李小年
,
刘化章
,
张毅
,
催化学报
利用等体积浸渍法制备了氧化硅负载钴催化剂. 通过程序升温还原、氢化学吸附、氧滴定和催化活性评价等手段研究了氧化钡对Co/SiO2的还原性能、钴分散度和颗粒度、分解甲烷活性及其稳定性等的影响. 研究结果表明,氧化钡明显地影响Co/SiO2的还原性能; 添加2%氧化钡提高了Co/SiO2在中温(450℃)条件下的还原度; 氧化钡的还原对Co/SiO2还原的诱导、氧化钡与氧化硅及与氧化钴之间的相互作用是导致Co/SiO2还原性能变化的原因. 氧化钡提高了Co/SiO2的初活性和钴的分散度,降低了钴的颗粒度; 添加0.5%～1.5%氧化钡有利于提高Co/SiO2的稳定性. 钴的分散度和颗粒度影响Co/SiO2的活性和稳定性; 氧化钡的强供电效应也是提高Co/SiO2活性和稳定性的重要因素. 甲烷分解生成的碳物种覆盖了钴活性中心,导致Co/SiO2初活性下降; 但大部分碳物种并不沉积在钴活性中心上,可能形成了碳纤维生长在载体和钴活性中心之间.
关键词:
钴
,
氧化硅
,
氧化钡
,
负载型催化剂
,
还原性能
,
甲烷
,
分解
,
碳纤维
霍超
,
夏庆华
,
骆燕
,
杨霞珍
,
刘化章
催化学报
采用超声共沉淀法制备了掺钡纳米氧化镁负载的钌基氨合成催化剂Ru/Ba-MgO和Ru/La-Ba-MgO.催化剂中Ba是以BaCO3的形式存在于MgO载体中,使用时需还原活化为BaO.采朋升温-恒温-升温阶梯式的还原程序考察了还原条件对催化剂还原性能及催化性能的影响,并利用透射电镜、X射线衍射、H2脉冲化学吸附、热重及程序升温还原等分析手段,对催化剂在氢气气氛中的还原机理进行了探讨.结果表明,催化剂中BaCO3的热稳定性及Ru粒子是否聚结长大是影响催化剂活性的主要因素.在氢气气氛中,Ru/Ba-MgO催化剂的还原过程存在偶合反应,Ru的存在可加速该偶合反应的进行,进而促进催化剂还原,提高其催化活性.
关键词:
钡
,
纳米氧化镁
,
钌
,
负载犁催化剂
,
氨合成
,
还原性能
,
偶合反应
田久英
,
卢菊生
,
杜百祥
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2006.04.006
采用两种不同的沉淀方法制备出CeO2和一系列的CexZr1-xO2(x=0.8、0.5、0.1)固溶体,并应用XRD和H2-TPR对500℃焙烧和1000℃老化的样品进行研究.结果表明制备方法对CexZr1-x O2固溶体的晶相结构和还原性能有重要影响.两种方法制备的Ce0.8Zr0.2O2均为立方晶相,氨水沉淀法制备的Ce0.5Zr0.5O2为立方晶相和四方晶相共存的结构,而NaOH溶液沉淀法制备的Ce0.5Zr0.5O2为单纯的四方晶相,而且此方法制备的Ce0.1Zr0.9O2在高温条件下晶相结构不稳定,出现单斜晶相.与氨水沉淀法相比,NaOH溶液沉淀法制备500℃焙烧样品的还原性能明显较强,而在1000℃高温老化后,两者还原性能均有所降低.
关键词:
CexZr1-xO2固溶体
,
晶相
,
还原性能
,
沉淀法
祝清超
,
黎秀敏
,
李红梅
,
郑灵敏
,
陈耀强
,
龚茂初
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00013
采用共沉淀法制备了掺杂Y3+、B3+的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)及H2-TPR等手段进行了表征.XRD结果表明,600℃和1000℃焙烧后,Y3+、Bi3+的加入没有改变物相结构,所有样品均形成单一立方相萤石结构固溶体.低温N2吸附结果表明,Y3+掺杂的Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95-A12O3(CZYA)材料,其织构性能及热稳定性都有很大的改善,1000℃老化5h后,比表面积和孔容可分别达80.75m2/g和0.22mL/g.OSC和H2-TPR结果表明,同时掺杂Y3+、Bi3+的Ce0.6Zr0.2Y0.1Bi0.1O1.9-A12O3(CZYBA)材料,其储氧性能明显增强,经600和1000℃焙烧后分别达到461和242μmol/g;同时掺杂Y3+、Bi3+增强了CZA材料的还原性能,1000℃老化5h后还原峰温度从546℃降低到429℃.
关键词:
CeO2-ZrO2-A12O3
,
Bi2O3
,
储氧性能
,
还原性能
焦毅
,
唐石云
,
王健礼
,
祝清超
,
陈耀强
,
龚茂初
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00813
分别采用共沉淀法、胶溶法和胶溶-共沉淀法制备了Ce0.5Zr0.5O2(12wt％)-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)等手段进行了表征.材料经过1000℃焙烧后,XRD结果表明,三种方法制备的样品均存在CeO2-ZrO2立方萤石和γ-Al2O3两种晶型.N2吸附-脱附结果表明,胶溶-共沉淀法制备的样品,具有最大的比表面积和孔容,分别为146.2m2/g和0.5mL/g,且有最佳的孔径分布;氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR结果表明胶溶-共沉淀法制备的材料,具有最佳的储氧性能和还原能力;同时实验还比较了经1100℃焙烧对几种方法制备样品性能的影响.
关键词:
铈锆铝复合氧化物
,
织构性能
,
储氧性能
,
还原性能
田久英
,
卢菊生
,
王锦化
,
沐来龙
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2008.03.014
用共沉淀法制备了一系列550℃焙烧和1000℃老化的Nd修饰CexZr1-xO2(x=0.8,0.6,0.2)固溶体,并利用XRD和H2-TPR等方法进行表征.结果表明,不同的Ce/Zr比对Nd修饰CexZr1-xO2固溶体的晶相结构,还原性能及高温热稳定性有重要的影响.Nd修饰的CexZr1-xO2(x=0.8,0.6,0.2)均形成了CeO2-ZrO2-Nd2O3三元氧化物均相固溶体,并未出现Nd2O3单一氧化物的特征衍射峰,其中Ce0.8Zr0.15Nd0.05O2和Ce0.6Zr0.35Nd0.05O2为立方晶相,Ce0.2Zr0.75Nd0.05O2为四方晶相,且高温条件下,晶相结构稳定.Nd的掺杂使不同Ce/Zr比例CexZr1-xO2固溶体的还原性和高温热稳定性均明显增强,其中Ce0.6Zr0.35Nd0.05O2的还原性和热稳定性最强.
关键词:
Nd修饰CexZr1-xO2(x=0.8,0.6,0.2)固溶体
,
还原性能
,
热稳定性
