熊亮萍
,
胡胜
,
任兴碧
,
罗阳明
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00279
为了研究载体对铂（Pt）基疏水催化剂活性的影响, 分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3)等三种物质, 在氯铂酸的乙二醇溶液中, 用高压微波加热法制备了Pt基催化剂, 然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上, 制成疏水催化剂. 用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成, 并研究了疏水催化剂对氢氧复合反应及氢水交换反应的催化活性. 结果表明：Pt在载体表面分布均匀, 在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm; Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt（0）、Pt（Ⅱ）和Pt（Ⅳ）三种价态; Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀, 而Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3分布不均匀. Pt/C/FN对氢氧复合反应和氢水交换反应的催化活性都较高; Pt/SiC/FN和Pt/Ce 0.4 Zr 0.6 O2-γ-Al2O3/FN对氢氧复合反应的催化活性高, 但是对氢水交换反应的催化活性很低.
关键词:
铂基催化剂
,
hydrophobic catalyst
,
carbon black
,
nanometer silicon carbide
,
cerium-zirconium composite oxide-γ-alumina
张海艳
,
曹春晖
,
赵健
,
林瑞
,
马建新
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10947
综述了用于燃料电池的Pt基核壳结构电催化剂的制备方法和表征方法的最新研究进展.首先,详细介绍了核壳结构催化剂的制备方法,主要包括胶体法、电化学法和化学还原法等.其中胶体法的应用最为广泛,制备过程简单易控;电化学法和化学还原法在最近几年得到了迅速发展,并有望用于核壳结构电催化剂的批量化生产.其次,简单阐述了核壳结构电催化剂特用的表征方法.其中高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜是近年来发展的一种新技术,它利用暗场强度与原子序数的比例关系可以有效地表征核壳电催化剂的特殊结构.最后,总结了存在的问题并展望了可能的发展方向.
关键词:
燃料电池
,
铂基催化剂
,
核壳结构
,
氧气还原反应
,
欠电位沉积法
熊亮萍
,
胡胜
,
任兴碧
,
罗阳明
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00279
为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响,分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3)等三种物质,在氯铂酸的乙二醇溶液中,用高压微波加热法制备了Pt基催化剂,然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上,制成疏水催化剂.用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成,并研究了疏水催化剂对氢-氧复合反应及氢-水交换反应的催化活性.结果表明:Pt在载体表面分布均匀,在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm;Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、PI(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态;Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀,而Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)_O_2-γ-Al_2O_3分布不均匀.Pt/C/FN对氢-氧复合反应和氢-水交换反应的催化活性都较高;Pt/SiC/FN和Pt/Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2-γ-Al_2O_3/FN对氢-氧复合反应的催化活性高,但是对氢-水交换反应的催化活性很低.
关键词:
铂基催化剂
,
疏水催化剂
,
炭黑
,
纳米碳化硅
,
铈锆复合氧化物-γ-氧化铝
李冰
,
徐振新
,
储伟
,
罗仕忠
,
敬方梨
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62805-5
丙烷脱氢制丙烯能够将低级烷烃转变成烯烃,是有效扩大丙烯来源的生产工艺.铂锡催化剂用于丙烷催化脱氢的主要缺点是稳定性差、选择性低,通过稳定锡的氧化态可以大大改善催化剂的脱氢性能及稳定性.本文采用一锅水热合成法制备了一系列高比表面积具有高度有序介孔结构的Sn掺杂的Sn-SBA-15材料,并作为载体负载铂催化剂用于丙烷脱氢反应.同时利用传统浸渍法(IM)合成了Sn/SBA-15-IM材料作为对比.结合X射线衍射(XRD)、BET比表面积和孔体积测试、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱、H2程序升温脱附(H2-TPD)、热重分析(TGA)、扫描电镜和透射电镜等多种物理化学表征手段研究了Sn-SBA-15材料和催化剂的结构性质及其丙烷脱氢反应性能.XRD和BET比表面积和孔体积测试结果表明,水热合成法原位引入助剂Sn不影响载体SBA-15的有序孔道结构,同时能够保持较大的比表面积.传统浸渍法引入Sn会堵塞载体孔道,载体比表面积及孔道有序度下降.Sn掺杂进入SBA-15骨架能够增强Sn物种与载体的相互作用,有利于Sn物种在反应过程中保持氧化态,提高催化剂丙烷脱氢反应的活性及选择性.当Sn掺杂量增至2.0 wt％时,Pt,Sn组分与载体之间的相互作用减弱,催化剂中Sn0物种所占比例增多,导致催化剂丙烷脱氢性能下降.在丙烷脱氢反应过程中,一锅法引入Sn的催化剂上反应活性和稳定性明显优于浸渍法引入Sn的催化剂.其中,Pt/0.5 Sn-SBA-15催化剂表现出最优的丙烷脱氢性能,丙烷转化率为43.8％,丙烯选择性为98.5％.
关键词:
丙烷脱氢
,
一锅水热合成
,
Sn掺杂SBA-15
,
铂基催化剂
,
构效关系
