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2-氨基吡啶金属配合物对羧酸酯水解的催化作用

田玉华 , 黄忠 , 胡艳 , 寇兴明 , 胡常伟 , 曾宪诚

催化学报

合成了2-氨基吡啶(2-AP)为配体的Zn(2-AP)2(OAc)2,Ni(2-AP)2(OAc)2和Cu(2-AP)2(OAc)2三种金属配合物,并将其用于催化2-吡啶甲酸对硝基苯酚酯(PNPP)和乙酸对硝基苯酚酯(PNPA)的水解反应. 研究了金属配合物催化PNPP水解的动力学,提出了可能的催化机理. 结果表明,Zn(2-AP)2(OAc)2和Ni(2-AP)2(OAc)2金属配合物对PNPP水解反应有显著的催化作用,且Ni(2-AP)2(OAc)2的催化活性大于Zn(2-AP)2(OAc)2,而对PNPA无催化活性. Cu(2-AP)2(OAc)2对PNPP和PNPA均无催化活性. 这可能源自底物本身的特性以及配合物结构的差异. 同时,实验结果也说明合成的Zn(2-AP)2-(OAc)2和Ni(2-AP)2(OAc)2是水解金属酶的良好模型.

关键词: 2-氨基吡啶 , 锌配合物 , 镍配合物 , 铜配合物 , 羧酸酯 , 模拟酶 , 水解 , 催化动力学

含希夫碱侧基聚酯及其锌配合物的合成和性能

鲁岩 , 吴思雨 , 马百庆 , 靳奇峰 , 石佳 , 于世钧

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.04.150283

经多步反应合成2种新型含希夫碱侧基聚酯(P5,P6),进一步与醋酸锌反应得到2种聚酯锌配合物(P5-Zn,P6-Zn).采用元素分析、FT-IR、UV-Vis、1H NMR、GPC、TG、DSC和荧光光谱等技术手段对其结构和性能进行表征.P5和P6均溶于四氢呋喃(THF)、氯仿(CHCl3)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)、二甲基亚砜(DMSO)、N-甲基吡咯烷酮法(NMP)等有机溶剂,P5-Zn和P6-Zn部分溶于THF及CHCl3,溶于DMF、DMAc、DMSO、NMP等有机溶剂.P5和P6的重均相对分子质量Mw及相对分子质量分布指数PDI分别为4164、6148 g/mol和1.42、1.43.P5、P6、P5-Zn和P6-Zn的5%失重温度分别为339、348、367和358℃.P5、P6、P5-Zn和P6-Zn的玻璃化转变温度Tg分别为88.8、123.3、39.8和63.8 ℃.P5和P6的DMF溶液(5×10-5 mol/L)在418和416 nm处发射弱紫色荧光,P5-Zn和P6-Zn的DMF溶液(5×10-5 mol/L)在505和506 nm处发射强绿色荧光,固体P5-Zn和P6-Zn在527和532 nm处发射强绿色荧光.

关键词: 希夫碱 , 聚酯 , 锌配合物 , 合成 , 性能

含8-羟基喹啉侧基聚酯及其锌、铝配合物的合成和性能

吴岩 , 郭照南 , 吕成伟 , 于世钧

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2017.03.160304

合成了2种新型含8-羟基喹啉侧基聚酯(P5,P6),进一步与无水醋酸锌和六水氯化铝反应,得到4种聚酯锌、铝配合物(P5-Zn,P6-Zn,P5-Al,P6-Al).采用元素分析仪、傅里叶变换红外光谱仪、紫外可见光谱仪、核磁共振氢谱仪、凝胶渗透色谱仪、热重分析仪和荧光光谱仪等技术手段对其结构和性能进行了表征.聚酯P5和P6易溶于四氢呋喃(THF)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、二甲基亚砜(DMSO)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)等常用的有机溶剂,配合物P5-Zn、P6-Zn、P5-A1和P6-A1部分溶于DMF、DMAC、DMSO和NMP等溶剂.聚酯P5和P6的质均相对分子质量Mw为4.11 ×104和5.42×104,相对分子质量分布指数PDI为1.50和1.40.聚酯巧P5和P6的5%失重温度分别为261.4和291.1℃,配合物P5-Zn、P6-Zn、P5-A1和P6-Al的5%失重温度分别为307.7、306.2、286.3和297.8℃.聚酯P5和P6的DMF溶液(5×10-5 mol/L)在432和429 nm处发射较弱紫色荧光,配合物P5-Zn、P6-Zn、P5-A1和P6-Al的DMF溶液(5×10-5 mol/L)分别在540、537、517和522 nm处发强绿色荧光,固体分别在550、556、531和535 nm处发射强绿色荧光.

关键词: 8-羟基喹啉 , 聚酯 , 锌配合物 , 铝配合物

基于一维[H2Mo4O14]2n-n链和双吡啶双酰胺配体的三维锌配合物的合成、结构与性能

林宏艳 , 孙俊俊 , 王青林 , 曾凌 , 刘国成 , 林佳凤

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2017.06.160307

选择柔性的双吡啶双酰胺配体N,N'-双(3-吡啶甲酰胺基)-1,2-乙烷(3-bpye)、钼酸铵和氯化锌在水热条件下自组装制备了一个基于一维[H2Mo4O14]2n-n链的三维锌配合物[Zn(3-bpye)(H2Mo4O14)(H2O)2],并通过元素分析、红外光谱、热重分析等技术手段研究了配合物的结构,并利用X射线单晶衍射分析进行了晶体结构表征. 结构解析揭示标题配合物是三斜晶系,P-1空间群,晶胞参数a=0.61310(3) nm,b=1.04750(6) nm,c=1.06540(6) nm,α=78.5540(10)°,β=77.5350(10)°,γ=89.9050(10)°,V=0.65420(6) nm3,Mr=981.47,Dc=2.491 g/cm3,Z=1,F(000)=468,R1=0.0290,ωR2=0.1068. 标题配合物中,金属锌离子连接一维[H2Mo4O14]2n-n链形成一种二维无机双金属层[Zn(H2Mo4O14)]n,相邻的层间又通过双齿配体3-bpye连接形成三维CdSO4拓扑的骨架结构.配合物表现出强的荧光发射特性,而且其在紫外光照下对亚甲基蓝和罗丹明B均有明显的催化降解活性. CCDC:1493115

关键词: 多钼酸盐 , 双吡啶双酰胺配体 , 锌配合物 , 晶体结构 , 荧光性质 , 光催化活性

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