肖质文
,
何红运
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91233
采用水热合成法在SiO2-Fe2O3-V2O5-(TEA)2O-H2O-NH4F体系中合成了Fe-V-β沸石,并用X射线衍射、红外光谱、固体漫反射光谱、热重-差热分析、扫描电镜-能量色散谱仪和等离子体发射光谱等技术对沸石样品进行了表征,探讨了影响Fe-V-β沸石合成的因素,结果表明,按摩尔比组成SiO2:Fe2O3:V2O5:(TEA)2O:H2O:NH4F=60:(0.1～0.75):(0.1～0.75):(17～18):(550～650):(30～50)配制初始反应混合物,可以制备出结晶良好的Fe-V-β沸石,且Fe和V原子进入到沸石骨架,所得Fe-V-β(Si/(Fe+V)=30)沸石在H2O2氧化苯乙烯反应中表现出最高的催化活性,苯乙烯转化率为25.4%,苯甲醛、苯乙醛和苯乙酮的选择性分别为69.1%、22.5%和4.1%.
关键词:
铁
,
钒
,
β沸石
,
水热合成
,
苯乙烯
,
氧化
,
苯甲醛
,
苯乙醛
张岩
,
黄翠英
,
王俊芳
,
孙琪
,
王长生
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10924
采用密度泛函理论B3LYP方法研究了非贵金属Ti催化H2O2氧化苯甲醇为苯甲醛的反应机理.考察了6条可能的反应途径,优化得到了各个途径的过渡态和中间体结构,计算了气相和液相中的反应势垒.结果表明,无催化剂时,H2O2氧化苯甲醇的反应途径具有非常高的反应势垒,反应不能进行；以Ti/SiO2为催化剂时,标题反应在乙腈溶液中的反应势垒为123.8 kJ/mol,反应可在约353 K下发生.结果还表明,标题反应在极性较大的溶剂中有较高的反应势垒,而在气相或者极性较小的溶剂中的反应势垒较低.
关键词:
密度泛函理论
,
苯甲醇
,
氧化
,
反应机理
,
苯甲醛
,
钛
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
王晓丽
,
吴功德
,
李军平
,
肖福魁
,
魏伟
,
孙予罕
催化学报
将Cr(salen)配合物分别嫁接于介孔SiO2,MCM-41和SBA-15上制备成非均相Schiff碱铬配合物,并用FT-IR,UV-Vis,XRD,N2吸附和元素分析等对非均相铬配合物进行了表征.以30％的H2O2为氧化剂,以非均相铬配合物为催化剂,在无有机溶剂、相转移催化剂和添加剂的条件下,研究了选择性催化氧化苯甲醇合成苯甲醛的反应.结果表明,非均相铬配合物都表现出较好的催化性能.选择不同的介孔载体对非均相铬配合物的催化性能有较大的影响,Cr(salen)/MCM-41配合物显示有最好的催化性能;在优化的反应条件下,苯甲醇转化率可达52.5％,苯甲醛选择性为100％,且该非均相铬配合物重复使用4次后仍保持较好的催化性能.
关键词:
铬
,
N,N-双水杨醛缩乙二胺配体
,
介孔载体
,
非均相配合物
,
席夫碱
,
苯甲醇
,
选择性氧化
,
苯甲醛
沈加春
,
郭建平
,
孙艳美
,
唐斌艳
,
陈小花
,
尹笃林
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00110
以L-脯氨酸为原料合成了离子液体功能化脯氨酸前驱体(IL-Pro),并将其固载到SBA-15介孔分子筛上,制得IL-Pro/SBA-15催化剂.用红外光谱、热重、N2吸附-脱附、X射线衍射和透射电镜等手段表征了IL-Pro/SBA-15催化剂,并考察了该催化剂在Knoevenagel缩合反应中的催化性能.结果表明,固载离子液体功能化脯氨酸没有破坏SBA-15的有序介孔结构,但孔体积、孔径和比面表积有所下降;IL-Pro/SBA-15的失重峰在250～360℃(峰值为310℃).在以苯甲醛和丙二腈为底物的Knoevenagel反应中,IL-Pro/SBA-15催化剂表现出较高的活性,缩合产物收率高达94%;经简单分离后催化剂可重复使用7次以上而活性基本保持不变.
关键词:
L-脯氨酸
,
功能化离子液体
,
SBA-15分子筛
,
负载型催化剂
,
Knoevenagel反应
,
苯甲醛
,
丙二腈
刘钢
,
张秀艳
,
徐跃
,
张敏
,
贾明君
,
张文祥
,
吴通好
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00434
以纳米孔炭(NC)为载体,采用浸渍法制备了一系列MnOx/NC催化剂,并用于以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应.通过X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附和H2-程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂中Mn负载量和焙烧温度,以及反应条件等对反应性能的影响.结果表明,10%MnOx/NC催化剂的活性较高,反应4h后苯甲醇转化率可达80.4%;明显高于活性炭负载的MnOx催化剂.这主要归因于其表面存在大量高分散、且易于还原的Mn物种.
关键词:
纳米孔炭
,
氧化锰
,
负载型催化剂
,
苯甲醇
,
氧化反应
,
苯甲醛
,
活性炭
盛学斌
,
马红
,
李德财
,
何静
,
徐杰
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00109
以亚硝酸异戊酯为催化剂,通过固体磺酸的促进作用原位产生亚硝酰正离子,实现了催化氧气氧化苯甲醇制备苯甲醛.300℃处理的Amberlyst 15表现出较高的促进效果,在0.5MPaO2,80℃反应2h,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性可分别达到90%和97%.通过红外、热分析及酸碱滴定研究了不同方法制得的固体酸的差别及其对反应促进效果的影响,并利用紫外-可见光谱和衍生化方法检测了亚硝酰正离子.
关键词:
亚硝酸异戊酯
,
亚硝酰正离子
,
固体磺酸
,
苯甲醇
,
氧化
,
氧气
,
苯甲醛
赵婧
,
高保娇
,
高学超
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90710
制备了甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)与甲基丙烯酸甲酯(MMA)共聚微球GMA/MMA,并通过键合有对羟基苯甲醛(HBA)的改性微球HBA-GMA/MMA与苯甲醛(或取代苯甲醛)以及吡咯间的Adler反应,实现了卟啉在共聚微球GMA/MMA表面的同步合成与固载,制得了因载有苯基卟啉(PP)、对氯苯基卟啉(CPP)、对硝基苯基卟啉(NPP)的功能化微球PP-GMA/MMA,CPP-GMA/MMA和NPP-GMA/MMA.重点考察了影响卟啉同步合成与固载过程的因素.制备了固载有钴卟啉的催化剂,并以分子氧氧化乙苯为模型反应,考察了催化剂的活性.结果表明,苯甲醛取代基的结构、催化剂的酸性和溶剂的极性对卟啉的同步合成与固载都有较人的影响;钴卟啉催化剂对分子氧氧化乙苯反应具有较高的催化活性,且当钴卟啉外环上含有强吸电子基团硝基时,催化剂活性最高.
关键词:
甲基丙烯酸缩水甘油酯
,
甲基丙烯酸甲酯
,
苯甲醛
,
苯基卟啉
,
固载
,
钴卟啉
,
取代基
杨永泰
,
徐华龙
,
沈伟
,
陈建华
,
周亚明
,
项一非
,
刘金香
催化学报
采用共沉淀法制备了MnO2/γ-Al2O3催化剂,在常压固定床反应器上研究了苯甲酸甲酯加氢生成苯甲醛的反应过程,并获得了最佳的反应条件.通过XRD,NH3-TPD和CO2-TPD等技术研究了催化剂的表面特性.结果表明,催化剂的活性组分为MnO,催化剂表面存在酸中心和碱中心.通过FT-IR光谱测试发现,苯甲酸甲酯加氢合成苯甲醛反应过程经历苯甲酸盐的中间过渡态,并在此基础上提出了可能的反应机理.
关键词:
苯甲酸甲酯
,
加氢
,
苯甲醛
,
二氧化锰
,
负载型催化剂
钟春龙
,
梅乐和
,
胡方敏
,
姚善泾
功能材料
研究了活化时间、摇床转速、缓冲液的pH值、反应温度等因素对海藻酸钙固定化面包酵母在有机介质中催化苯甲醛加氢生成苯甲醇的反应活性的影响,并对固定化酵母的重复利用性进行了探讨.结果表明,在pH为10的缓冲液中制备的固定化面包酵母的催化加氢能力最强;活化时间对催化加氢能力有较大的影响;在不同的有机溶剂中,最适的反应温度也不同.
关键词:
面包酵母
,
有机溶剂
,
固定化
,
催化加氢
,
苯甲醛
,
苯甲醇
张贵泉
,
张昕
,
祁敏
,
林涛
,
龚婷
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11010
分别采用共沉淀法,凝胶自燃烧法和水热法制备了Fe-V-O复合氧化物催化剂用于催化过氧化氢液相氧化甲苯制苯甲醛反应中,并采用N2等温吸附-脱附法,粉末X射线衍射,红外光谱,扫描电子显微镜,能量弥散X射线光谱和H2程序升温还原等方法对催化剂性质进行了表征.结果表明,制备方法显著影响催化剂的结构,比表面积,形貌,表面元素组成和还原性.Fe-V-O催化剂颗粒的超细化调变了其比表面积和还原性,从而改善了催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛反应性能.其中水热法制备的超细Fe-V-O催化剂具有最高的苯甲醛收率和较好的重复使用性能.这主要归因于该催化剂颗粒尺寸小,比表面积大,以及表面较多的活性钒氧物种和适宜的还原性.
关键词:
铁
,
钒
,
复合氧化物
,
甲苯
,
液相氧化
,
苯甲醛
