , 谭大力 , 翟润生 , 包信和 , 庄叔贤

催化学报

用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了乙酸在SmO x/Rh(100)模型表面上的吸附与分解. 结果表明: 低温下吸附乙酸时,SmO x的加入明显促进了乙酸分子中O-H键的断裂,从而有利于乙酸根的形成; 升高表面温度,SmO x的存在促进了乙酸根中C-C键的断裂,有利于乙酸根的进一步分解. 120 K时,乙酸在SmO x/Rh(100)上主要以乙酸根的形式存在. 225 K时,乙酸根即可发生以生成CO为主的脱羧反应. 在417和477 K观察到受表面脱羧反应控制的CO2和H2的脱附峰. 对反应的机理进行了讨论.

关键词: 乙酸 , 氧化钐 , , 模型表面 , 热脱附谱 , 高分辨电子能量损失谱

氧化铝薄膜表面羰基钼物种的可逆再生

姜志全 , 赵红 , 谭大力 , 翟润生 , 包信和

催化学报

通过Mo(CO)6的热分解制备了Al2O3薄膜负载的金属钼模型催化剂,并采用热脱附谱(TDS)和X射线光电子能谱(XPS)原位研究了CO在金属态Mo/Al2O3模型催化剂表面的化学吸附.结果表明,在低温下CO可与Al2O3表面的金属钼纳米粒子发生多重配位形成类似于羰基钼的物种.CO在Mo/Al2O3模型催化剂表面的吸附导致Mo 3d XPS峰向高结合能方向位移,所生成的羰基钼物种表现为TDS谱中在240 K处有脱附峰.负载的金属钼模型表面与体相金属钼的化学性质完全不同,表现出明显的粒子尺寸效应.

关键词: 热脱附谱 , X射线光电子能谱 , 羰基钼 , 氧化铝薄膜 , 可逆再生

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