肖进兵
,
罗有训
,
罗根祥
,
孙兆林
,
辛勤
,
李灿
催化学报
研究了氧化铝负载氮化钼的表面性质及加氢脱氢性能. 结果表明:负载型氮化钼处于高度分散状态,钝化态氮化钼表面为氮氧化钼或氧修饰的氮化钼,与真正的氮化钼有很大的区别;在苯、环己烯和环己烷的转化反应中,氮化钼对苯无加氢活性,但对环己烯和环己烷具有很高的脱氢活性和一定的裂化活性;钝化态氮化钼具有一定的苯加氢活性和环己烷裂化活性. 实验结果表明,氮化钼的加氢/脱氢活性中心为钼,裂化活性中心与氮原子有关. 同时,还考察了Ni(Co)Mo氮化物对苯和环己烷的催化裂化性能.
关键词:
镍
,
钴
,
钼
,
氮化物
,
氧化铝
,
苯
,
环己烯
,
环己烷
,
加氢
,
脱氢
,
裂化
卢伟光
,
龙军
,
田辉平
催化学报
以拟薄水铝石为前驱物,采用溶胶法制备了γ-Al2O3,在制备初期添加硝酸镧或硝酸铈对氧化铝进行改性,并使用红外光谱、氮物理吸附和X射线衍射等方法对样品进行了表征. 实验表明,稀土添加物覆盖了部分氧化铝的表面羟基. 在1000 ℃下对样品烧结行为的考察发现,添加镧或铈化合物都能提高γ-Al2O3的抗烧结性能和高温稳定性,镧改性样品的效果略优于铈改性样品. 烧结动力学研究发现,制备的氧化铝的烧结机理为体相扩散,加入稀土有效地阻止了氧化铝颗粒内的体相扩散. 用微反装置测定了改性样品的反应性能,发现铈改性样品有一定的裂化性能和脱氢性能,而镧改性样品几乎无催化活性.
关键词:
氧化铝
,
改性
,
稀土
,
镧
,
铈
,
热稳定性
,
十六烷
,
催化裂化
,
环己烷
,
脱氢
杨槐馨
,
马静红
,
李瑞丰
,
杜君
,
谢克昌
催化学报
采用自由配体法制备了Fephen/nano-X和Fephen/nano-Y两种不同粒度的Fephen/八面沸石纳米复合材料(简称为Fephen/FAU),并采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、漫反射紫外-可见光谱、热重-差热分析和催化反应等手段对其进行了表征.研究结果发现,采用纳米沸石作主体是自由配体法制备金属络合物/分子筛复合材料中提高络合物负载量的有效方法.催化反应结果表明,与普通粒度的Fephen/Y复合材料相比,两种不同粒度的Fephen/nano-X和Fephen/nano-Y纳米复合材料对环己烷氧化反应的催化活性有很大的提高.由于两种纳米沸石主体的差异,两种纳米复合材料的催化性能也明显不同,不仅对环己烷的转化能力不同,对氧化产物的选择性也不同.
关键词:
八面沸石
,
粒度
,
铁
,
邻菲咯啉
,
络合物
,
环己烷
,
氧化反应
张兴华
,
张琦
,
陈伦刚
,
徐莹
,
王铁军
,
马隆龙
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60733-5
采用化学沉淀法合成了SiO2-ZrO2复合氧化物载体，并以浸渍法制备了Ni/SiO2-ZrO2双功能催化剂，考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化愈创木酚加氢脱氧制环己烷性能的影响.结果表明，经500°C焙烧催化剂的加氢脱氧活性最高，在Ni金属中心和SiO2-ZrO2载体材料的协同作用下，愈创木酚转化率为100%，环己烷选择性为96.8%.对催化剂进行N2物理吸附、H2化学吸附、X射线衍射分析、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附与Raman光谱等表征后发现，合成的SiO2-ZrO2为无定形的酸碱两性氧化物；经500°C焙烧的催化剂样品的有效比表面积和孔体积均明显增大，表面酸量最多，硝酸镍分解成小颗粒的NiO较易被H2还原，这些特性是该催化剂样品具有高效加氢脱氧活性的原因.
关键词:
镍
,
氧化硅
,
氧化锆
,
焙烧温度
,
愈创木酚
,
加氢脱氧
,
环己烷
柏子龙
,
方明芳
,
陈绍洲
催化学报
将钒氧吡啶甲基络合物VO(pic)2负载于Y及ZSM-5沸石分子筛中,制备出沸石负载的钒络合物催化剂.用X射线衍射、电子自旋共振、红外光谱和元素分析等方法对催化剂进行了表征.结果表明,VO(pic)2络合物确实负载于分子筛孔道内,负载后的络合物仍保持着原来的结构.考察了催化剂对正己烷和环己烷氧化反应的催化性能,发现沸石分子筛负载的VO(pic)2络合物催化剂保留有络合物原有的催化性能,虽然催化活性有所下降,但显示出较好的形状选择性. 与未负载的络合物相比,NaY和ZSM-5沸石负载的VO(pic)2络合物催化剂对正己烷氧化反应的伯醇选择性分别提高了2～3倍和5～6倍.
关键词:
沸石
,
钒
,
络合物
,
正己烷
,
环己烷
,
氧化反应
,
选择性
叶元坚
,
黄锦汪
,
蔡金华
,
吴文海
,
余汉城
,
周贤太
,
纪红兵
,
计亮年
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00627
将酰氯化的羧基金属卟啉(MP)与表面含羟基的苯乙烯-甲基丙烯酸羟基乙酯共聚物微球(P(St-co-HEMA))进行酯化反应,制备了共聚物微球因载的金属卟啉催化剂(P(St-co-HEMA)MP).采用扫描电镜、紫外.可见光谱、红外光谱和热重等手段对微球进行了表征,并考察了它在"金属卟啉-抗坏血酸-分子氧"体系中催化环己烷羟化反应性能.结果表明,共聚物微球同载的金属卟啉比非固载的金属卟啉具有更高的催化活性,催化剂重复使用4次,仍保持较高催化活性.各共聚物微球固载的金属卟啉催化活性顺序为P(St-co-HEMA)FeP＞P(St-co-HEMA)MnP＞P(St-co-HEMA)CoP.
关键词:
金属卟啉
,
共聚物微球
,
环己烷
,
羟化
,
铁
,
锰
,
钴
熊海
,
石峰
,
邓友全
催化学报
采用溶胶-凝胶法制备了系列负载型钴催化剂,并将其用于催化环己烷和甲苯选择氧化制备环己醇、环己酮和苯甲酸的反应. 考察了不同钴含量、催化剂焙烧温度、反应温度、反应时间和压力对催化剂活性的影响. 结果表明,在3%Co/Al(OH)x-150上环己烷的转化率为15.1%,环己醇和环己酮的选择性为91.2%; 在V(乙酸)∶V(甲苯)＝1∶8的条件下,在1%Co/Al(OH)x-150上甲苯的转化率为48.9%,苯甲酸的选择性为96.1%. 采用AES,BET,XRD及XPS等技术对催化剂进行了表征.
关键词:
钴
,
负载型催化剂
,
环己烷
,
甲苯
,
选择氧化
王德强
,
张一波
,
肖德海
,
杨向光
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60193-3
考察了钛硅分子筛(TS-1)以及硅烷化钛硅分子筛(TS-1-S)上环烷酸钴(Co-nap)催化环己烷氧化反应性能.结果表明,TS-1和TS-1-S对该反应均具有显著的促进作用,环己烷转化率由无TS-1时的3.6%分别提高至6.4%和7.9%,产物选择性保持在80%左右,反应时间由300 min可缩短为130min.进一步的研究表明,随着TS-1的加入,Co-nap在其表面发生了吸附,使得均相反应变成了"类多相催化反应".这是反应性能显著提高的主要原因.
关键词:
钛硅分子筛
,
环己烷
,
均相氧化
,
吸附
,
硅烷化
晋梅
,
程振民
,
江晓霞
,
高玉兰
,
方向晨
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00204
在机械混合的MgO-Mg3(VO4)2,Mg3(VO4)2-Mg2V2O7和V2O5-MgV2O6双相催化剂体系上,研究了晶相间协同催化效应对环己烷氧化脱氢反应性能的影响.催化剂表征和反应结果表明,双晶相间协同效应或源于不同晶相间形成的内聚界面,或遵从溢流氧的遥控机理,或产生于其中一个晶相完全包覆整个催化剂表面.当在Mg3(VO4)2上进行环己烷氧化脱氢反应时,可加入适量MgO或Mg2V2O7以提高其催化性能.在80%Mg3(VO4)2-20%Mg2V2O7催化剂上,当环己烷转化率为15.5%时,环己烯选择性达44.9%.
关键词:
镁
,
钒
,
复合氧化物
,
环己烷
,
氧化脱氢
,
环己烯
黄冠
,
李喜见
,
郭灿城
催化学报
将金属卟啉吸附固载到壳聚糖上,在室温下制备了壳聚糖四苯基钴卟啉催化剂,并用紫外光谱技术测定了四苯基钴卟啉的固载量. 在未加入任何溶剂和还原剂的条件下,研究了壳聚糖四苯基钴卟啉催化空气氧化环己烷的性能. 在418 K和0.8 Mpa的空气压力下,壳聚糖四苯基钴卟啉能够很好地催化空气氧化环己烷,环己烷转化率为11%,相应的主产物环己醇和环己酮的选择性为87%,转化数为2.9×105,与未固载的四苯基钴卟啉相比,其催化性能大大提高,环己烷转化率和转化数分别提高了10倍和27倍. 研究结果表明: 壳聚糖对四苯基钴卟啉不仅有明显的保护作用,使之免遭氧化破坏,而且还有重要的助催化作用.
关键词:
壳聚糖
,
四苯基钴卟啉
,
环己烷
,
氧化
,
空气
