祁晓岚
,
李斌
,
李士杰
,
刘希尧
,
林炳雄
催化学报
用NH3-TPD方法研究了相同硅铝比不同相组成的BEA/MOR (β沸石与丝光沸石两相共生分子筛)样品的酸性,并考察了其对甲醇脱水制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,不同相组成的共生分子筛样品的NH3-TPD谱中均出现两个NH3脱附峰,分别对应于NH3在沸石骨架中弱酸中心和强酸中心上的脱附. BEA/MOR的高温脱附峰温与其丝光沸石含量呈火山形曲线关系,而β沸石与丝光沸石机械混合物的高温脱附峰温与丝光沸石含量呈线性关系;当丝光沸石相含量超过50%时, BEA/MOR强酸强度明显高于机械混合物,含丝光沸石65%的BEA/MOR样品的强酸强度最强,这表明共生分子筛与机械混合物间存在明显的区别. 用于催化甲醇脱水制二甲醚反应时, BEA/MOR样品上甲醇转化率与丝光沸石含量也呈火山形曲线关系,而机械混合物上甲醇的转化率与丝光沸石含量呈线性关系. 丝光沸石含量超过40%的BEA/MOR样品的催化活性都高于HM, 含丝光沸石65%的BEA/MOR样品活性最高. 硅铝比为11的HM虽然初活性高,但反应60 h后即很快失活,而硅铝比为53的HBEA/MOR初活性稍低,但其稳定性好.
关键词:
分子筛
,
β沸石
,
丝光沸石
,
共生
,
酸性
,
氨
,
程序升温脱附
,
甲醇脱水
,
二甲醚
刘欣梅
,
高晓
,
李翔
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00726
在表面活性剂P123作用下,通过无机盐的双水解反应制备了介孔ZrO2-Al2O3复合氧化物.研究发现,所得样品具有较大的比表面积和可调变的孔结构.ZrO2可嵌入到Al2O3骨架中形成固溶体,因而热稳定性增加;与Al2O3相比,适量ZrO2加入使ZrO2-Al2O3的酸密度和酸强度增加.在CH4/CO2干气重整反应中,Ni/ZrO2-Al2O3催化剂活性略低于Ni/Al2O3,但表现出优良的抗积炭性能.这不仅与Ni分散度有关,而且与因氧化物载体缺陷位和小晶粒而造成的电子效应密切相关.
关键词:
镍
,
氧化锆
,
氧化铝
,
复合氧化物
,
双水解
,
介孔
,
酸性
,
抗积炭性能
,
干气重整反应
王锐
,
徐恒泳
,
陈燕馨
,
李文钊
催化学报
采用脉冲反应技术、原位CO吸附和吡啶吸附红外光谱,考察了Al2O3和SiO2负载的Rh基催化剂上Rh-CeO2相互作用和CH4解离活性. 结果表明,载体酸性对Rh-CeO2相互作用有显著影响. Rh/Al2O3催化剂中添加CeO2增加了载体Al2O3的Lewis酸位,使Al2O3接受电子的能力增强,从而降低Rh的电子密度,有利于CH4解离活化. 相反, Rh/SiO2催化剂中添加CeO2减少了载体SiO2的Lewis酸位和酸强度,使SiO2难于接受电子,导致Rh的电子密度增加,不利于CH4解离活化.
关键词:
甲烷解离
,
铑
,
氧化铝
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
氧化铈
,
相互作用
,
酸性
张梦晓
,
李璀灿
,
华伟明
,
乐英红
,
高滋
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60167-4
采用全氟磺酸-全氟乙烯共聚物的液相沉积方法制备了全氟磺酸功能化碳纳米管催化剂，利用N2吸附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱以及酸碱滴定等方法对材料的结构和酸性进行了表征，考察了温度和溶剂对催化剂稳定性的影响.结果表明，催化剂在极性和非极性溶液中均十分稳定，并且具有良好的热稳定性，使用温度可达300°C.该催化剂在对苯二酚与叔丁醇的烷基化反应中表现出优异的催化性能，其催化活性与稳定性均高于聚苯乙烯磺酸功能化的碳纳米管催化剂.
关键词:
碳纳米管
,
全氟磺酸
,
酸性
,
稳定性
,
对苯二酚
,
叔丁醇
,
烷基化反应
杨雅立
,
王晓化
,
寇元
催化学报
初次采用吡啶红外光谱探针法测定了离子液体的酸性. 该方法能鉴别离子液体的Brnsted/Lewis酸类型,并可以粗略指示离子液体的Lewis酸强度. 将[bmim]Cl/AlCl3类离子液体用于催化异丁烷与丁烯的烷基化反应,考察了酸强度、反应温度、压力和时间对产物分布的影响,并在最优操作条件下与传统的H2SO4催化剂进行了比较. 结果表明,离子液体对烷基化反应的催化活性和选择性与H2SO4可比,而且它更容易与产物分离,不经任何处理可循环利用10次.
关键词:
离子液体
,
酸性
,
吡啶探针
,
红外光谱法
,
异丁烷
,
丁烯
,
烷基化反应
宋月芹
,
刘锋
,
康承琳
,
冯延龙
,
周晓龙
,
董任遥
,
徐龙伢
催化学报
制备了一系列不同条件下碱处理的ZSM-5样品,以调控其酸性和孔道结构. 考察了酸性和孔道结构对Pt/ZSM-5的异构化性能的影响. 样品的晶相、酸性及结构分别通过X射线衍射、 NH3程序升温脱附及N2吸附-脱附表征. 结果表明,缓和的碱处理导致ZSM-5上强酸中心减少,催化剂异构化活性下降; 而苛刻条件下的碱处理使得ZSM-5上强酸中心增加、大量中孔产生及催化剂异构化活性明显提高. 催化剂的异构化活性取决于分子筛上强酸中心的量,与孔道结构无关; 而异构体的分布不仅与孔道结构有关,而且与正己烷转化率密切相关,与分子筛的酸性无关.
关键词:
铂
,
ZSM-5
,
碱处理
,
酸性
,
孔道结构
,
正己烷
,
异构化
赵兰兰
,
陈吉祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20455
采用分步浸渍法制备了P改性的Cu/Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、X射线衍射、红外光谱、紫外-可见光谱、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附和N2O解离吸附等方法对催化剂进行了表征,考察了P含量及浸渍次序对催化剂结构及其催化甘油氢解反应性能的影响.结果表明,先浸渍P再浸渍Cu时,所制Cu/Al2O3催化剂酸性较高,同时还促进了Cu的分散.随P含量的增加,催化剂的酸量及Cu分散度提高,并且Cu与P物种的相互作用增强；然而,P含量较高时会覆盖Cu,使暴露的Cu表面降低.先浸渍Cu后浸渍P时,尽管也提高了相应催化剂的酸性,但对Cu分散的影响不大,并且还会覆盖Cu使暴露的Cu表面明显降低.先浸渍P明显提高了Cu/Al2O3上甘油氢解反应性能.在220℃,3 MPa,质量空速2h-1以及H2/甘油摩尔比20的条件下,当P含量由0增加至6％时,甘油转化率从17.1％升至95.0％,1,2-丙二醇选择性从83.7％升至97.2％.这可归因于催化剂酸性的提高及Cu与P间的相互作用.
关键词:
甘油氢解
,
铜基催化剂
,
磷
,
甘油
,
1,2-丙二醇
,
酸性
,
分散度
何松波
,
赖玉龙
,
毕文君
,
杨旭
,
荣欣
,
孙承林
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90946
以络合真空浸渍法制备了Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3,催化剂.采用吡啶吸附红外光谱、CO脉冲吸附、程序升温还原、热重及程序升温氧化等手段对催化剂进行了表征,研究了K助剂对Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3催化剂结构及其催化C_(16)正烷烃临氢脱氢反应性能的影响.结果表明,K的引入减弱了SnO_x和Al_2O_3间的相互作用,促进了Pt对SnO_x的还原,并导致催化剂的脱氢反应活性降低.K的加入还减少了强酸中心数目,一方面减少了催化剂酸性位上的副反应,提高了产物选择性;另一方面提高了催化剂的抗积炭能力,催化剂稳定性有所改善.但过量的K助剂减弱了催化剂的金属位-酸性位的协同作用,使得催化剂活性和稳定性均有所降低.
关键词:
铂
,
锡
,
碱金属钾
,
长链烷烃
,
脱氢
,
酸性
,
积炭
李工
,
阚秋斌
,
佟惠娟
,
吴通好
,
许宁
,
吴鹏
,
王东阳
催化学报
在低碱度下合成了纳米级MCM-49分子筛,采用XRD,TEM,NH3-TPD,吸附吡啶的红外光谱和异丙苯裂解等技术对分子筛进行了表征.催化剂评价结果表明,纳米级MCM-49分子筛在30～160 ℃下对苯与1-十二烯的烷基化反应具有良好的催化性能,烯烃的转化率高于99.6%,直链烷基苯的选择性大于97%,2-和3-位直链烷基苯的选择性大于67.5%.常规的微米级MCM-49分子筛在低温下的催化活性低于纳米级MCM-49分子筛.ZSM-5,M型分子筛和MCM-41分子筛催化烷基化反应的活性较低,Y型分子筛虽具有较高的催化活性,但生成2-和3-位直链烷基苯的选择性明显低于MCM-49.MCM-49的骨架结构与MCM-22相似,晶体外表面上含有大量的12元环孔穴,该结构有利于烷基化反应的进行.
关键词:
纳米
,
MCM-49分子筛
,
合成
,
酸性
,
苯
,
1-十二烯
,
烷基化
朴玲钰
,
付晓
,
杨雅立
,
陶国宏
,
寇元
催化学报
采用乙腈探针红外光谱法测定了[bmim]Cl/AlCl3类离子液体的酸性. 结果表明,乙腈可以区分离子液体的酸类型(Brnsted酸或Lewis酸),同时可以指示离子液体的Lewis酸强度. 使用[bmim]Cl/AlCl3类离子液体催化二苯醚与十二烯的烷基化反应,研究了离子液体的酸强度、反应温度和醚烯比对反应的影响,并与AlCl3催化体系进行对比. 结果发现,该离子液体对二苯醚与十二烯烷基化反应的催化活性明显高于AlCl3. 使用离子液体作催化剂显著提高了烷基化反应的产率,简化了产物的分离与提纯,且对环境友好. 当控制反应温度为80 ℃,原料醚烯摩尔比为7,并采用酸强度适中的离子液体时,目标产物单十二烷基二苯醚的产率接近90%.
关键词:
离子液体
,
酸性
,
乙腈探针
,
红外光谱法
,
二苯醚
,
十二烯
,
烷基化反应
