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高对映选择性有机催化的七元环状亚胺二苯并1,4-氧氮杂卓和丙酮的直接Mannich反应

汪游清 , 任圆圆

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60225-4

用脯氨酸作为催化剂,研究了各种取代的二苯并1,4-氧氮杂卓衍生物类七元环状亚胺和丙酮的直接Mannich反应,该反应能高对映选择得到一系列旋光活性的含有β羰基的七元环状氮杂环化合物(93%–98%ee)。用丁酮作为Mannich给体时,能得到专一的区域选择性和96%–97%ee的产物。进一步通过X射线单晶衍射分析其中一个产物的衍生物,确定了产物手性中心绝对构型为R,其它同类型产物绝对构型随后通过化学类比方法推断确认。

关键词: 丙酮 , 不对称催化 , 七元环状亚胺 , Mannich反应 , 有机催化

亚甲胺叶立德参与的不对称1,3-偶极环加成构建含连续季碳中心的螺四氢吡咯衍生物

刘堂林 , 李清华 , 何照林 , 张佳伟 , 王春江

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60204-7

Cu(I)催化的亚甲胺叶立德和亚环丙基乙酸乙酯参与的不对称endo-1,3-偶极环加成反应,高效构建了多官能化、含有多个连续季碳中心的5-氮杂-[2,4]庚烷化合物.此反应具有广泛的底物适用性,α-取代的和α-非取代的亚甲胺叶立德和亚环丙基乙酸乙酯都能很好的参与反应,并以很高的产率、优秀的非对映选择性(95：5–>98：2 d.r)和对映选择性(87%–98% ee)生成相应的在2,3,4位上含有连续季碳中心的螺四氢吡咯化合物.

关键词: 不对称催化 , 季碳中心 , 1,3-偶极环加成 , 亚甲胺叶立德 , 亚环丙基乙酸乙酯 , 5-氮杂-2,4庚烷

手性螺环双膦氧化物催化的不对称还原-Aldol反应

张攀科 , 刘家旺 , 王正 , 丁奎岭

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60241-2

以螺环膦氧化合物为催化剂及三氯硅氢为还原剂，发展了手性Lewis碱催化的烯酮与醛的不对称还原-Aldol反应。该类催化剂在查耳酮以及类似物与各种醛的不对称还原-Aldol反应中表现出较高的反应活性和良好的立体选择性，以较好的产率(45%-88%)、中等到优秀的非对映选择性(8：92-100：0)以及最高达95%的ee值得到相应的还原Aldol产物。

关键词: 醛 , 不对称催化 , 烯酮 , 路易斯碱 , 还原Aldol反应 , 螺环膦氧化合物

一种新型双亲性有机小分子催化剂在水相体系中催化环己酮与硝基烯烃直接不对称Michael加成反应

魏建伟 , 郭文岗 , 张博宇 , 刘 , 杜欣 , 李灿

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60080-2|

设计合成了一系列基于脯氨酸巯基咪唑衍生物的新型双亲性有机小分子催化剂，在水相中加入酸作为助催化剂，可以高效高选择性的催化环己酮与硝基烯烃的不对称Michael加成反应，非对映选择性和对映选择性分别高达99：1和96%。

关键词: 不对称催化 , 乳液 , 有机催化 , 迈克尔加成

纳米磁性固体酸SO42-/Zr（OH）4-Fe3O4催化水相不对称Aldol反应

邬涛 , 万敬伟 , 马学兵

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60222-9

以纳米磁性材料Fe3O4, ZrOCl2·8H2O和硫酸为原料,在不同焙烧温度下制备了纳米磁性固体酸催化剂SO42–/Zr(OH)4-Fe3O4.详细表征了该磁性固体酸的SO42–负载量、酸分布、表面形貌和孔结构等特性.在含有硝基和氰基强吸电子基苯甲醛的不对称水相Aldol反应中, SO42–/Zr(OH)4-Fe3O4表现出优良的催化性能(83%–100%收率,86.0%–95.6% eeanti和anti/syn =88–96/12–4).该类磁性固体酸可在外加磁体作用下定量地从催化反应体系中分离并回收使用,重复使用5次未见显著失活.

关键词: 固体酸催化剂 , 磁性 , Aldol反应 , 不对称催化 , 水相

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