林建新
,
王自庆
,
张留明
,
倪军
,
王榕
,
魏可镁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60413-0
采用柠檬酸络合法制备了一系列不同含量Ba掺杂的ZrO2,再用浸渍法制备了K-Ru/Ba-ZrO2催化剂并将其用于氨合成反应.采用X射线衍射和CO2程序升温脱附技术考察了Ba含量对催化剂结构与性能的影响.结果表明,Ba掺入ZrO2后形成的BaZrO3有助于其负载的Ru催化剂氨合成活性的显著提高.在5.0MPa,10000h-1,425℃时,Ru/Ba-ZrO2(Ba∶Zr摩尔比为1∶1)催化剂活性最高,出口氨浓度和反应速率分别达9.24％和29.77mmol/(g·h).这主要归因于载体的强电子传导性能和碱性提高.
关键词:
钡
,
二氧化锆
,
钌
,
氨合成
,
电子作用
杨晓龙
,
夏春谷
,
熊绪茂
,
慕新元
,
胡斌
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(09)60055-3
采用柠檬酸法合成了BaCeO_3和掺杂Y~(3+)的BaCe_(0.9)Y_(0.9)O_(3-δ)复合氧化物,以Ru_3(CO)_(12)为前体,利用浸渍法制备了Ru/BaCeO_3和Ru/BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ)催化剂.通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜技术对样品进行了表征,并在固定床反应器中考察了催化剂的氨合成反应活性.结果表明,载体BaCeO_3的稳定性优于BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ),但Ru/BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ)催化剂的氨合成活性明显高于Ru/BaCeO_3,在3.0MPa,15 000h~(-1),425℃反应时,Ru/BaCe_(0.9)Y_(0.1)O_(3-δ)催化剂上氨合成反应速率达到432.5ml/(g·h),是Ru/BaCeO_3催化剂的1.6倍.这种活性和稳定性的显著差异来自载体中Ce~(4+)与Ru纳米粒子间的电子作用.
关键词:
氨合成
,
钌
,
铈酸钡
,
钇
,
钙钛矿型氧化物
,
电子作用
