程玉红
,
周婷
,
何璇
,
曹会勤
,
郭杰
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高秋菊
,
赵春霞
,
马小东
材料导报
通过简单的水解-沉淀法制备了纳米TiO2,考察了反应条件对其粒径和晶型的影响.结果表明制备小粒径锐钛矿TiO2的有利条件为:倒加法;Ti(OBu)4与C2H3OH、H2O与C2H5OH和Ti(Obu)4与H2O的体积比分别为1/3、1/4和1/1;pH=7和400℃焙烧.沉积-沉淀法制备的Au/TiO2催化剂催化CO氧化结果表明,催化剂的活性受焙烧温度影响很大,200℃焙烧的催化剂具有最好的催化活性.
关键词:
纳米
,
锐钛矿TiO2
,
Au/TiO2
,
催化剂
,
低温
,
CO氧化
陈华
,
董超芳
,
李晓刚
,
吴俊升
稀有金属材料与工程
采用有机羟基酸络合-浸渍法制备了稀土钙钛矿型复合氧化物降氮助燃剂FP-DN,对其活性组分、载体进行了筛选,研究了过渡元素Cu的用量、活性组分负载量、以及焙烧温度对其催化性能的影响.实验结果表明,LSCMCx/γ-Al2O3系列催化剂,多余Cu量为0.2 mol～0.5 mol,负载量为10%～15%,焙烧温度为550℃～650℃时,催化剂对CO氧化,NO+CO反应的综合催化性能最佳.稀土钙钛矿型复合氧化物降氮助燃剂在锦西重油催化裂化装置上的工业试验表明,其对二再烟气中NOx的脱除率可以达到92.01%.
关键词:
稀土钙钛矿
,
CO氧化
,
NO+CO反应
,
催化裂化
,
络合-浸渍法
何洪
,
戴洪兴
,
李佩珩
,
区泽堂
中国稀土学报
测定了在Ce0.6Zr0.4O2,Ce0.6Zr0.35Y0.05O2,Pr0.6Zr0.4O2和Pr0.6Zr0.35Y0.05O2 (分别表示为CZ,CYZ,PZ和PYZ)样品表面上的CO氧化反应和18O-16O 同位素交换反应.结果表明: 在CZ和PZ系列固熔中掺杂Y3+离子可以改善晶格氧的迁移速度;PZ和PZY的晶格氧比CZ 和CZY 的晶格氧具有更高的氧化反应活性.其原因是将Y3+掺杂到Ce0.6Zr0.4O2 或Pr0.6Zr0.4O2晶格中,增加了样品的氧空位浓度,从而提高了晶格氧的迁移性质,而PrOx比CeO2具有更低温度的氧化还原性质,因此PZ和PZY的晶格氧比CZ 和CZY 的晶格氧具有更高的氧化反应活性.
关键词:
催化剂
,
CO氧化
,
18O-16O 同位素交换
,
铈锆固熔体
,
稀土
肖益鸿
,
沈小女
,
郑瑛
,
魏可镁
功能材料
利用微波合成法将Ce和Ni引入到SBA-15分子筛骨架中.通过X射线粉末衍射(XRD) 、傅立叶变换红外(FT-IR) 、紫外可见漫反射(DRS)、透射电镜(TEM)和N2的等温吸附-脱附法等手段进行表征.结果表明,Ce和Ni物种进入SBA-15分子筛的骨架.将它作为催化剂载体,负载上Pt,以CO氧化为模型反应,考查催化剂的活性.结果表明,Pt/Ce-Ni-SBA-15催化剂的最低完全转化温度为227℃,与Pt/SBA-15相比,最低完全转化温度降低了39℃.说明了骨架掺杂后的Ce-Ni-SBA-15与SBA-15相比更有望成为更优良的催化剂载体.
关键词:
微波
,
Ce-Ni-SBA-15
,
介孔分子筛
,
CO氧化
滕美玲
,
罗来涛
,
陈祎
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2009.05.010
采用多元醇法合成了介孔Ce0.5Zr0.5O2(m-Ce0.5Zr0.5O2)复合氧化物,研究了m-Ce0.5Zr0.5O2和焙烧温度对Cu基催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响,并运用XRD、TPR、TPD、比表面和孔径测定等技术对载体及催化剂进行了表征.结果表明,多元醇法合成的m-Ce0.5Zr0.5O2具有较大比表面积和均一的立方萤石结构.与CuO/Ce0.5Zr0.5O2催化剂相比,CuO/m-Ce0.5Zr0.5O2催化剂具有较好的催化活性,归因于该催化剂具有较大的比表面积和高分散的CuO.焙烧温度对CuO/m-Ce0.5Zr0.5O2催化剂的性能有较大的影响,其中以673K焙烧所制备的催化剂活性最好.
关键词:
多元醇法
,
介孔Ce0.5Zr0.5O2
,
CuO催化剂
,
CO氧化
毕玉水
,
赵晓红
稀有金属材料与工程
采用沉淀-沉积法制备了一系列不同载体负载的纳米Pd催化剂.以CO氧化为模型反应,考察了载体差异对催化剂CO催化氧化性能的影响.结果发现,载体对Pd催化剂的CO催化氧化性能影响较大,以分子筛为载体的Pd催化剂的活性明显优于金属氧化物担载的催化剂.同时,考察了反应温度、时间、空速及加湿条件等对催化剂CO氧化活性的影响,并利用XRD和XPS等测试手段对催化剂体相结构和表面状态进行了表征.结果表明:催化剂的活性随着反应温度的升高而增加,随着空速的增加而降低.XRD和XPS结果证实不同载体负载的催化剂其表面活性Pd物种的状态有较大差异,分子筛载体利于活性Pd物种向催化剂表面迁移,这种作用以及Pd物种的高分散与催化剂的活性直接相关.
关键词:
载体
,
Pd催化剂
,
CO氧化
,
活性
王树元
,
舒盼盼
,
陈玲
,
罗孟飞
中国稀土学报
doi:10.11785/S1000-4343.20130603
以θ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了PdO/θ-Al2O3和PdO/CeO2/θ-Al2O3催化剂,比较了催化剂的CO氧化活性和热稳定性.运用X射线粉末衍射(XRD),程序升温还原(H2-TPR),拉曼光谱(Raman),CO化学吸附和物理吸附(BET)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,PdO/θ-Al2O3催化剂经过1000℃焙烧后CO氧化活性较低;而PdO/CeO2/θ-Al2O3催化剂经过1000 ℃焙烧后CO氧化活性反而高于500℃焙烧的活性.CeO2能有效提高PdO/CeO2/θ-Al2O3催化剂的热稳定性,在10 h的稳定性实验中无失活现象发生.PdO/CeO2/θ-Al2O3-1000催化剂具有最高的转换频率(TOF =3.36 s-1).
关键词:
CeO2
,
θ-Al2O3
,
CO氧化
,
化学吸附
,
热稳定性
张静伟
,
魏小林
,
盛宏至
,
张宇
工程热物理学报
卤族元素在燃烧时会影响CO的氧化和NO的生成.本文通过化学平衡方法分析了H2O和HCl对于CO氧化的协同效应,在非均匀布风流化床中进行了PVC塑料与煤或半焦的混烧试验,测量了CO和CH4的排放特性,从而从理论上和实验上证明了HCl对CO氧化的抑制作用.并给出了今后研究的方向和问题.
关键词:
卤素
,
燃烧
,
CO氧化
,
NO生成
刘欢欢
,
贾爱平
,
王瑜
,
罗孟飞
,
鲁继青
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60950-0
CO氧化不仅具有重要的实用价值,而且在基础研究中被用于考察反应机理及催化剂结构敏感性等一些重要问题,因此,该反应在催化领域中具有重要意义. Pt基催化剂被广泛应用于CO氧化反应.其催化活性取决于催化剂的制备方法.其中,碱金属如Na、K等助剂的添加可有效促进催化活性,红外光谱证据表明,其促进作用在于碱金属的添加可降低CO与表面Pt原子的相互作用.尽管如此,催化剂上反应动力学证据却十分缺乏.反应动力学的研究可以提供一些本证反应信息如反应基元步骤、反应速率表达式以及反应机理等.通过对比不同催化剂之间的反应动力学行为,可以进一步解释碱金属对催化剂结构以及反应行为的影响.因此在本工作中,我们制备了一系列以K为助剂的Pt/Al2O3催化剂,并进行了CO氧化的反应动力学研究,考察了助剂对CO反应级数和反应活化能的影响.结合原位红外光谱表征,进一步揭示了助剂在反应中的作用.通过对比不同Pt和K含量的催化剂上CO氧化反应活性,我们发现, K的添加能促进反应活性,且随着催化剂中K含量的增加,促进程度越明显.例如,0.42K-2Pt/Al2O3上T50温度比对应的2Pt/Al2O3降低了30oC.不同催化剂上CO氧化的反应动力学实验表明,反应速率随着CO的分压的增加而降低；但随着O2分压的增加而增大.幂函数反应速率表达式推导得到的反应级数发现,对于含K的催化剂其CO的反应级数(约为–0.2)明显比不含K的催化剂(约为–0.5)中高,说明K的添加减弱了CO与表面Pt原子之间的吸附能力.但对O2的反应级数影响较小.例如：在0.42K-2.0Pt/Al2O3上反应速率表达式为r =6.55′10–7pco–0.22po20.63；而在2.0Pt/Al2O3上为r =2.56′10–7pco–0.53po20.70.表观反应活化能的计算表明,含K的催化剂上表观反应活化能较低,进一步说明K的添加有利于反应进行.根据反应速率表达式,我们进行了基元步骤的推导,并计算了反应动力学参数.结果发现,与不含K的催化剂相比,含K的催化剂中本征反应速率常数明显增加,而CO吸附平衡常数降低了一半,表明K的存在使CO在Pt表面上的覆盖度降低.我们还通过原位红外光谱对比了催化剂上CO吸附行为的差异.数据表明,与不含K的催化剂相比, K的添加一方面降低了CO在催化剂表面的吸附量(峰面积变小)；另一方面显著降低了CO在Pt表面上的脱附温度,说明两者之间的相互作用力减弱.综上所述,通过反应动力学和红外光谱实验,我们认为K助剂与表面Pt原子相互作用后生成了较为稳定的Pt–O–K物种.尽管该物种的具体结构目前还不明确,但我们的实验证据表明,该物种的存在可以有效减弱CO与表面Pt原子之间的相互作用,降低CO的表面覆盖度并有利于O2在Pt表面的竞争吸附,从而降低了表面吸附的CO与O2之间反应的能垒,促进了反应性能.
关键词:
CO氧化
,
钾
,
反应动力学
,
Pt/Al2O3催化剂
,
促进作用
方勤
,
王仁清
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2006.03.014
首次采用聚乙二醇凝胶法制备了Co系类钙钛矿LnSrCoO4(Ln=La,Pr,Nd,Sm,Eu) 复合氧化物,研究了稀土对催化剂的结构和催化性能的影响,考察了它们对 CO和C3H8 的氧化反应活性,并运用XRD、BET、TPD等方法对催化剂进行了表征.结果表明:该类复合氧化物具有K2NiF4结构,它们的结构和催化性能随稀土不同而变化,其中以LaSrCoO4催化活性最好,这是由LaSrCoO4的晶格氧更易移动、Co3+离子含量更高,氧空位和反应时化学吸附氧更多所致.
关键词:
LnSrCoO4
,
BET
,
O2-TPD
,
CO氧化
,
C3H8氧化
