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催化湿式氧化中铜基催化剂的流失与控制

窦和瑞 , 朱静东 , 陈拥军 , 吴鸣 , 孙承林

催化学报

制备了催化湿式氧化处理有机废水用铜基催化剂,并用XRD,XRF和TG-DTG等手段对催化剂进行了表征,对催化剂及其前驱体的组成和结构进行了分析鉴定. 结果表明,由类水滑石结构的前驱体焙烧得到的催化剂Cu-Al-Zn-O,其活性组分铜的流失得到了控制; 在氧化降解苯酚、十二烷基苯磺酸钠和磺基水杨酸时,在初始氧分压0.5 MPa和160~220 ℃的反应条件下,催化剂活性组分铜的流失量小于0.3 mg/L. 对催化剂活性组分不易流失的原因进行了理论解释和计算.

关键词: 类水滑石 , 铜基催化剂 , 废水处理 , 催化湿式氧化 , 苯酚 , 十二烷基苯磺酸钠 , 磺基水杨酸 , 催化降解

含钴铜镍类水滑石焙烧产物催化分解N2O的研究

赵丹 , 刘长厚 , 王立秋 , 张守臣

催化学报

合成了含Co,Cu和Ni的M/Mg-Al-HTL类水滑石,并将其焙烧产物用于N2O催化分解反应. 实验结果表明,Co/Mg-Al-HTL对N2O分解反应的催化活性明显高于Cu/Mg-Al-HTL和Ni/Mg-Al-HTL的活性. 在保持样品中Al含量不变的条件下,催化活性随着Co含量的增加及Mg含量的减少而升高,各催化剂的活性顺序为: Co/Al-HTL>Co/Mg-Al-HTL>Cu/Mg-Al-HTL>Ni/Mg-Al-HTL. 在此基础上,进一步考察了Co/Al-HTL中Co/Al原子比调变对催化剂活性的影响. 对含Co类水滑石及其焙烧产物进行了XRF,XRD和N2O-TPD表征. 结果表明,含Co类水滑石具有典型的水滑石结构,其高温焙烧产物都含尖晶石相. 由于尖晶石相中Co-O-Al活性中心的作用,含Co类水滑石对N2O分解反应表现出较高的催化活性. 随着Co/Al原子比的增大,含Co类水滑石焙烧产物的尖晶石相特征更加突出,Co-O-Al活性中心数目随之增多,催化剂的活性也相应升高.

关键词: , , , 类水滑石 , 尖晶石 , 一氧化二氮 , 催化分解

二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反应的研究铬镁铝复合氧化物催化剂的制备、表面微量吸附量热及催化性能

上官荣昌 , 葛欣 , 邹琥 , 李康 , 张维光 , 沈俭一

催化学报

以共沉淀法合成的铬镁铝类水滑石为前体,制备了一系列不同原子比的铬镁铝复合氧化物,研究了其对二氧化碳氧化丙烷制丙烯反应的催化性能.采用微量吸附量热技术,以CO2和NH3为探针分子定量地表征了样品表面酸碱中心的强度和数量,并与其催化性能进行了关联.结果表明,Cr:Mg:Al原子比为1:1:1的催化剂具有较大的比表面积(94.5m2/g),样品中Mg(Al1.5Cr05)O4物相的含量最多.样品表面存在数量较多强度较强的酸性中心和数量最少强度较弱的碱性中心,对NH3吸附,它的吸附热为145 kJ/mol,吸附覆盖度为3.55μmol/m2;对CO2吸附,它的吸附热为115kJ/mol,吸附覆盖度为0.063μmol/m2.该样品的催化活性最高,在温度为650℃,CO2/C3H8摩尔比为3.6,GHSV(C3H8)为3000 h-1时,C3H8的转化率为22.8%,C3H6的选择性为83.5%,收率为19.1%.

关键词: 类水滑石 , 铬镁铝复合氧化物 , 微量吸附量热 , 二氧化碳 , 丙烷 , 氧化脱氢 , 丙烯

含铜三元类水滑石化合物的合成及其性质

谢鲜梅 , 刘洁翔 , 宋健玲 , 王志忠

催化学报

以Cu(NO3)2,Zn(NO3)2和Al(NO3)3为原料,以NaOH为沉淀剂,利用共沉淀法合成了含铜三元类水滑石化合物CuZnAl-HTLcs. 从不同Cu/Zn/Al比的混合原料溶液的滴定曲线入手,详细探讨了溶液pH值、原料加入方式、组分配比及水热处理条件对类水滑石合成的影响,利用XRD,ICP及比表面积测定对合成物进行了表征,并以苯酚羟基化为探针反应评价了催化剂的催化性能. 结果表明,在体系pH=5.0~6.2, (Cu+Zn)/Al摩尔比=2.0, Cu/Zn摩尔比≤1.0及室温条件下共沉淀后,于100 ℃水热处理3 h, 即可得到晶相单一和结晶度高的CuZnAl-HTLcs. 变化pH法合成的样品的相对结晶度为100%, 低过饱和法为76.5%, 高过饱和法为75.9%. 合成的CuZnAl-HTLcs中Cu2+的含量均比原料液中Cu2+的含量有所增加,这可能是由于在pH=5.8时Cu2+对Al(OH)3的同晶取代能力比Zn2+强. 随着CuZnAl-HTLcs中Cu含量的增加,催化剂对苯酚羟化反应的催化活性逐渐增大.

关键词: , , , 类水滑石 , 阴离子粘土 , 苯酚 , 羟基化

FCC硫转移剂MgAlCuFe复合氧化物的结构与性能:金属盐前体的影响

程文萍 , 王雯娟 , 刘玲 , 赵月昌 , 杨建国 , 何鸣元

催化学报

分别以硝酸盐、盐酸盐和硫酸盐为金属盐前体,采用共沉淀法合成了MgAlCuFe类水滑石前驱体,经过700 ℃焙烧6 h后,制得三种新型FCC硫转移剂.运用X射线衍射、热重、氮气吸附和红外光谱对这三种硫转移剂的结构和性能进行了表征,并采用改装的WRP-3热重天平评价了其氧化吸硫和还原脱硫的性能.结果表明,三种金属盐均可得到结构规整的类水滑石前驱体,经过焙烧后得到复合氧化物MgAlCuFe.与采用盐酸盐和硫酸盐作前体相比,由硝酸盐制得的硫转移剂具有较大的比表面积,其饱和吸附硫容和氧化吸硫速率均较高,6 min可达到1.54 g/g的饱和吸附能力,同时具有较强的还原脱硫能力.

关键词: 硫转移剂 , 类水滑石 , 复合氧化物 , 金属盐 , 氧化吸硫 , 还原脱附

CuMgAl类水滑石的合成、表征及催化性能研究

申延明 , 吴静 , 张惠 , 刘长厚 , 张振祥

材料科学与工程学报 doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2005.02.008

采用共沉淀法制备了不同配比的CuMgAl类水滑石化合物,通过XRD、IR、DTA分析表征了合成的化合物,并以其为前驱体经煅烧得到的CuO-MgO-Al2O3复合氧化物催化剂,在丙酮气相加氢一步合成MIBK反应中测试了其催化活性.结果表明:随着M2+/M3+比的增加,合成的类水滑石晶型越完整,层间距也随之加大,热稳定性降低;类水滑石中Cu2+含量的增加亦导致层板间距加大,热稳定性也随之降低;催化活性测试结果表明,在催化剂中Cu:Mg:Al=4:16:10时MIBK的选择性最佳,达38.61%.

关键词: 类水滑石 , 丙酮 , MIBK , 缩合 , 加氢

染料插层类水滑石纳米复合材料的研究进展

付兴琦 , 刘建强 , 宋箭叶

材料导报

从染料插层类水滑石纳米复合材料的制备方法、染料插层类水滑石粉体材料光热性能的改善及其薄膜/超薄膜体系的物理化学性质等方面,综述了染料插层类水滑石纳米复合材料的研究现状,并展望了此领域未来的发展.

关键词: 染料 , 类水滑石 , 纳米复合材料 , 插层 , 薄膜

荧光性含铕类水滑石/PMMA复合材料的研究

陈鸿 , 姜丽红 , 章文贡 , 凌启淡

功能材料

采用插层聚合,将甲基丙烯酸甲酯(MMA)单体插层进入红光类水滑石片层中,引发原位聚合,层间距增大至剥离,使片层与聚合物基体以纳米尺度复合,制备荧光性离散型聚甲基丙烯酸甲酯/层状无机物纳米复合材料.用红外光谱、荧光光谱、XRD、扫描电镜、原子力显微镜、热分析等对结构和性能进行了表征.结果表明,红光类水滑石片层已充分剥离分散于PMMA基质中,在365nm紫外光激发下,产生高亮度、高色纯度的红光发射,并且相较于PMMA具有更高的热稳定性.

关键词: 纳米复合材料 , 类水滑石 , PMMA , 插层 , 原位聚合

以类水滑石为前驱体的含Cu催化剂催化糠醛加氢反应

郑良科 , 徐成华 , 梁文标 , 刘建英 , 刘俊 , 敦星杰 , 郭燕 , 杨迎春

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91008

采用共沉淀法制备了不同Cu含量的铜镁铝类水滑石(Cu_x-MgAl),再在500℃焙烧制得Cu_x-MgAlO_y催化剂.分别考察了在220和300℃还原时,Cu含量对Cu_x-MgAlO_y催化糠醛加氢反应性能的影响.用X射线衍射、H_2程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,当Cu含量为11.2%时,cu-MgAlO_y催化剂活性和稳定性较高,糠醛加氢生成糠醇及糠醇进一步加氢脱水的催化活性中心主要是CuO,而催化剂中的CuO,MgO和MgAl_2O_4金属氧化物具有催化糠醛与溶剂乙醇反应生成2-二乙氧甲基呋喃的作用.

关键词: , 类水滑石 , 糠醛 , 催化加氢 , 糠醇 , 2-甲基呋喃

镧、铕掺杂类水滑石材料的结构分析与性能研究

陈骏飞 , 孙阳艺 , 石林 , 费慧龙 , 吴秀玲 , 刘晓旸

功能材料

采用共沉淀和水热法合成了水滑石(LDHs)及稀土镧和铕分别掺杂的水滑石材料.利用XRD、FT-IR、TG/DSC及荧光光谱对样品的结构及性能进行了表征.XRD和FT-IR结果表明,3种样品均呈现典型的LDHs特征衍射峰,呈较好的层状结构和结晶性,稀土La3+和Eu3+成功地插入LDHs层板;TG/DSC曲线呈现了3种水滑石样品的热稳定性能;荧光光谱分析表明,在254nm激发下,掺杂后的Eu-LDHs仍保持Eu3+的特征谱线,Eu-LDHs是一种具有红色发光性质的材料.

关键词: , , 类水滑石 , 结构 , 性能

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