邵田
,
张彭义
,
李振民
,
金玲
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60612-3
采用聚乙烯醇调控的水热法合成了对全氟辛酸(PFOA)有高光催化活性的纳米针状Ga2O3.其颗粒长3-6 μm,宽100-200nm,具有较大的比表面积(25.95 m2/g)和纳米孔结构(4-25 nm).在普通紫外光照射下(λ=254 nm),纳米针状Ga2O3光催化降解纯水中PFOA的反应半衰期为18.2 min,PFOA的一级反应降解动力学常数为2.28h-1,分别为商品Ga2O3和TiO2作为催化剂时的7.5和16.8倍.此外,当纳米针状Ga2O3与真空紫外光(λ=185 nm)结合时,不仅可以更高效地降解纯水中的PFOA(反应速率常数4.03h-1),而且能有效消除废水中共存有机物的影响,从而高效分解废水中的PFOA(反应速率常数3.51h-1),且此方法的能耗远远低于文献报道的其他方法的能耗值.
关键词:
纳米材料
,
氧化镓
,
全氟辛酸
,
光催化
,
真空紫外光
傅平丰
,
张彭义
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60740-2
以Pt-TiO2为光催化剂,研究了气相甲醛分别在35h连续UV254 nm光催化、O3强化UV254 nm(O3+UV254 nm)光催化和真空紫外(UV254+185 nm)光催化中的降解效率,考察了副产物O3的去除率,采用X射线光电子能谱(xPS)法分析Pt-TiO2在不同光催化前后Pt的电子态和累积有机产物,研究纳米Pt对甲醛降解和O3去除的强化机理.连续光催化降解实验表明,以纳米Pt改性TiO2可以同时增强甲醛和O3的去除率,特别是O3的去除率可提高3.1-3.4倍.对催化剂C 1s和O1s峰分别经分峰拟合处理后,发现Pt-TiO2上累积的含羰基和羟基的有机物含量按以下顺序减少:UV254 nm光催化＞O3强化UV254 nm光催化＞真空紫外光催化,而在连续35 h光催化降解过程中,催化剂的失活现象却按相反的方向变得越来越不明显.负载的金属Pt在O3+UV254nm和UV254+185nm光催化过程中被氧化成PtOads和pt4+物种,而在UV254 nm光催化过程中金属Pt未被氧化,所以推测是气相中的O3和羟基自由基参与金属Pt的氧化过程.Pt-TiO2表面高价态的Pt氧化物种可作为光生电子捕获中心,强化光生载流子的分离过程,增强Pt-TiO2的光催化活性.Pt氧化物种可作为O3分解的活化中心,使Pt-TiO2对O3的分解效率远高于纯TiO2.以XPS对比研究在三种不同光催化环境中Pt-TiO2表面性质,可以解释在UV254+185nm光催化过程中纳米Pt对甲醛和O3同时去除的强化机理,并说明了催化剂不失活的内在原因.
关键词:
纳米铂
,
真空紫外光
,
光催化
,
臭氧分解
,
催化剂失活
