王丽华
,
伊晓东
,
翁维正
,
万惠霖
催化学报
用原位红外光谱研究了BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种. 结果表明,催化剂经O2预吸附后,在 1 108～1 118 cm-1 处出现超氧物种O-2的 O - O 键伸缩振动峰. 经18O2 同位素交换实验后,原 1 108～1 118 cm-1 处谱峰的强度减弱,同时在 1 086 和 1 051 cm-1 处出现(O18O)-物种和18O-2 物种的吸收峰. 同位素交换实验进一步确证了 1 108～1 118 cm-1 处谱峰确为O-2物种的吸收峰. 在700 ℃下, O-2物种能够活化CH4生成C2H4, 而且O-2物种的消耗量和C2H4的生成量呈很好的消长对应关系. 超氧物种O-2是BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种.
关键词:
同位素交换
,
超氧物种
,
红外光谱
,
氧化偶联
,
甲烷
,
氟化钡
,
氧化镧
