王新宏
,
卢冠忠
,
刘晓晖
,
郭杨龙
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王筠松
催化学报
以sol-gel法制备了MoO3/SiO2催化剂,并用BET比表面积测定,XRD和FT-IR等手段对催化剂进行了表征; 研究了以过氧化氢异丙苯为氧化剂的丙烯一步环氧化反应,考察了催化剂的制备条件和反应条件对丙烯环氧化反应的影响. 结果表明,在制备过程中,酸性水解剂对MoO3/SiO2催化剂的分散度、比表面积和催化性能有较大的影响. 用HCl溶液作为水解剂制备的催化剂,其性能明显优于用HNO3或HAc作水解剂制备的催化剂. 在110 ℃和0.6 MPa的条件下反应2 h,过氧化氢异丙苯转化率为89%,环氧丙烷选择性为80%.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
氧化钼
,
二氧化硅
,
氧化物催化剂
,
过氧化氢异丙苯
,
丙烯
,
环氧化反应
,
环氧丙烷
章表明
,
曹旭鹏
,
薛松
,
肖通虎
,
张卫
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00438
在溴化钾存在下,大型海洋藻类珊瑚藻的钒-溴过氧化物酶(V-BPO)可在常温下催化H202环氧化环己烯生成环氧环己烷.通过用含1.0mmol/L钒离子和1.0mmol/L钙离子的缓冲溶液透析V-BPO、用恒流泵向反应体系中连续添加H2O2,并优化其它反应条件,可提高该催化反应时空收率.在优化的反应条件下,产物环氧环己烷的时空收率为4.79g/(h-L),对H2O2的收率为74%,均比文献最高值提高了78%.
关键词:
溴过氧化物酶
,
钙离子
,
钒离子
,
环己烯
,
过氧化氢
,
环氧化反应
,
环氧环己烷
吴江浩
,
蒋平平
,
冷炎
,
叶媛园
,
秦晓洁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60697-4
合成并表征了一类双核长链烷基咪唑阳离子修饰的过氧磷钨杂多酸盐催化剂[Dnmin]1.5PW4O24,考察了催化剂在过氧化氢为氧源的烯烃环氧化反应中的催化活性.研究表明,这类催化剂在反应过程中表现出相转移催化现象,并具有较高的催化活性和选择性.其中,双核十二烷基咪唑杂多酸盐催化剂[D12min]1.5PW4O24的活性最佳,其环己烯转化率和环氧环己烷选择性分别达到97.7%和96.3%.催化剂在经过简单离心分离后可重复使用,重复使用4次后环己烯转化率和环氧环己烷选择性仍可分别达到72.4%和97.2%.催化剂[D12min]1.5PW4O24在其它几种烯烃的环氧化反应中均表现出相转移催化特性,且具有较高的催化活性.
关键词:
双核离子液体
,
多金属氧酸盐
,
烯烃
,
环氧化反应
,
相转移催化剂
张红娇
,
刘晔
,
蔡月琴
,
吴海虹
,
刘秀丽
催化学报
通过在中性锰卟啉分子中引入季铵阳离子和PF-6阴离子,制备了离子型锰卟啉化合物[M nTTMAPP][PF6]5, 将其与[bmim]BF4及[bzmim]BF4混合构成锰卟啉功能化的多元离子液体复合体系(MnPy-MIL). 实验发现,该体系可以高活性高选择性地催化苯乙烯及其衍生物的环氧化反应. 与传统中性锰卟啉催化体系相比,离子型锰卟啉的抗氧化降解能力提高,卟啉自身聚合受到抑制,催化反应无需有机溶剂和轴向配体的参与,同时催化剂可以循环使用. 少量水的存在可以提高MnPy-MIL体系的催化性能.
关键词:
离子液体
,
锰
,
卟啉
,
苯乙烯
,
环氧化反应
方向青
,
王钰宁
,
邓秀娟
,
吴海虹
,
吴鹏
,
刘月明
,
何鸣元
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00820
以Ti-MWW分子筛为催化剂,以H2O2为氧化剂,系统研究了氯丙烯环氧化反应的动力学行为.结果表明,该反应速率与Ti-MWW分子筛的用量成正比,是1级反应.当H2O2浓度小于0.67 mol/L时,环氧化反应为1级反应;大于2 mol/L时,为0级反应.随着氯丙烯浓度的增加,环氧化反应级数从1级向0级转变;且只有当其浓度很高时,反应级数才会明显降低.随着分子筛中Ti含量的增加,氯丙烯环氧化反应速率呈S形变化.
关键词:
钛硅分子筛Ti-MWW
,
氯丙烯
,
过氧化氢
,
环氧化反应
,
反应机理
,
动力学
刘学武
,
王祥生
,
刘海鸥
,
刘毅慧
,
庄建勤
,
包信和
催化学报
分别以水汽和空气为介质对TS-1进行热处理,并采用XRF,XRD,FT-IR,UV-Vis,27Al MAS NMR,29Si MAS NMR,31P MAS NMR和NH3-TPD等手段对TS-1热处理后骨架结构变化及B酸中心和酸量变化进行了分析. 以丙烯环氧化反应为探针,考察了酸中心变化对TS-1催化性能的影响. 结果表明,TS-1中的微量铝随着热处理温度的升高而减少,导致B酸中心数量及总酸量减少,环氧丙烷选择性提高,以水汽为介质热处理时脱铝更明显. 热处理温度达到750 ℃时,TS-1分子筛中的硅氧四面体发生变化,不同的介质对骨架钛产生不同的影响.
关键词:
TS-1分子筛
,
热处理
,
丙烯
,
环氧化反应
,
环氧丙烷
伏再辉
,
陈远道
,
赵伟
,
郭建伟
,
张鲁西
,
尹笃林
催化学报
首次研究了含羟基的HMS(c)和含十四胺模板剂的HMS(u)以及用3-氨丙基三乙氧基硅烷改性的HMS(m)三种中孔载体与Ti(OiPr)4的交换反应规律,发现载体表面官能团对交换反应有明显影响.对HMS(c), 在低温交换下可获得更高的钛交换量,提高交换温度钛交换量反而下降; 对HMS(u)和HMS(m), 则是随交换温度的升高,钛交换量增加.这表明含羟基的载体比含氨基的载体更易与Ti(OiPr)4交换,交换温度会影响Ti(OiPr)4与HMS(c)表面羟基作用的数目,对含氨基载体则无此影响.苯乙烯环氧化结果表明,用HMS(c)组装的钛催化剂氧化活性最高,以HMS(u)组装的钛催化剂环氧化选择性最好.氨基和酒石酸二乙酯(DET)配体对钛活性中心的调变作用会造成其活性下降,而选择性上升.
关键词:
HMS中孔分子筛
,
钛配合物
,
苯乙烯
,
环氧化反应
边晓连
,
谷庆明
,
石雷
,
孙琪
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01161
采用直接焙烧Mg(NO3)2·6H2O制备了固体MgO催化剂,并以H2O2为氧源,乙腈为溶剂,考察了其对苯乙烯环氧化反应的催化性能.运用X射线衍射、N2吸附-脱附、热重和CO2程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,MgO表面碱的强度在苯乙烯环氧化反应中起主导作用,而其表面的碱量、比表面积及孔体积等的影响较小.经750℃焙烧制得MgO-750样品的碱性最强,其催化性能最佳.在H2O2/苯乙烯摩尔比=6,于60℃反应10h时,苯乙烯转化率为97.0%,环氧苯乙烷选择性为88.4%.
关键词:
氧化镁
,
苯乙烯
,
环氧化反应
,
环氧苯乙烷
,
乙腈
,
过氧化氢
陈杨英
,
韩秀文
,
包信和
催化学报
分别以Na2WO4和H2WO4为钨源,以正硅酸四乙酯为硅源直接合成了W-SBA-15介孔分子筛样品,并用小角XRD,N2吸附,FT-IR,UV-Vis,SEM和XRF等手段对合成的分子筛进行了表征.结果表明,只用P123(EO20PO70EO20)为模板剂时,分子筛中钨的含量只是投料量的一半;而以P123和十六烷基三甲基溴化铵为混合模板剂时,钨能有效地掺杂到SBA-15分子筛中.当原料中的Si/W摩尔比为40时,W-SBA-15分子筛中的钨物种以高度分散状态存在,且以H2WO4为钨源比以Na2WO4为钨源更易将钨掺杂到SBA-15介孔分子筛中.W-SBA-15分子筛催化剂对环己烯环氧化反应具有较高的催化活性.
关键词:
W-SBA-15介孔分子筛
,
钨酸钠
,
钨酸
,
环己烯
,
环氧化反应
