王淑芳
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王延吉
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高杨
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赵新强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(09)60079-6
采用水热法在常规无氟和含氟体系中制备了磷酸硅铝(SAPO-5)分子筛,并运用X射线衍射、扫描电镜、固体核磁共振、红外光谱和氨程序升温脱附等方法对样品进行了表征,考察了初始凝胶硅含量及HF的加入对分子筛结构、硅插入方式、酸性及其在硝基苯加氢合成对氨基苯酚(PAP)反应过程中催化苯基羟胺重排反应活性的影响,结果表明,含HF体系中合成的分子筛中Si的取代以SM3机理为主,产生了较多的Si(4Si)纯硅区,导致分子筛表面酸量降低,酸强度增加,HF的存在提高了SAPO-5分子筛晶化的完整度,抑制了高硅含量条件下凝胶态SiO2的产生,促进了Si在分子筛结构中的插入,在硝基苯加氢合成PAP反应过程中,含氟体系中合成的分子筛催化重排反应性能明显高于无氟体系合成的分子筛样品,PAP最高收率达53.2%.
关键词:
磷酸硅铝分子筛
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氟化氢
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对氨基苯酚
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硝基苯
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加氢