Shirish S. Punde
,
Bruce J. Tatarchuk
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62749-9
开发室温CO氧化催化剂的主要挑战是CO自中毒和慢的表面动力学,同时湿气的存在也可导致催化剂失活.本文开发了高活性CeO2促进的Pt基催化剂4%Pt-12%CeO2/SiO2,用于室温湿气(湿度10%?90%,25°C)中CO氧化反应,在低CO浓度(<500 ppm)和高CO浓度(>2500 ppm)时,CO转化率高于99%.优化了催化剂制备变量,如Pt和CeO2负载量、CeO2沉积方法、CeO2和Pt前驱体的干燥和焙烧条件.采用CO/H2化学吸附、O2-H2滴定、X射线衍射和BET比表面积测定表征了催化剂的表面特性,并将其与催化剂活性相关联.结果表明,CeO2沉积方法对催化剂活性影响显著,当用浸渍法沉积CeO2时,所得催化剂的反应速率(5.77μmol/g/s)比用沉积沉淀法(1.96μmol g?1 s?1)或CeO2嫁接法(1.31μmol g?1 s?1)制得催化剂的高3倍.O2-H2滴定结果表明,当用浸渍法沉积CeO2时,CeO2和Pt的紧密结合导致了催化剂的高活性.催化剂载体的选择也非常重要,硅胶负载的催化剂活性(5.77μmol g?1 s?1)是氧化铝负载的(1.05μmol g?1 s?1)5倍.当反应受内扩散控制时,催化剂载体的粒径和孔结构影响非常大.另外,CeO2和Pt前驱体的干燥和焙烧条件对催化剂活性的影响至关重要.当Pt和CeO2含量分别大于2.5和15 wt%时,所得催化剂在室温条件下活性高(TOF>0.02 s?1),稳定性好(反应15 h,CO转化率≥99%).
关键词:
一氧化碳氧化
,
催化剂
,
铂
,
二氧化铈
,
二氧化硅
,
前驱体
,
氢氧滴定
,
化学吸附
,
程序升温还原
方伟
,
赵雷
,
梁峰
,
陈辉
,
龚仕顺
,
雷中兴
,
陈欢
新型炭材料
以木质素磺酸钙为原料,部分替代苯酚,合成具有良好水溶性的木质素改性酚醛树脂( LPF),并在其合成过程中将催化剂前驱体六水硝酸镍(NNH)加入到LPF体系中制备出硝酸镍复合木质素改性酚醛树脂(NLPF),经200°C×24 h固化后,于还原气氛下经800°C×3 h、1000°C×3 h、1200°C×3 h炭化处理,制得NLPF热解炭。探讨催化剂Ni在NLPF复合体系中的分散性,采用X射线衍射仪、激光拉曼光谱仪、场发射扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜分析NLPF热解炭的晶体结构及显微结构。结果表明,催化剂Ni均匀分散在NLPF复合体系中；NLPF热解过程中NNH被还原成单质Ni,其催化作用使热解炭中生成了结晶程度高的直线型碳纳米管,且呈网状相互交织,均匀的排布在热解炭气孔中；随着NNH添加量的增加,NLPF热解炭的石墨化程度提高,碳纳米管的生成量和直径增加；升高炭化温度同样可以增加碳纳米管的生成量,并使其长度增长。
关键词:
木质素改性酚醛树脂
,
催化剂
,
热解炭
,
碳纳米管
曹宗良
,
王健农
,
丁冬雁
,
戴杰华
,
余帆
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2003.01.009
利用化学气相沉积法,采用二甲苯为碳源,二茂铁为催化剂,氮气作保护气,在石英基底上催化裂解生长定向纳米碳管.试验结果表明:在775℃、120min的条件下,可生长出长达200μm厚的定向纳米碳管薄膜;在775℃,反应时间为60min～120min时,纳米碳管的长度为100μm～200μm,而纳米碳管的直径变化不明显.而无氢气、较高的反应温度和连续的催化剂供给对快速生长定向纳米碳管有着重要的影响.
关键词:
纳米碳管
,
石墨
,
催化剂
,
化学气相沉积
张向京
,
王媛媛
,
蒋子超
,
武朋涛
,
靳悦淼
,
胡永琪
新型炭材料
采用一步法直接制备磺酸基有序介孔炭材料,利用FT-IR、酸量、XRD、TEM和BET等对其结构与形貌进行表征,以苯甲醛与原甲酸三甲酯的缩醛反应为模型反应,并考察其催化性能。结果表明,在原料酚醛树脂：硫酸：F127质量比为1：2：0.3,炭化温度为600℃时,所制磺酸基介孔炭呈有序结构、较大的比表面积和均匀的孔径。采用上述条件合成介孔炭材料作催化剂时,反应收率可达87.1%,明显高于相同条件下传统分子筛固体酸催化剂HY与未加入磺酸基的介孔炭材料的催化效果。
关键词:
磺酸基介孔炭
,
一步合成
,
催化剂
,
缩醛反应
,
催化性能
解强
,
张香兰
,
陈清如
,
宫国卓
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2003.03.007
无论是活性炭作为催化剂载体还是在活性炭本身的催化制备过程中,催化剂在活性炭或活性炭前体上的高度分散都是至关重要的.通过X射线能谱(EDX)和扫描电子显微镜(SEM)技术直接观察、研究了活性炭表面经硝酸氧化改性对硝酸铜在煤基活性炭中分散度的影响.此外,将经硝酸表面改性的商品活性炭采用浸渍法负载上硝酸铜催化剂,再经水蒸气二次活化制备了一种新的活性炭.结果表明,硝酸处理造成活性炭吸附性能的下降,并且硝酸处理的强度越高,活性炭吸附性能的下降程度越大.然而,对硝酸处理的活性炭经简单的水洗可恢复其吸附性能.研究结果还表明,活性炭经硝酸氧化提高了炭表面含氧官能团的数量,使催化剂在活性炭的内外表面均能均匀分布,提高了催化剂的分散度和抗烧结能力.活性炭经硝酸改性后再负载硝酸铜进行二次活化制备高性能活性炭,可使硝酸铜的催化性能得到进一步的提升.
关键词:
活性炭
,
表面改性
,
硝酸
,
分散度
,
催化剂
,
EDX-SEM
彭永胜
,
冷文光
,
董彬
,
格日乐
,
段洪东
,
高艳安
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60310-7
采用自下而上方法制备了金-介孔二氧化硅复合纳米管，其中金纳米粒子作为催化剂嵌在介孔二氧化硅纳米管管壁内侧。金纳米颗粒的团聚、脱落和晶粒尺寸生长都可以被有效限制，而且催化剂负载量和尺寸大小均可实现简单控制。管壁中的介孔孔道、纳米管末端开口以及一维中空管道可以协同促进反应物扩散，从而提高4-硝基苯酚还原反应活性。循环实验证明这种复合纳米管催化剂具有良好的可重复使用性，而且在反应过程中未出现金纳米粒子脱落或团聚现象。
关键词:
金
,
介孔二氧化硅
,
纳米管
,
自下而上方法
,
催化剂
,
4-硝基苯酚还原
靳权
,
谢春林
,
武拥健
,
刘应亮
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(12)60008-0
采用乙醇为碳源,乙酸钴为催化剂,通过简易的溶剂热“一锅法”,在600℃下制备了石墨化炭空心材料( GHS).借助X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和拉曼光谱法(Raman)对产物的结构和形貌进行了表征.结果表明:材料具有较高的石墨化程度,并呈现明显的中空结构.
关键词:
乙醇
,
催化剂
,
空心石墨化炭
,
表征
曾福龙
,
袁晓利
,
邹武俊
,
黄象金
,
莫珊珊
,
袁定胜
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(13)60070-0
在相对较低的温度下,以蔗糖为碳源,Ni-Fe (Ni/Fe=2)双层氢氧化物作为催化剂前驱体和模板,通过固相法制备石墨化介孔炭.通过X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和拉曼光谱法(Raman)对产物的结构和形貌进行表征.结果显示该材料具有较高的石墨化程度.氮气吸附和孔径分布显示制备出的石墨化炭的孔径分布均匀;同时,对石墨化炭的形成过程进行了分析.
关键词:
双层氢氧化物
,
介孔炭
,
高度石墨化
,
固相法
,
催化剂
蔡双飞
,
王定胜
,
牛志强
,
李亚栋
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60701-3
纳米催化介于均相催化与多相催化之间,也称为”半多相催化”,目前正受到人们越来越多的关注.最近几年,应用双金属纳米材料进行催化研究取得了很大进展,使用这些催化材料可以增加反应活性和选择性,而且能很好地得以回收.本文综述了双金属纳米材料催化的各种有机反应,如选择性氧化/氢化、偶联和其它反应(脱卤、酰胺化、还原氨化、芳基硼酸与烯酮的1,4-不对称加成和氢解).将双金属纳米材料用于催化合成更加复杂的有机分子值得期待.在双金属纳米有机催化领域,基础理论和实际应用尚有较大的发展空间.未来该领域的发展需要开展多学科的合作,包括合理设计和可控制备相关的双金属纳米材料、深入理解催化机理及发展计算催化.
关键词:
双金属纳米合金
,
催化剂
,
有机反应
,
多相催化
