封雅芬
,
王丽
,
张艳慧
,
郭耘
,
郭杨龙
,
卢冠忠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60556-7
采用X射线衍射、N2吸-脱附、X射线光电子能谱分析、氢气-程序升温还原和原位红外漫反射等方法对新鲜和失活的PdCl2-CuCl2/Al2O3低温催化CO氧化催化剂进行表征,研究了高相对湿度(100％)下催化剂的失活机理.结果表明,催化剂表面沉积的水使得活性铜物种容易从催化剂表面向载体孔道内部迁移,由于Pd、Cu相互作用弱化从而减弱了Pd与Cu物种间的相互作用,使得催化剂的氧化还原性能受到影响,抑制了Pd0再氧化为Pd2+的过程,从而因CO氧化反应中催化剂氧化还原循环受阻而导致失活.
关键词:
低温一氧化碳氧化
,
氯化钯
,
氯化铜
,
三氧化二铝
,
失活
王瑞玉
,
李忠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60735-9
以CuCl2为前驱物与HY分子筛进行固相离子交换制备了Cu/Y催化剂,采用热重方法研究了CuCl2与HY分子筛的表面固相离子交换反应,结合活性测试表明催化剂中高度分散的CuC1和离子交换形式的Cu+物种是甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性中心.X射线光电子能谱表征和元素分析结果表明,活性金属Cu主要以CuCl形式存在于分子筛外表面,而在分子筛笼内则以交换的Cu+和少量吸附的CuCl形式存在.与以CuCl为交换铜源所制催化剂相比,以CuCl2为铜源制备的催化剂Cu含量低,催化活性更高.
关键词:
氯化铜
,
固相离子交换
,
催化剂
,
氧化羰基化
,
甲醇
,
碳酸二甲酯
